Transformation products of micropollutants in the aquatic environment: highly prevalent but commonly overlooked

  • The presence of synthetic chemicals in the environment can affect both ecosystems and human health. In particular, the increasing contamination of the aquatic environment by complex mixtures of anthropogenic trace substances has become a major global concern. Once released into the environment, these compounds can undergo diverse transformation processes to form a wide range of transformation products (TPs), which are commonly unknown. Transformation inevitably alters the pattern of contamination and exposure, as new substances are formed with frequently different physicochemical properties, environmental behavior and toxicity in comparison to their precursor compounds. For instance, TPs can exhibit significantly greater persistence and mobility in the aquatic environment, posing a threat to both aquatic ecosystems and drinkingThe presence of synthetic chemicals in the environment can affect both ecosystems and human health. In particular, the increasing contamination of the aquatic environment by complex mixtures of anthropogenic trace substances has become a major global concern. Once released into the environment, these compounds can undergo diverse transformation processes to form a wide range of transformation products (TPs), which are commonly unknown. Transformation inevitably alters the pattern of contamination and exposure, as new substances are formed with frequently different physicochemical properties, environmental behavior and toxicity in comparison to their precursor compounds. For instance, TPs can exhibit significantly greater persistence and mobility in the aquatic environment, posing a threat to both aquatic ecosystems and drinking water resources. Therefore, TPs need to be considered in the risk assessment and authorization process of chemicals. However, due to a combination of predictive, analytical, and regulatory challenges, TPs currently remain largely unrecognized and unregulated. By addressing these challenges, this thesis comprehensively characterizes the entry paths, occurrence, fate, and (eco)toxicological relevance of selected TPs in the aquatic system in Germany. These TPs have been largely overlooked in environmental studies and aquatic monitoring programs for decades, despite their precursors being produced and used in large quantities on a global scale. The highly persistent and mobile substance trifluoroacetate (TFA) has garnered significant attention in recent years due to its diverse sources, widespread occurrence in the aquatic environment, and the lack of economically viable options to remove TFA from contaminated waters. One of the most frequently discussed diffuse sources is the formation of TFA in the atmosphere through the oxidation of volatile precursors and its subsequent scavenging from the atmosphere by wet deposition. Despite the previously reported occurrence of TFA in precipitation, the lack of recent and comprehensive data has severely limited the understanding of the significance of wet deposition as a source of TFA to the (aquatic) environment. Thus, in the present work, a nationwide field monitoring campaign covering all precipitation events over a one-year sampling period was conducted at eight sites across Germany. Samples were analyzed for TFA using ion exchange chromatography (IC) coupled to negative-ion electrospray tandem mass spectrometry (ESI-MS/MS). Of the analyzed samples, 16% exhibited TFA concentrations ≥ 1 μg/L. The precipitation-weighted average TFA concentration of 0.34 μg/L highlighted that wet deposition alone is responsible for approximately 0.3 to 0.4 μg/L of TFA in surface waters in Germany. The annual wet deposition fluxes ranged from 91 to 400 μg/m², with the highest fluxes observed in densely populated regions. The annual wet deposition of TFA for Germany