Few-photon coherent nonlinear optics with a single molecule

Kohärente, nichtlineare Optik mit wenigen Photonen und einem einzelnen Molekül

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:29-opus4-84950
  • This thesis examines the interaction of light with single dibenzanthanthrene (DBATT) dye molecules. DBATT serves as a model for a quantum-mechanical two-level system. By means of strong focusing of the incident light and cooling of the dye molecules to temperatures below 2 K, a particularly efficient light-matter interaction can be realized. This enables observation of the nonlinearity inherent to a two-level system, e.g., in the form of saturation of the fluorescence signal with light beams containing only a few photons per lifetime of the excited molecular state. Various nonlinear phenomena arise when two light beams of different frequency are sent to a single molecule. These processesThis thesis examines the interaction of light with single dibenzanthanthrene (DBATT) dye molecules. DBATT serves as a model for a quantum-mechanical two-level system. By means of strong focusing of the incident light and cooling of the dye molecules to temperatures below 2 K, a particularly efficient light-matter interaction can be realized. This enables observation of the nonlinearity inherent to a two-level system, e.g., in the form of saturation of the fluorescence signal with light beams containing only a few photons per lifetime of the excited molecular state. Various nonlinear phenomena arise when two light beams of different frequency are sent to a single molecule. These processes can be exploited to coherently manipulate the transmission of a beam focused onto a single molecule via a second light beam. The occurrent effects, i.e., the AC-Stark shift, stimulated Rayleigh scattering, and three-photon amplification, are detected in the transmitted signal. In addition, four-wave mixing and the dependence of the excited state population on the phase difference of the two incident beams are demonstrated by the use of measurements with subnanosecond time resolution. These results show the possible application of organic dye molecules in the field of quantum information processing where nonlinearities on the single photon and single emitter level are highly sought-after. In this work, the experimental and theoretical principles of single molecule spectroscopy are discussed. Particular attention is placed on the investigation of the coherent light-matter interaction using transmission measurements. A significant change in this transmitted signal, via the scattering of a single molecule, requires a strong light-matter coupling. To quantify the efficiency of this interaction, the maximum possible coupling of a focused beam and a single emitter is discussed. The results presented herein show that the achieved coupling is typically 5% of the theoretical maximum. Thus, the interaction of a molecule with two light fields with different frequencies is investigated. The nonlinear effects that arise are described qualitatively within the dressed-atom model and quantitatively with a Fourier ansatz. The experimental techniques are explained in detail and the measurement results are presented and discussed.show moreshow less
  • Die vorliegende Dissertation behandelt die Wechselwirkung von Licht mit einzelnen Dibenzanthanthren (DBATT) Farbstoffmolekülen. DBATT dient hierbei als Modell für ein quantenmechanisches Zweiniveau-System. Durch starke Fokussierung des einfallenden Lichts und Kühlung der Farbstoffmoleküle auf eine Temperatur unter 2 K kann eine besonders effiziente Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert werden. Diese ermöglicht es bereits mit einem Lichtstrahl, der nur wenige Photonen pro Lebenszeit des angeregten Molekülzustandes enthält, die inhärente Nichtlinearität eines Zweiniveau-Systems, zum Beispiel in Form von Sättigung des Fluoreszenzsignals, zu beobachten. Verwendet man zweiDie vorliegende Dissertation behandelt die Wechselwirkung von Licht mit einzelnen Dibenzanthanthren (DBATT) Farbstoffmolekülen. DBATT dient hierbei als Modell für ein quantenmechanisches Zweiniveau-System. Durch starke Fokussierung des einfallenden Lichts und Kühlung der Farbstoffmoleküle auf eine Temperatur unter 2 K kann eine besonders effiziente Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert werden. Diese ermöglicht es bereits mit einem Lichtstrahl, der nur wenige Photonen pro Lebenszeit des angeregten Molekülzustandes enthält, die inhärente Nichtlinearität eines Zweiniveau-Systems, zum Beispiel in Form von Sättigung des Fluoreszenzsignals, zu beobachten. Verwendet man zwei Lichtstrahlen mit unterschiedlichen Frequenzen, so ergeben sich verschiedene nichtlineare Phänomene. Diese Prozesse können dazu genutzt werden, die Transmission eines Strahls, der auf ein einzelnes Molekül fokussiert ist, mithilfe eines zweiten Lichtstrahls kohärent zu beeinflussen. Die hierbei auftretenden Effekte, die AC-Starkverschiebung, stimulierte Rayleigh-Streuung und drei-Photonenverstärkung werden im Transmissionssignal nachgewiesen. Durch Messungen mit subnanosekunden Zeitauflösung wird außerdem Vier-Wellenmischung und die Abhängigkeit der Population im angeregten Zustand von der relativen Phase der beiden einfallenden Lichtstrahlen demonstriert. Diese Ergebnisse zeigen die Einsatzmöglichkeit organischer Farbstoffmoleküle im Bereich der Quanteninformationsverarbeitung, wo Nichtlinearitäten auf dem Niveau einzelner Photonen und einzelner Emitter benötigt werden. In dieser Arbeit werden die experimentellen und theoretischen Grundlagen der Einzelmolekülspektroskopie besprochen. Ein besonderes Augenmerk liegt hierbei auf der Untersuchung der kohärenten Licht-Materie-Wechselwirkung mit Hilfe von Transmissionsmessungen. Eine signifikante Änderung dieses Signals durch die Streuung eines einzelnen Moleküls erfordert eine starke Licht-Materie-Wechselwirkung. Um die Effizienz dieser Interaktion zu quantifizieren, wird die maximal erreichbare Kopplung eines fokussierten Lichtstrahls an einen einzelnen Emitter erörtert. Dabei zeigt sich, dass die Kopplung im verwendeten System typischerweise bei 5% des theoretischen Maximums liegt. Anschließend wird die Wechselwirkung eines Moleküls mit zwei Lichtfeldern unterschiedlicher Frequenz untersucht. Die sich dabei ergebenden nichtlineare Effekte werden im Rahmen des dressed atom-Modells qualitativ und mittels eines Fourieransatzes quantitativ beschrieben. Die experimentellen Techniken werden ausführlich dargelegt und die Ergebnisse der Messungen präsentiert und diskutiert.show moreshow less

