539 Moderne Physik
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Studies of ultrafast dynamics in substrate-free nanoparticles at ELI using Timepix3 optical camera
(2026)
We present a novel application of the Timepix3 optical camera (Tpx3Cam) for investigating ultrafast dynamics in substrate-free nanoparticles at the Extreme Light Infrastructure European Research Infrastructure Consortium (ELI ERIC). The camera, integrated into an ion imaging system based on a micro-channel plate (MCP) and a fast P47 scintillator with nanosecond scale response time, enables individual time-stamping of incoming ions with nanosecond timing precision and high spatial resolution. The detector successfully captured laser-induced ion events originating from free nanoparticles disintegrated by intense laser pulses. Owing to the broad size distribution of the nanoparticles (10–500 nm) and the variation in laser intensities within the interaction volume, the detected events range in occupancy from near-zero to extremely high, approaching the readout limits of the detector. By combining time-of-flight and velocity map imaging (VMI) techniques, detailed post-processing and analysis were performed. The results presented here focus on the performance of Tpx3Cam under high-occupancy conditions, which are of particular relevance to this study. These conditions approach the limitations imposed by the camera’s readout capabilities and challenge the effectiveness of standard post-processing algorithms. We investigated these limitations and associated trade-offs, and we present improved methods and algorithms designed to extract the most informative features from the data.
The aim of this work is to demonstrate the principal possibility to enhance the electron beam dose deposition in the depth of the sample for radiation therapy purposes. Trains of electron bunches of 22 MeV generated at PITZ are focused inside the sample using a dedicated fast deflector and a solenoid magnet. To explore the capabilities of the proposed setup, dose distributions are calculated for multiple electron bunches focused in a single point inside a water phantom. Electron beam focusing produces dose peaks with a tunable maximal dose depth which is interesting for healthy tissue sparing at the surface and enhancing treatment quality. The duration of the full bunch train is 1 ms. During this time interval, the FLASH effect could be efficiently triggered inside the irradiated target volume. Monte Carlo simulations based on the FLUKA code were performed to evaluate the depth dose curves distributions in a water phantom. Using the PITZ electron beam parameters, simulations have shown the possibility to produce a peak dose in water seven times higher than compared to the dose at the surface. Moreover, the RMS size homogeneous area around the maximal dose is approximately 25 mm.
The high-brightness electron beam at the Photo Injector Test facility at DESY in Zeuthen (PITZ) is now also used for FLASHlab@PITZ: an R&D platform for studying radiation biology and the FLASH effect in radiation therapy. The available parameter space of the electron beam with a momentum of 22 MeV/c allows bunch charges from 10 pC up to 5nC, bunch durations of 0.1–60ps, and bunch train lengths up to 1 ms. The number of bunches in the single train can currently be varied between 1 and 1000 bunches, with an upgrade to 4500 foreseen in 2023. Radiation biology studies require accurate dose prediction, therefore Monte Carlo simulations based on the FLUKA code were performed. According to estimations, dose delivery of 0.002 Gy (low charge case 0.1pC) and 10Gy (high charge case 5nC) is possible, if the beam is confined to a circular area with a radius of 5 mm with a lead collimator. For the Monte Carlo simulations, the experimental setup was accurately modeled, including the exit window, lead collimator, etc. Dose measurements were used to compare simulations with experiments. Dose profiles were experimentally measured with Gafchromic films and then compared with Monte Carlo simulations. The first experiments at FLASHlab@PITZ in 2023 have demonstrated flexible dose options for studying the FLASH effect and radiation biology studies.
Development of an accelerator-based tunable THz source prototype for pump-probe experiments at the European XFEL is ongoing at the Photo Injector Test facility at DESY in Zeuthen (PITZ). The proof-of-principle experiments on the THz SASE FEL are performed utilizing the LCLS-I undulator installed in the PITZ beamline. The first lasing at a center wavelength of 100 µm was observed in the summer of 2022. The lasing of the narrowband THz source was achieved using an electron beam with an energy of ~17 MeV and a bunch charge up to several nC. Optimization of beam transport and matching resulted in the measurement of THz radiation with a pulse energy of tens of µJ, measured with pyroelectric detectors. The THz FEL gain curves were measured by means of specially designed short coils along the undulator. The results of the first characterization of the THz source at PITZ will be presented.