during the observation period was estimated to be 68 t. The sampling revealed a pronounced seasonality, with the highest concentrations and wet deposition fluxes of TFA observed in summer. Pearson correlation analyses indicated that the transformation of TFA precursors in the troposphere is enhanced in summer due to elevated concentrations of photochemically generated oxidants, primarily •OH, which ultimately results in increased atmospheric TFA deposition. Overall, the study provided the first published data on TFA in precipitation in Germany since 1995/96. The derived data serves as a benchmark for future studies. In addition, it allows for the establishment of mass balances and can be used to develop models to predict the loads of TFA entering the aquatic environment from multiple sources. The lack of robust historical data on the wet deposition fluxes of TFA also impeded long- term trend analyses. Specifically, a postulated increase in atmospheric formation and deposition of TFA due to substantial emission increases of numerous volatile TFA precursors in recent decades remained unquantified. To address this knowledge gap, archived plant samples were analyzed to evaluate the long-term temporal trends in the atmospheric deposition of TFA in Germany. A robust and highly sensitive analytical method for TFA in plant matrices was developed and validated. The method encompassed a three-step sequential extraction procedure followed by the analysis of the diluted sample extracts using IC-ESI-MS/MS. Subsequently, archived leaf samples of various tree species and sampling sites from the German Environmental Specimen Bank (observation period: 1989−2020) were analyzed for TFA. Statistical analysis revealed significant (p < 0.05) positive trends in TFA concentrations in plant leaves, which is likely the result of both phytoaccumulation and increasing emissions of gaseous TFA precursors over the observation period. The concentrations increased by factors of up to 12 from 1989 to 2020. The highest concentrations (up to ∼1,000 μg/kg dry weight) were found in Lombardy poplar leaves. Overall, the study presents the first trend analysis of TFA in biota and raises awareness of the escalating atmospheric deposition of TFA over the past three decades. Sulfamate has previously been identified as a TP of the artificial sweeteners cyclamate and acesulfame in wastewater and drinking water treatment. The preliminary results indicated that sulfamate concentrations in wastewater treatment plant (WWTP) effluent are substantially higher than those of other wastewater-borne contaminants. However, despite its high global production and usage, no information was available on the sources, occurrence, and environmental significance of sulfamate in the aquatic system in Germany. To close this knowledge gap, a quantitative monitoring approach of different urban water cycle compartments was conducted. Target analysis based on IC-ESI-MS/MS revealed exceptionally high concentrations of sulfamate in wastewater (up to 1,900 μg/L), surface water (up to 580 μg/L), and finished drinking water (up to 140 μg/L) in Germany. Considering the limited data on short-term ecotoxicity, approximately 30% of the sulfamate concentrations detected in groundwater and surface water samples exceeded the derived predicted no-effect concentration (PNEC) of sulfamate. Therefore, the potential impact of sulfamate on the aquatic ecosystem in Germany cannot be excluded. Municipal WWTP effluent was identified as the primary source of sulfamate for the aquatic system, as its concentrations correlated positively (r > 0.77) with the municipal wastewater tracer carbamazepine in samples from different waterbodies. Ozonation and activated sludge experiments demonstrated that sulfamate can be formed through chemical and biological degradation of various precursors containing a sulfonamide group. Nevertheless, the transformation