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Surface and interface study of kesterite-based and related thin-film solar cell structures

Oberflächen- und Grenzflächenuntersuchung an Kesterit-basierten und verwandten Dünnschichtsolarzellenstrukturen

  • The chemical and electronic structure of the interfaces of kesterite-based and related absorber materials in thin-film solar cell device-relevant layer stacks have been investigated with x-ray based spectroscopic techniques (XPS, HAXPES, XAES, XES, and XAS). The analyzed materials are CZTS absorbers with their interfaces to the Mo back contact and to different Zn(O,S)-buffer layers, SnS absorbers with partly N-doped ZnO buffer layers, and 2 absorbers with (Cd,Zn)S buffer layers. We find an unchanged CZTS surface in this series which has a profound effect on the ZnOS growth. Instead of a constant composition throughout the buffer thickness, we find S-rich material growing directly on the CZTS in the ALD process. The conduction band offset is found to be around -0.21(+-0.15) eV. The measured cliff is reduced by chemical interface modification towards a flat band alignment. The interface effect during annealing at the CZTS back contact where MoS2 forms occurs even at low annealing temperatures below 500°C. Sn spectra of liftoff CZTSThe chemical and electronic structure of the interfaces of kesterite-based and related absorber materials in thin-film solar cell device-relevant layer stacks have been investigated with x-ray based spectroscopic techniques (XPS, HAXPES, XAES, XES, and XAS). The analyzed materials are CZTS absorbers with their interfaces to the Mo back contact and to different Zn(O,S)-buffer layers, SnS absorbers with partly N-doped ZnO buffer layers, and 2 absorbers with (Cd,Zn)S buffer layers. We find an unchanged CZTS surface in this series which has a profound effect on the ZnOS growth. Instead of a constant composition throughout the buffer thickness, we find S-rich material growing directly on the CZTS in the ALD process. The conduction band offset is found to be around -0.21(+-0.15) eV. The measured cliff is reduced by chemical interface modification towards a flat band alignment. The interface effect during annealing at the CZTS back contact where MoS2 forms occurs even at low annealing temperatures below 500°C. Sn spectra of liftoff CZTS back sides, annealed on the Mo contact, resemble the precursor at all temperatures while Sn spectra of CZTS front sides are almost single phase after standard annealing. A TiN interlayer was effectively introduced to prevent reactions at the CZTS/Mo interface. We find a strong impact of ALD deposited ZnO on oxidized SnS absorber surfaces, resulting in metallic Sn formation. In contrast, doped ZnO:N reduces the SnS much less agressively. The strong downwards bending for both ZnO and SnS at the ZnO/SnS junction that we find for undoped ZnO contact layers is drastically reduced if ZnO:N contact layers are used. The smaller cliff in the conduction band of 0.2 eV for ZnO:N/SnS makes this junction much more interesting for solar cell applications than the ZnO/SnS with a large cliff of 0.55 eV. The chemical analysis of the (Cd,Zn)S:Ga/CuSbS2 reveals chemical interaction at the junction. We find an additional species on the high energy side of the Cu peak for all samples. The interface species can be explained with the changed buffer composition at the interface, particularly low S and Cd content and increased Ga concentration, and could also be affected by the presence of O and hydroxides. We find an upwards surface band bending of -0.15 eV for the bare absorber. At the junction, we see downwards band bending of up to 0.2(+-0.09) eV in the absorber and strong upwards band bending of -0.75(+-0.28) eV in the buffer. The junction is not an abrupt transition from one homogenious material to another. The buffer growth is strongly affected by the absorber. Also the electronic structure on both sides is significantly affected. We find a conduction band alignment with a large cliff of -1.3(+-0.3) eV.show moreshow less
