Katalysatorpräparation mittels MOCVD und DRIFT-Spektroskopie zur Methanol-Dampfreformierung an PdZn/ZnO-Katalysatoren

Catalyst preparation with MOCVD and DRIFT spectroscopy for methanol steam reforming on PdZn/ZnO catalysts

  • Wird der Zeitraum der Verfügbarkeit von Rohöl als Rohstoff und Energieträger noch sehr kontrovers diskutiert, so ist der begrenzte Umfang weltweiter Ölreserven unbestritten. Vor diesem Hintergrund stellt die Methanol-Dampfreformierung als Teil alternativer Energiekonzepte eine viel versprechende Möglichkeit dar, Wasserstoff bedarfsgerecht aus Methanol "on-board" zur Verfügung zu stellen. Probleme mit Sicherheit, Lagerung und Transport des Wasserstoffs können so weitgehend vermieden werden. Im Rahmen des DFG-Schwerpunktprogramms "Brückenschläge in der heterogen Katalyse zwischen idealen und realen Systemen" wurde im Projektverbund zur "Methanol-Dampfreformierung an PdZn/ZnO" als Gegenstand diWird der Zeitraum der Verfügbarkeit von Rohöl als Rohstoff und Energieträger noch sehr kontrovers diskutiert, so ist der begrenzte Umfang weltweiter Ölreserven unbestritten. Vor diesem Hintergrund stellt die Methanol-Dampfreformierung als Teil alternativer Energiekonzepte eine viel versprechende Möglichkeit dar, Wasserstoff bedarfsgerecht aus Methanol "on-board" zur Verfügung zu stellen. Probleme mit Sicherheit, Lagerung und Transport des Wasserstoffs können so weitgehend vermieden werden. Im Rahmen des DFG-Schwerpunktprogramms "Brückenschläge in der heterogen Katalyse zwischen idealen und realen Systemen" wurde im Projektverbund zur "Methanol-Dampfreformierung an PdZn/ZnO" als Gegenstand dieser Arbeit die Präparation von PdZn/ZnO-Katalysatoren mittels MOCVD sowie die DRIFT-spektroskopische Untersuchung des Reaktionssystems der Methanol-Dampfreformierung bearbeitet. Die MOCVD wird dabei über die Wahl der Prozessparameter die gezielte Präparation von Katalysatoren definierter Eigenschaften ermöglichen, wobei durch die Diversizität möglicher Parameterkombinationen ein Beitrag zur Überbrückung des so genannten "materials gap" geleistet wird. Mechanistische und mikrokinetische Aspekte der Methanol-Dampfreformierung an PdZn/ZnO-Katalysatoren werden durch die Untersuchung von Adsorbaten und Intermediaten des Reaktionssystems mittels DRIFT-Spektroskopie erforscht. Durch Messungen bei Drücken von 103 – 5 • 10-2 mbar wird hierbei ein Teil des so genannten "pressure gap" überwunden. Die Methanol-Dampfreformierung eignet sich aufgrund ihrer technischen Relevanz und der mit der C1-Chemie einhergehenden überschaubaren Komplexität sehr gut für eine eingehende reaktionstechnische Untersuchung. PdZn/ZnO als Katalysatorsystem für die Methanol-Dampfreformierung zeigt einerseits sehr hohe Selektivität sowie Aktivität und bietet im Vergleich zum traditionellen Kupfer-System der Methanol-Synthese die Möglichkeit, im Speziellen die Eigenschaften eines bimetallischen Katalysators zu untersuchen.show moreshow less
  • The time scale for the availability of oil is still part of controversial discussion. General agreement exists on the limited magnitude of its reserves. Against this background methanol steam reforming offers a promising way to provide hydrogen on demand for on-board applications as part of alternative energy concepts. Problems concerning safety, storage and transport of hydrogen can be avoided to a maximum extent. Within the DFG priority program "Bridging the gap between ideal and real systems in heterogeneous catalysis" the present work was part of the research cooperation on "Methanol Steam Reforming on PdZn/ZnO catalysts". As part of this cooperation the project was concerned with the prThe time scale for the availability of oil is still part of controversial discussion. General agreement exists on the limited magnitude of its reserves. Against this background methanol steam reforming offers a promising way to provide hydrogen on demand for on-board applications as part of alternative energy concepts. Problems concerning safety, storage and transport of hydrogen can be avoided to a maximum extent. Within the DFG priority program "Bridging the gap between ideal and real systems in heterogeneous catalysis" the present work was part of the research cooperation on "Methanol Steam Reforming on PdZn/ZnO catalysts". As part of this cooperation the project was concerned with the preparation of PdZn/ZnO catalysts using MOCVD and DRIFT spectroscopic investigations on the reaction system. MOCVD is used to prepare catalysts with defined properties. By variation of the deposition parameters of the MOCVD process a variety of diverse catalysts can be prepared and a contribution is made in this way to bridge the so-called "materials gap". Mechanistic and microkinetic aspects of methanol steam reforming on PdZn/ZnO catalysts are studied by investigation of adsorbates and intermediates of the reaction system with DRIFTS. Experiments at pressures in the range of 103 – 10-2 mbar allow to partially bridge the "pressure gap". Due to its industrial relevance and the moderate complexity of the C1 chemistry methanol steam reforming is especially suited for an investigation with the tools of chemical reaction engineering. The catalytic system PdZn/ZnO for methanol steam reforming offers high activity and good selectivity. Moreover, in comparison to the well known copper system of the methanol synthesis, it offers the opportunity to investigate a bimetallic system with its special properties related to the alloying.show moreshow less

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Metadaten
Author:Frank Kießlich
URN:urn:nbn:de:bvb:29-opus-1050
Advisor:Gerhard Emig
Document Type:Doctoral Thesis
Language:German
Year of Completion:2004
Publishing Institution:Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)
Granting Institution:Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU), Technische Fakultät
Date of final exam:2004/12/09
Release Date:2005/01/10
Tag:Chemical Reaction Engineering; FT-IR Spectroscopy; Heterogeneous Catalysis; MOCVD
SWD-Keyword:FT-IR-Spektroskopie; Heterogene Katalyse; Infrarotspektroskopie; MOCVD-Verfahren; Reaktionstechnik
Institutes:Technische Fakultät / Technische Fakultät -ohne weitere Spezifikation-
Dewey Decimal Classification:Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Chemische Verfahrenstechnik / Chemische Verfahrenstechnik
open_access (DINI-Set):open_access

$Rev: 13581 $