of precursors to sulfamate in WWTPs and receiving waters was found to be quantitatively insignificant, due to the substantial direct use of sulfamic acid as a descaling agent in domestic and industrial applications. Laboratory batch experiments, in conjunction with the findings from the sampling conducted at full- scale waterworks, demonstrated that the commonly applied drinking water treatment techniques, including ozonation and activated carbon filtration, are largely ineffective in removing sulfamate. Bank filtration was identified as the only option to efficiently eliminate sulfamate from contaminated raw water resources (removal: 62% to 99%). Overall, the study presents the first comprehensive analysis of sulfamate in the urban water cycle and suggests that there may be other high production volume inorganic chemicals that are currently overlooked in environmental studies and monitoring programs. Despite pantoprazole (PPZ) being one of the most widely prescribed human pharmaceuticals globally, consistently low concentrations of this proton-pump inhibitor in environmental water samples have been documented. This can be attributed to the extensive metabolism of PPZ within the human body, with only minor amounts of the parent compound being excreted. Since environmental monitoring and risk assessment for regulatory purposes focus on the parent substances of pharmaceuticals, it was assumed that the current environmental exposure associated with the use of PPZ is considerably underestimated. In the presented thesis, 4′-O-demethyl-PPZ sulfide (M1) was identified as the most relevant PPZ metabolite for environmental analysis. This was achieved by applying reversed-phase high-performance liquid chromatography (RP- HPLC) coupled to high-resolution mass spectrometry (HRMS) to urine samples of a PPZ user, as well as to municipal wastewater. M1, which had not been investigated in previous monitoring studies, was found to be ubiquitous in WWTP influent and effluent (max.: 3 μg/L, detention frequency: 100%) as well as in surface water (max.: 1.2 μg/L; detection frequency: 97%) in Germany. Its average surface water concentration was approximately 30 times higher than that of the parent compound PPZ. Moreover, quantitative structure- toxicity relationship (QSTR) modeling indicated a lower preliminary freshwater PNEC for M1 (4.8 μg/L) compared to PPZ (28 μg/L). The analysis of archived suspended particulate matter (SPM) samples from the Rhine at Koblenz revealed that the concentrations of M1 increased significantly from 2005 to 2015 and were positively correlated with the prescription volume of PPZ. Conventional biological wastewater treatment was found to be insufficient to remove M1 (average removal: 22%). Laboratory-scale experiments and the analysis of samples taken after different treatment steps of an advanced full-scale WWTP demonstrated that post-treatment with activated carbon as well as ozonation can significantly improve the removal of M1 and PPZ during wastewater treatment, thereby reducing their release to the aquatic environment. During ozonation, a rapid oxidation of M1 was observed, accompanied by the formation of several ozonation products, which were proposed for the first time. The identity of the main ozonation TPs of M1 was confirmed through the synthesis of reference compounds. Their detection in samples collected after the ozonation step of a full-scale WWTP demonstrated the transferability of the laboratory-scale ozonation experiments. M1 was found to be sufficiently removed from contaminated source waters (max. raw water concentration: 0.25 μg/L) by bank filtration under different redox conditions (removal ≥ 80 %) and by other commonly applied purification processes in drinking water production. In summary, this study revealed that the environmental exposure and risk associated with the use of PPZ have been previously underestimated, which