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Reaction mechanism development for methane steam reforming on a Ni/Al2O3 catalyst

Entwicklung eines Reaktionsmechanismus für die Methan-Dampfreformierung an einem Ni/Al2O3-Katalysator

  • In this work, a reliable kinetic reaction mechanism was revised to accurately reproduce the detailed reaction paths of steam reforming of methane over a Ni/Al2O3 catalyst. A steadystate fixed-bed reactor experiment and a 1D reactor catalyst model were utilized for this task. The distinctive feature of this experiment is the possibility to measure the axially resolved temperature profile of the catalyst bed, which makes the reaction kinetics inside the reactor visible. This allows for understanding the actual influence of the reaction kinetics on the system; while pure gas concentration measurements at the catalytic reactor outlet show near-equilibrium conditions, the inhere presented temperature profile shows that it is insufficient to base a reaction mechanism development on close equilibrium data. The new experimental data allow for achieving much higher quality in the modeling efforts. Additionally, by carefully controlling the available active surface via dilution in the experiment, it was possible to slow down the catalystIn this work, a reliable kinetic reaction mechanism was revised to accurately reproduce the detailed reaction paths of steam reforming of methane over a Ni/Al2O3 catalyst. A steadystate fixed-bed reactor experiment and a 1D reactor catalyst model were utilized for this task. The distinctive feature of this experiment is the possibility to measure the axially resolved temperature profile of the catalyst bed, which makes the reaction kinetics inside the reactor visible. This allows for understanding the actual influence of the reaction kinetics on the system; while pure gas concentration measurements at the catalytic reactor outlet show near-equilibrium conditions, the inhere presented temperature profile shows that it is insufficient to base a reaction mechanism development on close equilibrium data. The new experimental data allow for achieving much higher quality in the modeling efforts. Additionally, by carefully controlling the available active surface via dilution in the experiment, it was possible to slow down the catalyst conversion rate, which helped during the adjustment of the reaction kinetics. To assess the accuracy of the revised mechanism, a monolith experiment from the literature was simulated. The results show that the fitted reaction mechanism was able to accurately predict the experimental outcomes for various inlet mass flows, temperatures, and steam-to-carbon ratios.show moreshow less
  • In dieser Arbeit wurde ein zuverlässiger kinetischer Reaktionsmechanismus überarbeitet, um die detaillierten Reaktionswege der Dampfreformierung von Methan über einem Ni/Al2O3-Katalysator genau zu reproduzieren. Dazu wurden ein stationäres Festbettreaktorexperiment und ein 1D-Reaktor Katalysatormodell verwendet. Die Besonderheit dieses Experiments ist die Möglichkeit das axial aufgelöste Temperaturprofil des Katalysatorbetts zu messen, wodurch die Reaktionskinetik im Reaktor sichtbar wird. Dies ermöglicht es den tatsächlichen Einfluss der Reaktionskinetik auf das System zu verstehen. Während Messungen der reinen Gaskonzentration am Ausgang des katalytischen Reaktors Bedingungen nahe am Gleichgewicht zeigen, zeigt das hier dargestellte Temperaturprofil, dass es nicht ausreicht, die Entwicklung eines Reaktionsmechanismus auf Daten nahe am Gleichgewicht zu stützen. Die neuen experimentellen Daten ermöglichen es, eine wesentlich höhere Qualität bei der Modellierung zu erreichen. Durch eine sorgfältige Kontrolle der verfügbaren aktivenIn dieser Arbeit wurde ein zuverlässiger kinetischer Reaktionsmechanismus überarbeitet, um die detaillierten Reaktionswege der Dampfreformierung von Methan über einem Ni/Al2O3-Katalysator genau zu reproduzieren. Dazu wurden ein stationäres Festbettreaktorexperiment und ein 1D-Reaktor Katalysatormodell verwendet. Die Besonderheit dieses Experiments ist die Möglichkeit das axial aufgelöste Temperaturprofil des Katalysatorbetts zu messen, wodurch die Reaktionskinetik im Reaktor sichtbar wird. Dies ermöglicht es den tatsächlichen Einfluss der Reaktionskinetik auf das System zu verstehen. Während Messungen der reinen Gaskonzentration am Ausgang des katalytischen Reaktors Bedingungen nahe am Gleichgewicht zeigen, zeigt das hier dargestellte Temperaturprofil, dass es nicht ausreicht, die Entwicklung eines Reaktionsmechanismus auf Daten nahe am Gleichgewicht zu stützen. Die neuen experimentellen Daten ermöglichen es, eine wesentlich höhere Qualität bei der Modellierung zu erreichen. Durch eine sorgfältige Kontrolle der verfügbaren aktiven Oberfläche mittels Verdünnung im Experiment war es außerdem möglich, die Katalysatorumsatzrate zu verlangsamen, was bei der Anpassung der Reaktionskinetik hilfreich war. Um die Genauigkeit des überarbeiteten Mechanismus zu bewerten, wurde auch ein Monolith-Experiment aus der Literatur simuliert. Die Ergebnisse zeigen, dass der angepasste Reaktionsmechanismus in der Lage war, die experimentellen Ergebnisse für verschiedene Einlassmassenströme, Temperaturen und Dampf-Kohlenstoff-Verhältnisse genau vorherzusagen.show moreshow less

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Metadaten
Author: Jana RichterORCiD, Fabian RachowORCiD, Johannes Israel, Norbert Roth, Evgenia CharlaftiORCiD, Vivien Günther, Jan Ingo FlegeORCiD, Fabian MaussORCiD
DOI:https://doi.org/10.3390/catal13050884
Document Type:Scientific article
Language:English
Year of Completion:2023
Release Date:2023/09/12
Tag:1D-Modellierung; Festbettreaktor-Experimente; Methan-Dampfreformierung; Nickel-Katalysator; Reaktionsgeschwindigkeiten
1D modeling; Fixed-bed reactor experiments; Methane steam reforming; Nickel catalyst; Reaction rates
GND Keyword:Katalysator; Reaktionsmechanismus; Festbettreaktor; Steamreforming; Reaktionsgeschwindigkeit
Fundername (not EU):Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) / Open-Access-Publikationskosten / (2023 -2025) / 512881332
Fundername (not EU):Bundesministerium für Wirtschaft und Klimaschutz (BMWK) / FKZ 03EWS002A
Fundername (not EU):Bundesministerium für Bildung und Forschung (BMBF) / 85056897
Fundername (not EU):Energie-Innovations-Zentrum (EIZ) / 03SF0693A
Source:Erstveröffentlichung: Richter, Jana; Rachow, Fabian; Israel, Johannes; Roth, Norbert; Charlafti, Evgenia; Günther, Vivien; Flege, Jan Ingo; Mauss, Fabian: Reaction mechanism development for methane steam reforming on a Ni/Al2O3 - Catalyst, 2023, 13(5). - https://www.mdpi.com/2073-4344/13/5/884
Institutes:Fakultät 1 MINT - Mathematik, Informatik, Physik, Elektro- und Informationstechnik / FG Angewandte Physik und Halbleiterspektroskopie
Fakultät 3 Maschinenbau, Elektro- und Energiesysteme / FG Thermodynamik / Thermische Verfahrenstechnik
Licence (German):Keine Lizenz vergeben. Es gilt das deutsche Urheberrecht.
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