Quantum Dot-modifizierte TiO2-Strukturen für die Licht-gesteuerte Bioelektrokatalyse

  • Die funktionale Kopplung von photoaktiven Nanostrukturen mit Enzymen stellt eine neue Strategie zum Aufbau lichtgesteuerter biohybrider Systeme dar. Hier sind Untersuchungen zusammengefasst, welche die effiziente Kontaktierung der FAD-abhängigen Glukosedehydrogenase (FAD-GDH) mit Hilfe eines Osmium-Redoxpolymers (P Os ) an PbS-Quantum Dots (PbS QDs) zeigen, welche direkt auf dreidimensionalen TiO 2 -Elektrodenstrukturen synthetisiert wurden. Diese biohybriden Strukturen erlauben die Licht-induzierte Oxidation von Glukose. Dazu wird zunächst ein Verfahren vorgestellt, bei welchem durch den Aufbau invers-opaler TiO 2 (IO-TiO 2 ) Strukturen hohe Bindungskapazitäten für die Integration von QDs, Redoxpolymer und Enzym erreicht werden. In Folge wird gezeigt wie elektrochemische Signalketten durch Licht gesteuert werden können, indem Ladungsträger in den QDs unter Beleuchtung erzeugt werden. Diese Aktivierung ermöglicht dann die Ausbildung einer Elektrontransferkaskade vom Enzym über das Redoxpolymer zu den QDs und final zur IO-TiO 2 -Elektrode. Die resultierenden anodischen Photoströme können durch das Potential, die Lichtintensität und die Glukosekonzentration moduliert werden. So können in Anwesenheit von Glukose Photoströme von bis zu 207 μA/cm2 und erste Oxidationssignale bereits bei einem Potential von -540 mV vs Ag/AgCl, 1 M KCl erhalten werden. Dies entspricht einem Potentialgewinn von über 500 mV im Vergleich zu nicht lichtsensitiven Elektroden. Das vorgestellte biohybride System kombiniert Vorteile einer großen Oberfläche (durch IO-TiO 2 -Struktur), die effiziente Ladungsträgergenerierung und -trennung an der QD/TiO 2 -Schnittstelle sowie die effiziente Kontaktierung von FAD-GDH mit den QDs mit Hilfe eines Redoxpolymers. Die Ergebnisse verdeutlichen das Potential dieser leistungsfähigen Photobioanode für die Sensorik und die Erzeugung von Energie aus Licht und Glukose.
  • The combination of photoactive nanostructures with enzymes represents a new strategy for the construction of light-directed biohybrid systems. The study demonstrates the efficient linkage of FAD-dependent glucose dehydrogenase (FAD-GDH) to PbS quantum dot (QD)-sensitized inverse opal TiO 2 (IO-TiO 2 ) electrodes using an osmium redox polymer (P Os ). How these biohybrid structures can oxidize glucose in a light-directed fashion is highlighted in detail. For this purpose, firstly a method for the construction of IO-TiO 2 electrodes is presented, which gives rise to high binding capacities for the integration of QDs, redox polymer and enzyme. It can be shown how electrochemical signal chains can be controlled with light, resulting in a generation of charge carriers within the QDs. The activation of the electron transfer cascade then allows for an electron transfer from the enzyme via the redox polymer to the QDs and finally to the IO-TiO 2 electrode. The resulting anodic photocurrents can be modulated by potential, light intensity and glucose concentration. In the presence of glucose, photocurrents of up to 207 μA/cm 2 can be generated and first electron withdrawal from the biocatalytic sugar oxidation already proceeds at a potential of -540 mV vs Ag/AgCl (1 M KCl). This corresponds to a potential gain of over 500 mV compared to light-insensitive electrodes. The proposed biohybrid system combines the advantages of a large surface area (IO-TiO 2 ), efficient charge carrier generation (PbS QDs) and separation at the TiO 2 /QDs interface and the efficient linkage of FAD-GDH to the QDs using a redox polymer. This illustrates the potential of this powerful photobioanode for sensing and power supply.

Download full text files

Export metadata

Additional Services

Share in Twitter Search Google Scholar Statistics
Metadaten
Author:Marc Riedel, Daniel Schäfer, Wolfgang J. Parak, Adrian Ruff, Wolfgang Schuhmann, Fred LisdatGND
URN:urn:nbn:de:kobv:526-opus4-10773
DOI:https://doi.org/10.15771/0949-8214_2019_2
ISSN:0949-8214
Parent Title (German):Wissenschaftliche Beiträge 2019
Document Type:Article in a Periodical of the TH Wildau
Language:German
Year of Publication:2019
Publishing Institution:Technische Hochschule Wildau
Release Date:2019/04/11
Volume:23
First Page:11
Last Page:17
Institutes:Fachbereich Ingenieur- und Naturwissenschaften
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 57 Biowissenschaften; Biologie / 570 Biowissenschaften; Biologie
TH Wildau publications:Wissenschaftliche Beiträge
Licence (German):Creative Commons - CC BY-NC-ND - Namensnennung - Nicht kommerziell - Keine Bearbeitungen 4.0 International