likely extends to other human pharmaceuticals. Therefore, these findings call for more sophisticated approaches to environmental monitoring and risk assessment of pharmaceuticals that take TPs into account. This thesis provides an in-depth understanding of the entry paths, occurrence, fate, and environmental significance of selected TPs in the aquatic system in Germany. It significantly advances our understanding of the introduction of TFA into the water cycle, by characterizing the source of wet deposition and elucidating long-term temporal trends of atmospherically deposited TFA. Additionally, the thesis gives comprehensive insights into the formation, behavior, removability, and potential (eco)toxicological risks of sulfamate, PPZ and its TPs. The thesis addresses key challenges in assessing and integrating TPs into chemical management and presents solutions to overcome these challenges. Finally, it highlights the urgent need for increased focus on TPs in research, aquatic monitoring, and regulation to safeguard the environment and human health.show moreshow less
  • Das Vorkommen synthetischer Chemikalien in der Umwelt kann sowohl Ökosysteme als auch die menschliche Gesundheit beeinträchtigen. Insbesondere die zunehmende Belastung der aquatischen Umwelt durch komplexe Mischungen anthropogener Spurenstoffe gibt Anlass zur Sorge. Nach ihrer Freisetzung in die Umwelt können diese Verbindungen verschiedene Transformationsprozesse durchlaufen und eine Vielzahl von Transformationsprodukten (TPs) bilden, die weitgehend unbekannt sind. Die Transformation verändert unweigerlich das Kontaminations- und Expositionsmuster, da neue Stoffe gebildet werden, die sich häufig in ihren physikalisch-chemischen Eigenschaften, ihrem Umweltverhalten und ihrer Toxizität von ihren Vorläuferverbindungen unterscheiden. So können TPs beispielsweise eine deutlich höhere Persistenz und Mobilität in der aquatischenDas Vorkommen synthetischer Chemikalien in der Umwelt kann sowohl Ökosysteme als auch die menschliche Gesundheit beeinträchtigen. Insbesondere die zunehmende Belastung der aquatischen Umwelt durch komplexe Mischungen anthropogener Spurenstoffe gibt Anlass zur Sorge. Nach ihrer Freisetzung in die Umwelt können diese Verbindungen verschiedene Transformationsprozesse durchlaufen und eine Vielzahl von Transformationsprodukten (TPs) bilden, die weitgehend unbekannt sind. Die Transformation verändert unweigerlich das Kontaminations- und Expositionsmuster, da neue Stoffe gebildet werden, die sich häufig in ihren physikalisch-chemischen Eigenschaften, ihrem Umweltverhalten und ihrer Toxizität von ihren Vorläuferverbindungen unterscheiden. So können TPs beispielsweise eine deutlich höhere Persistenz und Mobilität in der aquatischen Umwelt aufweisen, was sowohl für aquatische Ökosysteme als auch für Trinkwasserressourcen eine potenzielle Gefährdung darstellt. Daher müssen TPs bei der Risikobewertung und Zulassung von Chemikalien berücksichtigt werden. Aufgrund einer Kombination von prädiktiven, analytischen und regulatorischen Herausforderungen bleiben TPs derzeit jedoch weitgehend unerkannt und unreguliert. Um diesen Herausforderungen zu begegnen, werden in dieser Arbeit die Eintragspfade, das Vorkommen, der Verbleib und die (öko)toxikologische Relevanz ausgewählter TPs im aquatischen System in Deutschland umfassend charakterisiert. Diese TPs blieben jahrzehntelang in Umweltstudien und aquatischen Monitoringprogrammen weitestgehend unberücksichtigt, obwohl ihre Vorläufersubstanzen weltweit in großen Mengen produziert und verwendet werden. Die sehr persistente und mobile Substanz Trifluoracetat (TFA) hat in den letzten Jahren aufgrund ihrer vielfältigen Quellen, ihrer weiten Verbreitung in der aquatischen Umwelt und des Mangels an wirtschaftlich vertretbaren Möglichkeiten zur Entfernung von TFA aus kontaminierten Wasserkörpern große Aufmerksamkeit erregt. Eine der