@misc{RiedelSchaeferParaketal.2019, author = {Riedel, Marc and Sch{\"a}fer, Daniel and Parak, Wolfgang J. and Ruff, Adrian and Schuhmann, Wolfgang and Lisdat, Fred}, title = {Quantum Dot-modifizierte TiO2-Strukturen f{\"u}r die Licht-gesteuerte Bioelektrokatalyse}, series = {Wissenschaftliche Beitr{\"a}ge 2019}, volume = {23}, journal = {Wissenschaftliche Beitr{\"a}ge 2019}, issn = {0949-8214}, doi = {10.15771/0949-8214_2019_2}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:526-opus4-10773}, pages = {11 -- 17}, year = {2019}, abstract = {Die funktionale Kopplung von photoaktiven Nanostrukturen mit Enzymen stellt eine neue Strategie zum Aufbau lichtgesteuerter biohybrider Systeme dar. Hier sind Untersuchungen zusammengefasst, welche die effiziente Kontaktierung der FAD-abh{\"a}ngigen Glukosedehydrogenase (FAD-GDH) mit Hilfe eines Osmium-Redoxpolymers (P Os ) an PbS-Quantum Dots (PbS QDs) zeigen, welche direkt auf dreidimensionalen TiO 2 -Elektrodenstrukturen synthetisiert wurden. Diese biohybriden Strukturen erlauben die Licht-induzierte Oxidation von Glukose. Dazu wird zun{\"a}chst ein Verfahren vorgestellt, bei welchem durch den Aufbau invers-opaler TiO 2 (IO-TiO 2 ) Strukturen hohe Bindungskapazit{\"a}ten f{\"u}r die Integration von QDs, Redoxpolymer und Enzym erreicht werden. In Folge wird gezeigt wie elektrochemische Signalketten durch Licht gesteuert werden k{\"o}nnen, indem Ladungstr{\"a}ger in den QDs unter Beleuchtung erzeugt werden. Diese Aktivierung erm{\"o}glicht dann die Ausbildung einer Elektrontransferkaskade vom Enzym {\"u}ber das Redoxpolymer zu den QDs und final zur IO-TiO 2 -Elektrode. Die resultierenden anodischen Photostr{\"o}me k{\"o}nnen durch das Potential, die Lichtintensit{\"a}t und die Glukosekonzentration moduliert werden. So k{\"o}nnen in Anwesenheit von Glukose Photostr{\"o}me von bis zu 207 μA/cm2 und erste Oxidationssignale bereits bei einem Potential von -540 mV vs Ag/AgCl, 1 M KCl erhalten werden. Dies entspricht einem Potentialgewinn von {\"u}ber 500 mV im Vergleich zu nicht lichtsensitiven Elektroden. Das vorgestellte biohybride System kombiniert Vorteile einer großen Oberfl{\"a}che (durch IO-TiO 2 -Struktur), die effiziente Ladungstr{\"a}gergenerierung und -trennung an der QD/TiO 2 -Schnittstelle sowie die effiziente Kontaktierung von FAD-GDH mit den QDs mit Hilfe eines Redoxpolymers. Die Ergebnisse verdeutlichen das Potential dieser leistungsf{\"a}higen Photobioanode f{\"u}r die Sensorik und die Erzeugung von Energie aus Licht und Glukose.}, language = {de} } @article{RiedelHoefsRuffetal.2021, author = {Riedel, Marc and H{\"o}fs, Soraya and Ruff, Adrian and Schuhmann, Wolfgang and Lisdat, Fred}, title = {A Tandem Solar Biofuel Cell: Harnessing Energy from Light and Biofuels}, series = {Angewandte Chemie International Edition}, volume = {60}, journal = {Angewandte Chemie International Edition}, number = {4}, publisher = {Wiley}, issn = {1521-3773}, doi = {10.1002/anie.202012089}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:526-opus4-13680}, pages = {2078 -- 2083}, year = {2021}, abstract = {We report on a photobioelectrochemical fuel cell consisting of a glucose-oxidase-modified BiFeO3 photobiocathode and a quantum-dot-sensitized inverse opal TiO2 photobioanode linked to FAD glucose dehydrogenase via a redox polymer. Both photobioelectrodes are driven by enzymatic glucose conversion. Whereas the photobioanode can collect electrons from sugar oxidation at rather low potential, the photobiocathode shows reduction currents at rather high potential. The electrodes can be arranged in a sandwich-like manner due to the semi-transparent nature of BiFeO3, which also guarantees a simultaneous excitation of the photobioanode when illuminated via the cathode side. This tandem cell can generate electricity under illumination and in the presence of glucose and provides an exceptionally high OCV of about 1 V. The developed semi-artificial system has significant implications for the integration of biocatalysts in photoactive entities for bioenergetic purposes, and it opens up a new path toward generation of electricity from sunlight and (bio)fuels.}, language = {en} }