  • Die chemische und elektronische Struktur von Grenzflächen in Schichtstapeln mit unmittelbarer Bedeutung für Kesterit-basierte und verwandte Dünnschichtsolarzellen wurden mit Röntgen-basierten Spektroskopietechniken (XPS, HAXPES, XAES, XES, and XAS) untersucht. Die untersuchten Materialien sind CZTS-Absorber mit ihren Grenzflächen zu Mo-Rückkontakten und zu verschiedenen Zn(O,S) -Pufferschichten, Sn-Absorber mit teilweise N-dotierten ZnO Pufferschichten und CuSbS2 Absorber mit (Cd,Zn)S-Pufferschichten. Unsere Untersuchungen zeigen eine chemisch unveränderte CZTS-Oberfläche die einen starken Einfluss auf das Zn(O,S)-Wachstum hat. Statt eines konstanten Mischungsverhältnisses in der Puffeschicht zeigt sich ein S-angereichertes Material, dass im ALD-Prozess direkt auf dem CZTS wächst. Der Leitungsbandversatz ergibt sich dadurch zu -0.21(+-0.15) eV. Dieses gemessene "cliff" wird durch die chemische Modifikation an der Grenzfläche zu einem flachen Bandübergang geändert. Der Grenzflächeneffekt beim Ausheizen am CZTS Rückkontakt, wo sichDie chemische und elektronische Struktur von Grenzflächen in Schichtstapeln mit unmittelbarer Bedeutung für Kesterit-basierte und verwandte Dünnschichtsolarzellen wurden mit Röntgen-basierten Spektroskopietechniken (XPS, HAXPES, XAES, XES, and XAS) untersucht. Die untersuchten Materialien sind CZTS-Absorber mit ihren Grenzflächen zu Mo-Rückkontakten und zu verschiedenen Zn(O,S) -Pufferschichten, Sn-Absorber mit teilweise N-dotierten ZnO Pufferschichten und CuSbS2 Absorber mit (Cd,Zn)S-Pufferschichten. Unsere Untersuchungen zeigen eine chemisch unveränderte CZTS-Oberfläche die einen starken Einfluss auf das Zn(O,S)-Wachstum hat. Statt eines konstanten Mischungsverhältnisses in der Puffeschicht zeigt sich ein S-angereichertes Material, dass im ALD-Prozess direkt auf dem CZTS wächst. Der Leitungsbandversatz ergibt sich dadurch zu -0.21(+-0.15) eV. Dieses gemessene "cliff" wird durch die chemische Modifikation an der Grenzfläche zu einem flachen Bandübergang geändert. Der Grenzflächeneffekt beim Ausheizen am CZTS Rückkontakt, wo sich MoS2 bildet, tritt auch bei niedrigen Ausheiztemperaturen unter 500°C auf. Sn-Spektren von "liftoff" CZTS-Rückseiten, die auf dem Mo-Kontakt ausgeheizt wurden, ähneln dem unkristallisierten Roh-CZTS bei allen Ausheiztemperaturen, während Sn-Spektren von CZTS-Frontseiten nach vollständigem Ausheizen nahezu reinphasiges Kesterit zeigen. Eine TiN Zwischenschicht wurde erfolgreich eingeführt, um Reaktionen an der CZTS/Mo Grenzfläche zu verhindern. Wir finden einen signifikanten Effekt von ALD-deponiertem ZnO auf oxidierte SnS-Absorberoberflächen, der zur Bildung von metallischem Sn führt. Dotiertes ZnO:N reduziert das SnS deutlich weniger aggressiv. Die starke Abwärtsbiegung der Bänder an der Grenzfläche von ZnO und SnS, die sich für undotiertes ZnO-Kontaktmaterial findet, schwächt sich extrem ab, wenn ZnO:N Kontaktmaterial verwendet wird. Das deutlich kleiner "cliff" im Leitungsband von 0.2 eV in ZnO:N/SnS macht die deutlich bessere Eignung dieser Kombination für Solarzellenanwendungen klar, gerade im Vergleich zu ZnO/SnS mit einem großen "cliff"-Versatz von 0.55 eV. Die chemische Analyse von (Cd,Zn)S:Ga/CuSbS2 enthüllt chemische Veränderungen an der Grenzfläche. Wir finden in allen Proben eine zusätzliche Spezies mit erhöhter Bindungsenergie im Cu-Peak. Die Grenzflächenverbindungen können durch die veränderte Puffer-Komposition an der Grenzfläche erklärt werden. Wir messen eine Oberflächen-Aufwärtsbiegung der Bänder von -0.15 eV für den reinen Absorber. Am p-n-Übergang zeigen die Bänder eine Abwärtsbiegung von 0.2(0.09) eV im Absorber und eine starke Aufwärtsbiegung von -0.75(+-0.28) eV im Puffer. Diese Grenzfläche ist keine scharfe Grenze zwischen zwei homogenen Materialien. Das Wachstum der Pufferschicht ist stark vom Absorber beeinflusst und auch die elektronische Struktur auf beiden Seiten wird verändert. Der Leitungsbandversatz zeigt ein großes "cliff" von -1.3(+-0.3) eV.show moreshow less

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Metadaten
Author: Leonard Köhler
URN:urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-43544
Referee / Advisor:Prof. Dr. Marcus Bär, Prof. Dr. Jürgen Reif
Document Type:Doctoral thesis
Language:English
Year of Completion:2017
Date of final exam:2017/05/10
Release Date:2017/12/05
Tag:CZTS; Dünnschichtsolarzelle; Kesterit; Röntgenphotoelektronenspektroskopie; Zn(O,S)
Interface analysis; Kesterite; Thin-film solar cell; X-ray photoelectron spectroscopy
GND Keyword:Dünnschichtsolarzelle; Oberflächenphysik; Grenzflächenphysik; Kesterit; Röntgen-Photoelektronenspektroskopie
Institutes:Fakultät 1 MINT - Mathematik, Informatik, Physik, Elektro- und Informationstechnik / JP Photovoltaik
Licence (German):Keine Lizenz vergeben. Es gilt das deutsche Urheberrecht.
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