am häufigsten diskutierten diffusen Quellen ist die Bildung von TFA in der Atmosphäre durch die Oxidation gasförmiger Vorläufersubstanzen und die anschließende Auswaschung von TFA aus der Atmosphäre durch nasse Deposition. Obgleich das Vorkommen von TFA im Niederschlag bekannt ist, besteht nach wie vor ein eingeschränktes Verständnis hinsichtlich der Relevanz der nassen Deposition als Quelle für TFA in der (aquatischen) Umwelt. Dies ist insbesondere auf eine unzureichende Datenbasis zurückzuführen. Daher wurde in dieser Arbeit eine bundesweite Monitoring-Kampagne an acht Standorten in Deutschland durchgeführt, die alle Niederschlagsereignisse während eines einjährigen Beobachtungszeitraums umfasste. Die Proben wurden mittels Ionenaustauschchromatographie (IC) gekoppelt mit negativer Elektrospray-Ionisation- Tandem-Massenspektrometrie (ESI-MS/MS) auf TFA untersucht. 16 % der Proben wiesen TFA-Konzentrationen ≥ 1 μg/L auf. Die niederschlagsgewichtete mittlere TFA- Konzentration betrug 0,34 μg/L. Dies verdeutlicht, dass allein die nasse Deposition für etwa 0,3 bis 0,4 μg/L an TFA in Oberflächengewässern in Deutschland verantwortlich ist. Die jährliche nasse Deposition lag zwischen 91 und 400 μg/m², wobei die höchsten Werte in dicht besiedelten Regionen beobachtet wurden. Die jährliche nasse Deposition von TFA in Deutschland während des Beobachtungszeitraums wurde auf 68 t geschätzt. Die Probenahmen zeigten eine ausgeprägte Saisonalität, wobei die höchsten TFA- Konzentrationen und -Depositionen im Sommer beobachtet wurden. Pearson- Korrelationsanalysen deuteten darauf hin, dass die Umwandlung von TFA-Vorläufern in der Troposphäre im Sommer durch erhöhte Konzentrationen photochemisch erzeugter Oxidationsmittel, insbesondere •OH, verstärkt wird, was letztlich zu einer erhöhten atmosphärischen TFA-Deposition führt. Insgesamt liefert die Studie die ersten publizierten Daten zu TFA im Niederschlag in Deutschland seit 1995/96. Die gewonnenen Daten und Erkenntnisse dienen als Referenzpunkt für zukünftige Studien. Darüber hinaus ermöglichen sie die Erstellung von Massenbilanzen und können für die Entwicklung von Modellen zur Vorhersage von TFA-Frachten, die aus verschiedenen Quellen in die aquatische Umwelt gelangen, verwendet werden. Das Fehlen zuverlässiger historischer Daten über die nasse Deposition von TFA erschwerte auch die Analyse langfristiger Trends. So konnte die postulierte Zunahme der atmosphärischen Bildung und Deposition von TFA infolge des starken Anstiegs der Emissionen zahlreicher gasförmiger TFA-Vorläufersubstanzen in den letzten Jahrzehnten nicht quantifiziert werden. Um diese Wissenslücke zu schließen, wurden archivierte Pflanzenproben analysiert, um langfristige zeitliche Trends der atmosphärischen Deposition von TFA in Deutschland zu bestimmen. Eine robuste und hochsensitive Analysemethode für TFA in Pflanzenmatrices wurde entwickelt und validiert. Die Methode bestand aus einer dreistufigen sequenziellen Extraktion und der Analyse der verdünnten Probenextrakte mittels IC-ESI-MS/MS. Anschließend wurden archivierte Blattproben verschiedener Baumarten und Probenahmestellen aus der Umweltprobenbank des Bundes (Beobachtungszeitraum: 1989−2020) auf TFA untersucht. Die statistische Analyse ergab einen signifikanten (p < 0,05) positiven Anstieg der TFA-Konzentrationen in Blättern, der vermutlich das Ergebnis sowohl von Phytoakkumulation als auch von erhöhten Emissionen gasförmiger TFA-Vorläufersubstanzen innerhalb des Beobachtungszeitraums ist. Die Konzentrationen stiegen zwischen 1989 und 2020 um einen Faktor von bis zu 12 an, wobei die höchsten Konzentrationen (bis zu ∼1.000 μg/kg Trockengewicht) in den Blättern der Schwarz-Pappel gefunden wurden. Insgesamt stellt die Studie die erste Trendanalyse von TFA in Biota dar und macht auf die starke Zunahme der atmosphärischen Deposition von TFA in den letzten drei Jahrzehnten aufmerksam. Sulfamat wurde