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H-D-isotope effect of heavy water affecting ligand-mediated nanoparticle formation in SANS and NMR experiments

  • An isotopic effect of normal (H2O) vs. heavy water (D2O) is well known to fundamentally affect structure and chemical properties of proteins, for instance. Here we correlate results from small angle X-ray and neutron scattering (SAXS, SANS) with high-resolution scanning transmission electron microscopy to track the evolution of CdS nanoparticle size and crystallinity from aqeuous solution in presence of the organic ligand ethylenediaminetetraacetate (EDTA) at room temperature in both H2O and D2O. We provide evidence via SANS experiments that exchanging H2O by D2O impacts nanoparticle formation by changing the equilibria and dynamics of EDTA clusters in solution as investigated by nuclear magnetic resonance. The colloidal stability of the CdS nanoparticles, covered by a layer of [Cd(EDTA)]2- complexes, is significantly reduced in D2O despite the strong stabilizing effect of EDTA in suspensions of normal water. Hence, conclusions about nanoparticle formation mechanisms from D2O solutionsAn isotopic effect of normal (H2O) vs. heavy water (D2O) is well known to fundamentally affect structure and chemical properties of proteins, for instance. Here we correlate results from small angle X-ray and neutron scattering (SAXS, SANS) with high-resolution scanning transmission electron microscopy to track the evolution of CdS nanoparticle size and crystallinity from aqeuous solution in presence of the organic ligand ethylenediaminetetraacetate (EDTA) at room temperature in both H2O and D2O. We provide evidence via SANS experiments that exchanging H2O by D2O impacts nanoparticle formation by changing the equilibria and dynamics of EDTA clusters in solution as investigated by nuclear magnetic resonance. The colloidal stability of the CdS nanoparticles, covered by a layer of [Cd(EDTA)]2- complexes, is significantly reduced in D2O despite the strong stabilizing effect of EDTA in suspensions of normal water. Hence, conclusions about nanoparticle formation mechanisms from D2O solutions can bare limited transferability to reactions in normal water due to isotopic effects, which thus need to be discussed for contrast match experiments.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:S. W. Krauss, M. Eckardt, J. Will, E. Spiecker, R. Siegel, M. Dulle, R. Schweins, Brian Richard PauwORCiD, J. Senker, M. Zobel
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Nanoscale
Jahr der Erstveröffentlichung:2023
Organisationseinheit der BAM:6 Materialchemie
6 Materialchemie / 6.5 Synthese und Streuverfahren nanostrukturierter Materialien
Verlag:Royal Society of Chemistry (RSC)
Jahrgang/Band:15
Ausgabe/Heft:40
Erste Seite:16413
Letzte Seite:16424
DDC-Klassifikation:Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie / Analytische Chemie
Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Freie Schlagwörter:CdS; Deuterium; General Materials Science; MOUSE; Quantum dots; X-ray scattering
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Chemie und Prozesstechnik
Material
Material / Nano
DOI:10.1039/D3NR02419A
ISSN:2040-3364
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei im Netzwerk der BAM verfügbar ("Closed Access")
Datum der Freischaltung:18.09.2023
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:25.10.2023
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