Coherent Coupling of Single Organic Dye Molecules to Optical Nanoguides

Kohärente Kopplung von einzelnen organischen Farbstoffmolekülen an optische Wellenleiter

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:29-opus4-98034
  • Optical studies of single emitters have become routine for a number of systems ranging from atoms and ions in the gas phase to molecules, color centers and quantum dots in the solid-state. A new direction in experimental quantum optics is to exploit this know-how to assemble well-defined arrangements of optically coupled emitters for investigating quantum many-body physics. However, common approaches via strong focusing or cavity quantum electrodynamics do not scale favorably. We developed a scalable light-matter interface by coupling organic dye molecules to subwavelength dielectric waveguides (nanoguides). Their small effective mode area gives rise to substantial single-emitter couplingOptical studies of single emitters have become routine for a number of systems ranging from atoms and ions in the gas phase to molecules, color centers and quantum dots in the solid-state. A new direction in experimental quantum optics is to exploit this know-how to assemble well-defined arrangements of optically coupled emitters for investigating quantum many-body physics. However, common approaches via strong focusing or cavity quantum electrodynamics do not scale favorably. We developed a scalable light-matter interface by coupling organic dye molecules to subwavelength dielectric waveguides (nanoguides). Their small effective mode area gives rise to substantial single-emitter coupling efficiencies with expected values up to 35%. By combining high-resolution microscopy with fluorescence excitation and resonance fluorescence spectroscopy, we study the coupled nano-guide-emitter system. Our results demonstrate the versatility of the geometry for reaching high optical densities and yet maintaining the addressability of each single emitter. We show that we can couple several thousand molecules simultaneously and coherently to a single guided mode, while their nearly lifetime-limited resonances are inhomogeneously distributed. The optical response of the coupled nanoguide-emitter system can be controlled by modifying the molecular electronic states either via static electric or external optical fields. Here, a pump beam can switch and even coherently amplify a weak laser beam that probes the inherent nonlinearity of a single molecule. Moreover, we gain local control of the molecular resonance frequencies via the dc Stark effect by applying static electric fields on microelectrodes integrated along our chip-compatible nanoguides. Exploiting this tunability allows us to match the resonance frequencies of two molecules that are coherently coupled to the same waveguide mode. All these crucial ingredients, a scalable light-matter interface, high optical densities, external control over the molecular resonance frequencies and their nonlinear response, open up realistic prospects for investigating small, but well-defined networks of quantum emitters coherently coupled via a shared guided mode.show moreshow less
  • Optische Studien an einzelnen Emittern sind für eine Vielzahl von Systemen, wie Atomen oder Ionen in der Gasphase bis hin zu Molekülen, Farbzentren und Quantenpunkten im Festkörper, zur Routine geworden. Ein neuer Forschungszweig in der experimentellen Quantenoptik versucht dieses Wissen zu nutzen, um Emitter kontrolliert optisch miteinander zu verknüpfen. Die resultierenden Quantennetzwerke können genutzt werden, um kooperative Effekte in Vielteilchensystemen zu untersuchen. Die herkömmlichen Herangehensweisen, wie zum Beispiel starkes Fokussieren von Licht oder Hohlraum- Quantenelektrodynamik, ermöglichen zwar eine effiziente Wechselwirkung mit einzelnen Emittern, sind jedoch nichtOptische Studien an einzelnen Emittern sind für eine Vielzahl von Systemen, wie Atomen oder Ionen in der Gasphase bis hin zu Molekülen, Farbzentren und Quantenpunkten im Festkörper, zur Routine geworden. Ein neuer Forschungszweig in der experimentellen Quantenoptik versucht dieses Wissen zu nutzen, um Emitter kontrolliert optisch miteinander zu verknüpfen. Die resultierenden Quantennetzwerke können genutzt werden, um kooperative Effekte in Vielteilchensystemen zu untersuchen. Die herkömmlichen Herangehensweisen, wie zum Beispiel starkes Fokussieren von Licht oder Hohlraum- Quantenelektrodynamik, ermöglichen zwar eine effiziente Wechselwirkung mit einzelnen Emittern, sind jedoch nicht skalierbar. In dieser Arbeit präsentieren wir einen skalierbaren Ansatz, der die effiziente Wechselwirkung der geführten Mode eines dielektrischen Wellenleitersmit organischen Farbstoffmolekülen ausnutzt. Durch die kleine effektive Modenfläche der Wellenleiter erwarten wir Kopplungseffizienzen bis hin zu 35%. Farbstoffmoleküle können sich bei Temperaturen von superfluidem Helium wie ein nahezu ideales Zwei-Niveau-System verhalten. Dies führt zu einem großen optischen Streuquerschnitt, der für kohärente Licht-Materie Wechselwirkung nötig ist. Wir untersuchen die Kopplung von einzelnen Molekülen an unsere Wellenleiter mithilfe von hochauflösender Mikroskopie sowie Methoden der Fluoreszenzanregungs- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie. Unsere Plattformerlaubt es, mehrere tausend Moleküle kohärent an einen Wellenleiter zu koppeln. Die spektral verteilten, molekularen Resonanzen zeigen eine Linienbreite, die durch die Lebensdauer der elektronischen Zustände begrenzt ist. Das optische Verhalten des gekoppelten Molekül-Wellenleitersystems kann mithilfe von statisch elektrischen oder externen optischen Feldern gesteuert werden, da diese die elektronischen Zustände der Moleküle beeinflussen. Wir zeigen, dass durch die Nichtlinearität eines einzelnen Moleküls ein starkes Lichtfeld einen zweiten, schwachen Laserstrahl schalten oder sogar kohärent verstärken kann. Darüber hinaus können durch das Anlegen statisch elektrischer Felder die Resonanzfrequenzen derMoleküle verschoben werden (Stark Effekt). Dies erlaubt es uns, die Resonanzen von zwei Molekülen gezielt zu überlagern, die kohärent an den gleichen Wellenleiter koppeln.show moreshow less