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Metadaten
Author:Andreas Johannes Maser
URN:urn:nbn:de:bvb:29-opus4-84950
ISBN:978-3-96147-024-2
Series (Volume number):FAU Studies Mathematics & Physics (10)
Publisher:FAU University Press
Place of publication:Erlangen
Advisor:Vahid Sandoghdar, Brahim Lounis
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Year of Completion:2017
Embargo Date:2017/05/15
Publishing Institution:FAU University Press
Granting Institution:Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU), Naturwissenschaftliche Fakultät
Date of final exam:2016/11/09
Release Date:2017/05/24
Tag:AC-Stark Verschiebung; Dibenzanthanthren; Farbstoffmolekül; Kohärente nichtlineare Optik; Kopplungseffizienz; Kryogene Einzelmolekülspektroskopie; Mollow Absorptionsspektrum; Nichtlineare Effekte; Stimulierte Rayleigh Streuung; einzelne Emitter; einzelne Photonen
AC Stark shift; DBATT; Mollow absorption spectrum; coherent nonlinear optics; coupling efficiency; cryogenic single molecule spectroscopy; dibenzanthanthrene; dye molecule; extinction; four wave mixing; nonlinear effects; nonlinear optics; quantum optics; single emitter; single molecule spectroscopy; single photons; stimulated Rayleigh scattering; two-level system
SWD-Keyword:Dynamischer Stark-Effekt; Einzelmolekülspektroskopie; Einzelphotonenemission; Extinktion; Kohärente Optik; Nichtlineare Optik; Quantenoptik; Vierwellenmischung; Zwei-Niveau-System
Pagenumber:VI, 130 S.
Note:
Parallel erschienen als Druckausgabe bei FAU University Press, ISBN: 978-3-96147-023-5
Institutes:Naturwissenschaftliche Fakultät / Department Physik
Dewey Decimal Classification:Naturwissenschaften und Mathematik / Physik / Licht, Infrarot- und Ultraviolettphänomene
open_access (DINI-Set):open_access
Collections:Universität Erlangen-Nürnberg / FAU University Press
Licence (German):Creative Commons - Namensnennung-NichtKommerziell-KeineBearbeitung