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Zitieren Sie bitte immer diesen URN: urn:nbn:de:kobv:b43-599399

Impact of organic phosphates on the structure and composition of short-range ordered iron nanophases

  • Organic phosphates (OP) are important nutrient components for living cells in natural environments, where they readily interact with ubiquitous iron phases such as hydrous ferric oxide, ferrihydrite (FHY). FHY partakes in many key bio(geo)chemical reactions including iron-mediated carbon storage in soils, or iron-storage in living organisms. However, it is still unknown how OP affects the formation, structure and properties of FHY. Here, we document how β-glycerophosphate (GP), a model OP ligand, affects the structure and properties of GP–FHY nanoparticles synthesized by coprecipitation at variable nominal molar P/Fe ratios (0.01 to 0.5). All GP–FHY precipitates were characterized by a maximum solid P/Fe ratio of 0.22, irrespective of the nominal P/Fe ratio. With increasing nominal P/Fe ratio, the specific surface area of the GP–FHY precipitates decreased sharply from 290 to 3 m2 g−1, accompanied by the collapse of their pore structure. The Fe–P local bonding environment graduallyOrganic phosphates (OP) are important nutrient components for living cells in natural environments, where they readily interact with ubiquitous iron phases such as hydrous ferric oxide, ferrihydrite (FHY). FHY partakes in many key bio(geo)chemical reactions including iron-mediated carbon storage in soils, or iron-storage in living organisms. However, it is still unknown how OP affects the formation, structure and properties of FHY. Here, we document how β-glycerophosphate (GP), a model OP ligand, affects the structure and properties of GP–FHY nanoparticles synthesized by coprecipitation at variable nominal molar P/Fe ratios (0.01 to 0.5). All GP–FHY precipitates were characterized by a maximum solid P/Fe ratio of 0.22, irrespective of the nominal P/Fe ratio. With increasing nominal P/Fe ratio, the specific surface area of the GP–FHY precipitates decreased sharply from 290 to 3 m2 g−1, accompanied by the collapse of their pore structure. The Fe–P local bonding environment gradually transitioned from a bidentate binuclear geometry at low P/Fe ratios to monodentate mononuclear geometry at high P/Fe ratios. This transition was accompanied by a decrease in coordination number of edge-sharing Fe polyhedra, and the loss of the corner-sharing Fe polyhedra. We show that Fe(III) polymerization is impeded by GP, and that the GP–FHY structure is highly dependent on the P/Fe ratio. We discuss the role that natural OP-bearing Fe(III) nanophases have in biogeochemical reactions between Fe–P and C species in aquatic systems.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:Z. ChenORCiD, J. P. H. PerezORCiD, Glen Jacob SmalesORCiD, R. BlukisORCiD, Brian Richard PauwORCiD, J. A. StammeierORCiD, Jörg RadnikORCiD, A. J. SmithORCiD, L. G. BenningORCiD
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Nanoscale advances
Jahr der Erstveröffentlichung:2024
Organisationseinheit der BAM:6 Materialchemie
6 Materialchemie / 6.1 Oberflächen- und Dünnschichtanalyse
6 Materialchemie / 6.5 Synthese und Streuverfahren nanostrukturierter Materialien
Veröffentlichende Institution:Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Verlag:Royal Society of Chemistry (RSC)
Verlagsort:Cambridge
Aufsatznummer:D3NA01045G
Erste Seite:1
Letzte Seite:13
DDC-Klassifikation:Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Sanitär- und Kommunaltechnik; Umwelttechnik
Freie Schlagwörter:Carbon storage; Coprecipitation; Diffraction; Iron nanophases; Nanomaterials; Organic phosphates; Scattering
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Material
Material / Nano
Umwelt
Umwelt / Umwelt-Material-Interaktionen
DOI:10.1039/d3na01045g
URN:urn:nbn:de:kobv:b43-599399
ISSN:2516-0230
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei für die Öffentlichkeit verfügbar ("Open Access")
Lizenz (Deutsch):License LogoCreative Commons - CC BY-NC - Namensnennung - Nicht kommerziell 4.0 International
Datum der Freischaltung:06.05.2024
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:08.05.2024
Schriftenreihen ohne Nummerierung:Wissenschaftliche Artikel der BAM
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