XUV fluorescence as a probe of interatomic coulombic decay of resonantly excited He nanodroplets
(2026)
Superfluid He nanodroplets resonantly excited by extreme ultraviolet (XUV) pulses can relax via interatomic coulombic decay (ICD), generally considered an ultrafast process. Here, we introduce a novel approach to probe the dynamics of ICD in He nanodroplets over timescales ranging from femtoseconds to nanoseconds. Our method relies on detecting XUV fluorescence emitted from the nanodroplets as they are driven into a nanoplasma by subsequent intense infrared pulses. Nanoplasma ignition is facilitated by tunnel ionization of XUV-excited He∗ atoms attached to the droplets; it thus serves as a sensitive probe of their relaxation dynamics. The observed nanosecond-scale decay is attributed to ICD between pairs of He∗ atoms undergoing roaming motion on the droplet surface, as supported by quantum-mechanical and classical model calculations.
Objective. The photo injector test facility at DESY in Zeuthen (PITZ) is building up an R&D platform, known as FLASHlab@PITZ, for systematically studying the FLASH effect in cancer treatment with its high-brightness electron beams, which can provide a uniquely large dose parameter range for radiation experiments. In this paper, we demonstrate the capabilities by experiments with a reduced parameter range on a startup beamline and study the potential performance of the full beamline by simulations. Approach. To measure the dose, Gafchromic films are installed both in front of and after the samples; Monte Carlo simulations are conducted to predict the dose distribution during beam preparation and help understand the dose distribution inside the sample. Plasmid DNA is irradiated under various doses at conventional and ultra-high dose rate (UHDR) to study the DNA damage by radiations. Start-to-end simulations are performed to verify the performance of the full beamline. Main results. On the startup beamline, reproducible irradiation has been established with optimized electron beams and the delivered dose distributions have been measured with Gafchromic films and compared to FLUKA simulations. The functionality of this setup has been further demonstrated in biochemical experiments at conventional dose rate of 0.05 Gy s−1 and UHDR of several 105 Gy s−1 and a varying dose up to 60 Gy, with the UHDR experiments finished within a single RF pulse (less than 1 millisecond); the observed conformation yields of the irradiated plasmid DNA revealed its dose-dependent radiation damage. The upgrade to the full FLASHlab@PITZ beamline is justified by simulations with homogeneous radiation fields generated by both pencil beam scanning and scattering beams. Significance. With the demonstration of UHDR irradiation and the simulated performance of the new beamline, FLASHlab@PITZ will serve as a powerful platform for studying the FLASH effects in cancer treatment.
Aus Messungen der Röntgenabsorptionsfeinstruktur an Proben mit bekannter Kristallstruktur wurden EXAFS-Phasen- und -Amplitudenfunktionen (s. Gl. 2) insbesondere für schwere Streuatome (Ordnungszahl Z > 35) bestimmt (s. Kap. 4). Diese Funktionen verlaufen für leichte Streuatome (2 <~ 18) monoton mit der Wellenzahl k des Photoelektrons. Bei zunehmender Ordnungszahl wird in der Rückstreuamplitude zunächst ein Maximum beobachtet, dessen Position zu höheren k-Werten wandert. Bei weiterer Zunahme der Ordnungszahl des Streuatoms treten nacheinander zusätzliche Minima und Maxima auf, deren Positionen ebenfalls mit Z zu höheren k-Werten wandern (s. Abschn. 4.5). Die Phasenverschiebungen Φ(k) zeigen einen in ähnlicher Weise komplizierter werdenden Verlauf bei zunehmender Ordnungszahl des Streuatoms (s. Abschn. 4.4). Dies wird auch durch Rechnungen von Teo und Lee (TeLe79) vorausgesagt. Der quantitative Vergleich dieser Ergebnisse mit dem Experiment zeigt jedoch, daß insbesondere bei niedrigen k-Werten stärkere Diskrepanzen auftreten. Der Betrag der berechneten Streuamplituden für schwere Atome ist in diesem Bereich zu groß und sein erstes Minimum liegt bei zu hohen k-Werten. Auch die berechneten Phasen zeigen hier stärkere Abweichungen vom Experiment. Die Ursache dafür ist möglicherweise die Näherung der Photoelektronenwellenfunktion als ebene Welle im Bereich des Potentials des Streuatoms.