in der Vergangenheit als TP der künstlichen Süßstoffe Cyclamat und Acesulfam in der Abwasser- und Trinkwasseraufbereitung identifiziert. Die vorläufigen Ergebnisse wiesen darauf hin, dass die Sulfamatgehalte im Abwasser kommunaler Kläranlagen wesentlich höher sind als die anderer abwasserbürtiger Schadstoffe. Trotz der weltweit hohen Produktion und Verwendung von Sulfamat waren jedoch keine Informationen über die Quellen, das Vorkommen und die toxikologische Bedeutung von Sulfamat in deutschen Gewässern verfügbar. Um diese Wissenslücke zu schließen, wurde ein quantitatives Monitoring verschiedener Kompartimente des urbanen Wasserkreislaufs durchgeführt. Die Analyse mittels IC-ESI-MS/MS offenbarte außergewöhnlich hohe Gehalte von Sulfamat in Abwasser (bis zu 1.900 μg/L), Oberflächenwasser (bis zu 580 μg/L) und Trinkwasser (bis zu 140 μg/L) in Deutschland. In Anbetracht der begrenzten ökotoxikologischer Daten überstiegen etwa 30 % der in Grundwasser- und Oberflächenwasserproben nachgewiesenen Sulfamatkonzentrationen die abgeleitete PNEC-Konzentration (PNEC: abgeschätzte Nicht-Effekt-Konzentration) von Sulfamat. Daher können potenzielle Effekte von Sulfamat auf das aquatische Ökosystem abwasserbeeinflusster Gewässer in Deutschland nicht ausgeschlossen werden. Kommunale Kläranlagenabwässer wurden als Hauptquelle von Sulfamat für das aquatische System identifiziert, da ihre Konzentrationen positiv (r > 0,77) mit dem kommunalen Abwassertracer Carbamazepin in Proben aus verschiedenen Wasserkörpern korrelierten. Ozonungs- und Belebtschlammversuche bestätigten, dass Sulfamat beim chemischen und biologischen Abbau verschiedener Vorläufersubstanzen, die eine Sulfonamidgruppe enthalten, gebildet werden kann. Die Umwandlung von Vorläufersubstanzen zu Sulfamat in Kläranlagen und Gewässern stellte sich jedoch als quantitativ unbedeutend heraus, was auf die direkte Verwendung von Sulfamidsäure als Entkalkungsmittel in Haushalt und Industrie zurückzuführen ist. Laborversuche in Verbindung mit den Ergebnissen von Probenahmen in Wasserwerken zeigten, dass die meisten üblicherweise eingesetzten Trinkwasseraufbereitungstechniken, einschließlich Ozonung und Aktivkohlefiltration, nicht in der Lage sind, Sulfamat zu entfernen. Die Uferfiltration erwies sich als einzige Möglichkeit, Sulfamat effizient aus kontaminierten Rohwasserressourcen zu entfernen (Entfernung: 62 % bis 99 %). Insgesamt stellt die Studie die erste umfassende Analyse von Sulfamat im urbanen Wasserkreislauf dar und deutet darauf hin, dass möglicherweise weitere anorganische Chemikalien mit hohen Produktionsvolumina existieren, die derzeit in Umweltstudien und Überwachungsprogrammen übersehen werden. Obwohl Pantoprazol (PPZ) eines der weltweit am häufigsten verschriebenen Humanarzneimittel ist, wurden in Gewässern nur sehr geringe Konzentrationen dieses Protonenpumpenhemmers nachgewiesen. Dies ist darauf zurückzuführen, dass PPZ im menschlichen Körper in hohem Maße metabolisiert wird und nur geringe Mengen der Ausgangsverbindung ausgeschieden werden. Da sich das Umweltmonitoring und die Risikobewertung für regulatorische Zwecke auf die Muttersubstanzen von Arzneimittelwirkstoffen konzentrieren, wurde angenommen, dass die derzeitige aus der Verwendung von PPZ resultierende Umweltexposition erheblich unterschätzt wird. In der vorliegenden Arbeit wurde 4′-O-Demethyl-PPZ-Sulfid (M1) als der für Umweltstudien relevanteste PPZ-Metabolit identifiziert. Dies wurde durch die Analyse von Urinproben eines PPZ-Konsumenten und Abwasserproben mittels Umkehrphasen- Hochleistungsflüssigkeitschromatographie (RP-HPLC) in Verbindung mit hochauflösender Massenspektrometrie (HRMS) erreicht. M1, das bisher in Studien keine Berücksichtigung fand, war sowohl im Zu- und Ablauf der Kläranlage (max.: 3 μg/L, Nachweishäufigkeit: 100 %) als auch in Oberflächengewässern (max.: 1,2 μg/L, Nachweishäufigkeit: 97 %) in Deutschland weit