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This paper is directed to the development of a new type of branched aromatic polyester polyols (APP) based on PET wastes designed to produce high quality polyurethanes (PUR). To this end, a modifi ed transesterification of PET by a glycol mixture was used and simultaneously small amounts of triols were incorporated into the reaction mixture. By this method, a series of branched APP’s with hydroxyl numbers in the range of 260 to 380 mg KOH/g and hydroxyl functionalities between 2.00 and 2.30 was received. The viscosity of the products increased slowly with the functionality in the range of 2.03 to 2.12 and sharper beyond this value. An optimum of properties was found in each series of APP with hydroxyl numbers of 260, 320, and 380 mg KOH/g, resp. with respect of viscosity, long term stability and hydroxyl functionality. APP with a higher hydroxyl functionality are useful to produce cast polyurethane resins, those with lower hydroxyl numbers for coatings, e. g. of leather.
Diese Arbeit hat die Entwicklung einer Anlage zum Ziel, mit der aus festem Polyethylenterephthalat (PET), wie es als Produktionsabfall bei seiner Herstellung und Verarbeitung entsteht, durch Umesterungen in Gegenwart von Glykolen und/oder oligomeren Estern Aromatische Polyesterpolyole (APP) als Rohstoffe für Polyurethane kontinuierlich hergestellt werden können. Die Arbeit baut auf den bisherigen Entwicklungen zur diskontinuierlichen Herstellung von Recyclingpolyolen aus PET-Abfällen an der Technischen Fachhochschule Wildau auf. Mit Hilfe dieses Verfahrens können Polyesterpolyole verschiedener Eigenschaften für unterschiedliche Einsatzgebiete, z. B. Polyurethan-Hartschaumstoffe, -Beschichtungen, -Vergussmassen etc., hergestellt werden, die nur durch Modifizierungen in der Menge der Ausgangsstoffe und der Verfahrensbedingungen an die Erfordernisse angepasst werden. Dieses Verfahren liefert im diskontinuierlichen Betrieb qualitativ hochwertige Polyesteralkohole in einem breiten Parameterbereich. Auf Grund des hohen Aromatenanteils besitzen sie einen inhärenten Flammschutz. Über Grundlagenuntersuchungen zum Lösevorgang von PET in verschiedenen Lösungsmitteln unter thermischer und mechanischer Beanspruchung und zur Umesterung der PET-Lösung zu oligomeren Produkten unter diskontinuierlichen Laborbedingungen, die auf einer Miniplantanlage ausgeführt wurden, ist bereits berichtet worden. Aufbauend auf diesen Ergebnissen soll eine kontinuierlich arbeitende Anlage konstruiert und gebaut werden, die zur Bestimmung der Verfahrensparameter der kontinuierlichen Glykolyse von PET dient. Die in dieser Arbeit ermittelten verfahrenstechnischen und konstruktiven Grundlagen stellen die Basis zur Maßstabsvergrößerung für die Konstruktion und den Bau größerer Anlagen, einer Technikums- und darauf aufbauend einer Pilotanlage, dar. Für ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Polyesterpolyolen aus PET gibt es weltweit kein Beispiel und auch keine geschützte Lösung, so dass mit dieser Arbeit wissenschaftliches und technisches Neuland betreten wird. Das rohstoffliche Recycling der PET-Abfälle ist bisher nur diskontinuierlich durchgeführt worden. Das diskontinuierliche Verfahren hat jedoch eine Reihe von Nachteilen, die vor allem in der langen Lösephase für das PET im Glykolyse-Gemisch, in längeren Reaktionszeiten, in den schwankenden Parametern der Produkte sowie in der zu geringen Wirtschaftlichkeit begründet liegen. Ein kontinuierliches Verfahren hätte demgegenüber die Vorteile einer konstanten Produktqualität und einer verbesserten Wirtschaftlichkeit. Nach eigenen Kostenabschätzungen gewinnt ein kontinuierliches Verfahren bei einem Durchsatz von mehr als etwa 1000 t/a an Wirtschaftlichkeit gegenüber einer diskontinuierlichen Verfahrensweise, da dann die Vorteile des kontinuierlichen Verfahrens (geringere Personalkosten, gleichbleibende Produktqualität) die Nachteile (höhere Investitionskosten, höherer Energiebedarf) überwiegen.
Die vorliegende Arbeit hat die Entwicklung der Grundlagen für eine Anlage zum Ziel, mit der aus Polyethylenterephthalat (PET), insbesondere aus Produktionsabfällen von PET-Verarbeitern, durch Umesterungen in Gegenwart von Diolen in einem kontinuierlichen Prozess aromatische Polyesterpolyole (APP) hergestellt werden können, die als Rohstoffe für Polyurethane (PUR) verwendet werden.
Presently, about 8 million metric tons of polyurethanes are produced in the world annually. During production of precursors, semi-finished products and final products about 5 to 10 % of this amount is waste, i. e. an amount of about half a million tons. To this add the products after their life cycle. This is a large source of material which should not be given to landfills or incinerators but be used as secondary materials for the production of new polyurethanes.