Trotz dieser Abweichungen erreicht man bei Abstandsbestimmungen mit Hilfe der theoretischen Phasen bei schweren Streuatomen Genauigkeiten von ± 0,02 Å (s. Abschn. 4.4). Dieser Wert ist auch bei leichteren Streuatomen typisch. Bei der Verwendung von Phasenfunktionen, die experimentell aus strukturell bekannten Proben ermittelt wurden, können dagegen Genauigkeiten von ± 0,005 Å erreicht werden.
Die Bestimmung von Koordinationszahlen und Debye-Waller-Faktoren (s. Abschn. 4.5.2) mit Hilfe der berechneten Amplitudenfunktionen ist bei schweren Atomen aufgrund der genannten Abweichungen nur begrenzt möglich. Insbesondere die Bestimmung von Koordinationszahlen wird generell durch den Amplitudenverlustfaktor erschwert, der auf Mehrfachanregungen und inelastischer Streuung des Photoelektrons beruht (s. Abschn. 2.2). Dieser Verlustfaktor wird von der Konfiguration der Valenzelektronen des absorbierenden Atoms bestimmt (s. Abschn. 8.2) und kann daher nicht ohne weiteres aus Messungen an Vergleichssubstanzen bestimmt werden.
Durch die lineare Polarisation der Synchrotronstrahlung ist es möglich, die Richtungsabhängigkeit der EXAFS (s. Abschn. 2.1.1) zur Ermittlung der dreidimensionalen Anordnung der Streuatome in der Probe auszunutzen. Dies ist an orientierten Proben bei nicht zu hoher Symmetrie der Umgebung der absorbierenden Atome möglich und wurde am Beispiel von einkristallinem GeS durch Messungen im Bereich der Ge-K-Kante demonstriert (Kapitel 5·, RTH80a). Die Ergebnisse werden durch die neueren Röntgenstrukturanalysen dieser Substanz bestätigt.
Aus Messungen an kristallinem Germanium (Kap. 6) wurde die Temperaturabhängigkeit der mittleren thermischen relativen Auslenkungen σ der Nachbaratome als Funktion der Temperatur bestimmt. Man findet eine starke Korrelation der Bewegung nächster Nachbarn. Die Funktion σ 2(T) läßt sich insbesondere für die nächsten Nachbarn erwartungsgemäß nicht gut durch eine Rechnung nach dem Debye-Modell beschreiben (RTH79a). Diese Rechnung (BePl76) liefert dagegen gute σ-Werte für Elemente mit kubisch-flächenzentriertem Gitter (s. Abschn. 4.5). Anhand von Messungen an amorphem Ge wurde auf die Problematik der Strukturbestimmung mit EXAFS bei amorphen Substanzen eingegangen. Man findet für amorphes Ge eine gute Übereinstimmung der Ergebnisse mit dem Strukturmodell von Polk.