verbreitet. Die mittlere Konzentration in Oberflächengewässern war etwa 30-mal höher als die der Ausgangsverbindung PPZ. Darüber hinaus ergab die Modellierung mittels quantitativer Struktur-Toxizitäts-Beziehung (QSTR) einen niedrigeren vorläufigen Süßwasser-PNEC für M1 (4,8 μg/L) im Vergleich zu PPZ (28 μg/L). Die Analyse von archivierten Schwebstoffproben aus dem Rhein bei Koblenz offenbarten, dass die Konzentrationen von M1 zwischen 2005 und 2015 deutlich angestiegen sind und positiv mit der Menge an PPZ korrelierten. Die konventionelle biologische Abwasserbehandlung erwies sich als unzureichend, um M1 ausreichend zu entfernen (durchschnittliche Entfernung: 22%). Laborexperimente und die Analyse von Proben nach verschiedenen Reinigungsstufen einer Kläranlage zeigten, dass die Behandlung mit Aktivkohle und die Ozonung die Elimination von M1 und PPZ deutlich verbessern und damit deren Freisetzung in die aquatische Umwelt reduzieren können. Während der Ozonung wurde eine schnelle Oxidation von M1, aber auch die Bildung mehrerer bisher nicht beschriebener Ozonungsprodukte beobachtet. Die Identität der wichtigsten Ozonungsprodukte wurde durch die Synthese von Referenzsubstanzen bestätigt. Ihr Nachweis in Proben, die nach der Ozonung in einer großtechnischen Kläranlage genommen wurden, bestätigte die Übertragbarkeit der Ergebnisse des Laborversuchs. Ferner konnte gezeigt werden, dass M1 durch Uferfiltration unter verschiedenen Redoxbedingungen (Entfernung ≥ 80 %) und andere üblichen Trinkwasseraufbereitungsverfahren aus kontaminiertem Rohwasser (max. Konzentration: 0,25 μg/L) entfernt werden kann. Zusammenfassend konnte gezeigt werden, dass die aus der PPZ-Applikation resultierende Umweltexposition erheblich unterschätzt wird. Dies dürfte auch für andere Humanarzneimittel zutreffen. Für das Umweltmonitoring und die Risikobewertung von Arzneimitteln sind daher Ansätze erforderlich, die neben der Muttersubstanz auch TPs berücksichtigen. Diese Dissertation liefert eine umfassende Untersuchung der Eintragspfade, des Vorkommens, des Verbleibs sowie der Umweltrelevanz ausgewählter TPs im aquatischen System in Deutschland. Die Arbeit trägt wesentlich zum Verständnis des Eintrags von TFA in den Wasserkreislauf bei, indem sie die Quelle der nassen Deposition charakterisiert und langfristige zeitliche Trends des atmosphärisch deponierten TFA aufzeigt. Darüber hinaus liefert sie belastbare Erkenntnisse über die Bildung, das Verhalten, die Entfernbarkeit und die potenziellen (öko)toxikologischen Risiken von Sulfamat, PPZ und dessen TPs. Es werden die wichtigsten Herausforderungen bei der Bewertung und Integration von TPs in das Chemikalienmanagement aufgezeigt und Lösungsansätze zu deren Bewältigung präsentiert. Die Dissertation verdeutlicht, dass eine stärkere Berücksichtigung von TPs in der Forschung, der Gewässerüberwachung sowie der Regulatorik erforderlich ist, um den Schutz der Umwelt und der menschlichen Gesundheit zu gewährleisten.show moreshow less

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Metadaten
Author:Finnian Freeling
URN:urn:nbn:de:hbz:kob7-25911
DOI:https://doi.org/10.82549/opus4-2591
Place of publication:Koblenz
Referee:Thomas A. Ternes, Wolfgang Imhof, Werner Manz
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Date of Publication (online):2025/08/25
Date of first Publication:2025/08/25
Publishing Institution:Universität Koblenz, Universitätsbibliothek
Granting Institution:Universität Koblenz, Fachbereich 3
Date of final exam:2025/07/14
Release Date:2025/09/04
Page Number:75
Note:
Aus lizenzrechtlichen Gründen wird die Dissertation hier ohne die darin enthaltenen Aufsätze veröffentlicht.
Institutes:Fachbereich 3 / Institut für Integrierte Naturwissenschaften / Institut für Integrierte Naturwissenschaften, Abt. Chemie
Licence (German):Es gilt das deutsche Urheberrecht: § 53 UrhG
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