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Determining Structure-Activity Relationships in Oxide Derived CuSn Catalysts During CO2 Electroreduction Using X-Ray Spectroscopy

  • The development of earth-abundant catalysts for selective electrochemical CO2 conversion is a central challenge. Cu-Sn bimetallic catalysts can yield selective CO2 reduction toward either CO or formate. This study presents oxide-derived Cu-Sn catalysts tunable for either product and seeks to understand the synergetic effects between Cu and Sn causing these selectivity trends. The materials undergo significant transformations under CO2 reduction conditions, and their dynamic bulk and surface structures are revealed by correlating observations from multiple methods—X-ray absorption spectroscopy for in situ study, and quasi in situ X-ray photoelectron spectroscopy for surface sensitivity. For both types of catalysts, Cu transforms to metallic Cu0 under reaction conditions. However, the Sn speciation and content differ significantly between the catalyst types: the CO-selective catalysts exhibit a surface Sn content of 13 at. % predominantly present as oxidized Sn, while theThe development of earth-abundant catalysts for selective electrochemical CO2 conversion is a central challenge. Cu-Sn bimetallic catalysts can yield selective CO2 reduction toward either CO or formate. This study presents oxide-derived Cu-Sn catalysts tunable for either product and seeks to understand the synergetic effects between Cu and Sn causing these selectivity trends. The materials undergo significant transformations under CO2 reduction conditions, and their dynamic bulk and surface structures are revealed by correlating observations from multiple methods—X-ray absorption spectroscopy for in situ study, and quasi in situ X-ray photoelectron spectroscopy for surface sensitivity. For both types of catalysts, Cu transforms to metallic Cu0 under reaction conditions. However, the Sn speciation and content differ significantly between the catalyst types: the CO-selective catalysts exhibit a surface Sn content of 13 at. % predominantly present as oxidized Sn, while the formate-selective catalysts display an Sn content of ≈70 at. % consisting of both metallic Sn0 and Sn oxide species. Density functional theory simulations suggest that Snδ+ sites weaken CO adsorption, thereby enhancing CO selectivity, while Sn0 sites hinder H adsorption and promote formate production. This study reveals the complex dependence of catalyst structure, composition, and speciation with electrochemical bias in bimetallic Cu catalysts.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:L. C. Pardo Pérez, A. Arndt, S. Stojkovikj, I. Y. Ahmet, J. T. Arens,, F. Dattila, R. Wendt, Ana de Oliveira Guilherme BuzanichORCiD, Martin RadtkeORCiD, V. Davies, K. Höflich, E. Köhnen, P. Tockhorn, R. Golnak, J. Xiao, G. Schuck, M. Wollgarten, N. López, M. T. Mayer
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Advanced Energy Materials
Jahr der Erstveröffentlichung:2022
Organisationseinheit der BAM:6 Materialchemie
6 Materialchemie / 6.3 Strukturanalytik
Veröffentlichende Institution:Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Verlag:Wiley-VCH GmbH
Jahrgang/Band:12
Ausgabe/Heft:5
Erste Seite:2103328
DDC-Klassifikation:Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Angewandte Physik
Freie Schlagwörter:Cu catalysts; Electrochemical CO2 conversion; X-ray absorption spectroscopy
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Energie
Energie / Elektrische Energiespeicher und -umwandlung
Material
DOI:10.1002/aenm.202103328
URN:urn:nbn:de:kobv:b43-547116
ISSN:1614-6832
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei für die Öffentlichkeit verfügbar ("Open Access")
Lizenz (Deutsch):License LogoCreative Commons - CC BY - Namensnennung 4.0 International
Datum der Freischaltung:28.04.2022
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:28.04.2022
Schriftenreihen ohne Nummerierung:Wissenschaftliche Artikel der BAM
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