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Considering the Role of Ion Transport in Diffuson-Dominated Thermal Conductivity

  • Next-generation thermal management requires the development of low lattice thermal conductivity materials, as observed in ionic conductors. For example, thermoelectric efficiency is increased when thermal conductivity is decreased. Detrimentally, high ionic conductivity leads to thermoelectric device degradation. Battery safety and design also require an understanding of thermal transport in ionic conductors. Ion mobility, structural complexity, and anharmonicity have been used to explain the thermal transport properties of ionic conductors. However, thermal and ionic transport are rarely discussed in direct comparison. Herein, the ionic conductivity of Ag+ argyrodites is found to change by orders of magnitude without altering the thermal conductivity. Thermal conductivity measurements and two-channel lattice dynamics modeling reveal that the majority of Ag+ vibrations have a non-propagating diffuson-like character, similar to amorphous materials. It is found that high ionic mobilityNext-generation thermal management requires the development of low lattice thermal conductivity materials, as observed in ionic conductors. For example, thermoelectric efficiency is increased when thermal conductivity is decreased. Detrimentally, high ionic conductivity leads to thermoelectric device degradation. Battery safety and design also require an understanding of thermal transport in ionic conductors. Ion mobility, structural complexity, and anharmonicity have been used to explain the thermal transport properties of ionic conductors. However, thermal and ionic transport are rarely discussed in direct comparison. Herein, the ionic conductivity of Ag+ argyrodites is found to change by orders of magnitude without altering the thermal conductivity. Thermal conductivity measurements and two-channel lattice dynamics modeling reveal that the majority of Ag+ vibrations have a non-propagating diffuson-like character, similar to amorphous materials. It is found that high ionic mobility is not a requirement for diffuson-mediated transport. Instead, the same bonding and structural traits that can lead to fast ionic conduction also lead to diffuson-mediated transport. Bridging the fields of solid-state ionics and thermal transport, it is proposed that a vibrational perspective can lead to new design strategies for functional ionic conducting materials. As a first step, the authors relate the so-called Meyer-Neldel behavior in ionic conductors to phonon occupations.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:T. Bernges, R. Hanus, B. Wankmiller, K. Imasato, S. Lin, M. Ghidiu, M. Gerlitz, M. Peterlechner, S. Graham, G. Hautier, Y. Pei, M. R. Hansen, G. Wilde, G. J. Snyder, Janine GeorgeORCiD, M T. Agne, W. G. Zeier
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Advanced Energy Materials
Jahr der Erstveröffentlichung:2022
Organisationseinheit der BAM:6 Materialchemie
6 Materialchemie / 6.0 Abteilungsleitung und andere
Veröffentlichende Institution:Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Verlag:Wiley VHC-Verlag
Jahrgang/Band:12
Ausgabe/Heft:22
Aufsatznummer:2200717
Erste Seite:1
Letzte Seite:13
DDC-Klassifikation:Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Freie Schlagwörter:DFT; Diffusons; Phonons; Thermoelectrics
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Material
Material / Materialdesign
DOI:10.1002/aenm.202200717
URN:urn:nbn:de:kobv:b43-547140
ISSN:1614-6832
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei für die Öffentlichkeit verfügbar ("Open Access")
Lizenz (Deutsch):License LogoCreative Commons - CC BY-NC - Namensnennung - Nicht kommerziell 4.0 International
Datum der Freischaltung:28.04.2022
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:08.06.2022
Schriftenreihen ohne Nummerierung:Wissenschaftliche Artikel der BAM
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