Messungen an der Eisen-K-Kante in K3Fe(CN)6 und K4Fe(CN)6 .3H20 sowie Ferrocen als Vergleichssubstanz zeigten, daß bei komplizierteren Strukturen die Bindungslängen aus diffraktometrischen Messungen an Einkristallen mit größeren Unsicherheiten behaftet sein können (Kap. 7). Die Ergebnisse für die mittleren Fe-C Abstände in K3Fe(CN)6 und K4Fe(CN)6 . 3H20 von R1 = 1,934 Å bzw. R2 = 1,900 Å zeigen, daß das zusätzliche Elektron im {Fe(CN)6}4--Komplex ein bindendes Orbital besetzt. Dies war aufgrund der höheren chemischen Stabilität dieses Komplexes zu erwarten und geht auch aus Molekülorbitalrechnungen hervor. Im Gegensatz dazu ergaben die bisherigen Strukturanalysen, daß R1 < R2. Bei den beiden Komplexverbindungen tritt außerdem der Fall auf, daß Mehrfachstreuung des Photoelektrons erhebliche Beiträge zur Feinstruktur liefert. Die Atome Fe, C und N liegen auf einer Geraden. Die experimentellen Fe-N-Phasen erhöhen sich dadurch um einen annähernd konstanten Wert von 3,4 rad und die Amplitude für die N-Schalen erhöht sich etwa um einen Faktor 3 im Vergleich zu den Werten ohne Mehrfachstreuung. Dieser Effekt ist typisch für das Auftreten von zwei annähernd gleichen hintereinander liegenden Streuatomen.
Eine. Strukturuntersuchung an flüssigen Proben wurde an wäßrigen Lösungen von Eisensalzen durchgeführt (Kap. 8). Insbesondere wurde die Struktur der Hexaquokomplexe von Fe2+ und Fe3+ untersucht. Man findet als Fe-O Abstände 2,126 Å für Fe2+ und 2,069 Å für Fe3+. Die Genauigkeit dieser Werte beträgt etwa ± 0,01 Å, die der Abstandsdifferenz ± 0,006 Å. Die (σ2 -Werte beider Komplexe sind im Rahmen der Meßgenauigkeit gleich und betragen (bei T = 295K) σ2 = 0,0053 Å2.
Zur Durchführung der Absorptionsmessungen im Photonenenergiebereich von 5 keV bis 30 keV wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Apparatur aufgebaut, die als Strahlungsquelle das Deutsche Elektronen-Synchrotron (DESY) in Hamburg benutzt (s. Kap. 3). Mit dieser Apparatur können Werte für den Absorptionskoeffizienten in Meßzeiten von 1s mit einem relativen statistischen Fehler unter 10-3 bestimmt werden. Die für die Absorptionsmessungen verwendete monochromatische Strahlung ist linear polarisiert mit einem Polarisationsgrad von über 90%. Photonenfluß und Energieauflösung des Monochromators wurden experimentell überprüft und stimmen mit den berechneten Werten überein. Die Apparaturt wird von einem Kleinrechner (PDP8/e) gesteuert, so daß Meßablauf und Datenspeicherung automatisch erfolgen.
Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen, daß die Analyse der EXAFS eine wertvolle Ergänzung der klassischen Methoden zur Strukturaufklärung darstellt. Wünschenswerte Weiterentwicklungen wären verbesserte Streuphasenberechnungen für schwerere Atome und eine weitergehende theoretische Behandlung des Verlustfaktors durch Mehrfachanregungen (s. Abschn.2.2.3). Im experimentellen Bereich wird zur Zeit an einer weiteren Erhöhung der statistischen Meßgenauigkeit durch Verwendung des Speicherrings DORIS als Lichtquelle sowie Ausnutzung eines größeren Raumwinkels durch einen total reflektierenden Fokussierspiegel gearbeitet. Außerdem wird die Erweiterung des Spektralbereichs zu niedrigeren Energien betrieben, um auch die Umgebungen leichterer Atome (Z < 22) untersuchen zu können. Parallel dazu wird versucht, durch fokussierende Monochromatoren mit Röntgenröhren so hohe Photonenflüsse zu erreichen, daß man auch im Labor bei vertretbaren Meßzeiten gute EXAFS-Spektren erhält. Dieser Entwicklung kommt entscheidende Bedeutung für die zu erwartende Entwicklung der EXAFS-Untersuchungen zu einer zusätzlichen Standardmethode der Strukturbestimmung zu.