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Metadaten
Author:Pierre Türschmann
URN:urn:nbn:de:bvb:29-opus4-98034
DOI:https://doi.org/10.25593/978-3-96147-097-6
ISBN:978-3-96147-097-6
Series (Volume number):FAU Studies Mathematics & Physics (11)
Publisher:FAU University Press
Place of publication:Erlangen
Referee:Edward Hinds, Ulrike Woggon
Advisor:Vahid Sandoghdar
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Year of Completion:2018
Embargo Date:2018/07/02
Publishing Institution:FAU University Press
Granting Institution:Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU), Naturwissenschaftliche Fakultät
Date of final exam:2017/12/13
Release Date:2018/07/03
Tag:photonischer Chip
nonlinear optics; photonic chip; quantum optics; single molecule spectroscopy; single photon source; waveguide
SWD-Keyword:Atom-Photon-Wechselwirkung; Einzelmolekülmikroskopie; Einzelmolekülspektroskopie; Einzelphotonenemission; Fluoreszenzspektroskopie; Integrierte Optik; Lichtwellenleiter; Nichtlineare Optik; Quantenoptik; Resonanzfluoreszenz
Pagenumber:vii, 162 S.
Note:
Parallel erschienen als Druckausgabe bei FAU University Press, ISBN: 978-3-96147-096-9
Institutes:Naturwissenschaftliche Fakultät / Department Physik
Dewey Decimal Classification:Naturwissenschaften und Mathematik / Physik / Licht, Infrarot- und Ultraviolettphänomene
open_access (DINI-Set):open_access
Collections:Universität Erlangen-Nürnberg / FAU University Press
Licence (German):Creative Commons - CC BY-NC-ND - Namensnennung - Nicht kommerziell - Keine Bearbeitungen 4.0 International