Ultrafast Raman scattering in gas-filled hollow-core fibers

Language
en
Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
2017-05-22
Issue Year
2017
Authors
Belli, Federico
Editor
Abstract

The experimental and numerical work reported here is rooted in ultrafast molecular phenomena and nonlinear fiber optics, which are brought together in a deceptively simple system: a homo-nuclear molecular gas (e.g. H2,D2) loaded in the hollow-core of a broad-band guiding photonic crystal fiber (PCF) and exposed to ultrashort pulses of moderate energies (∼ μJ). On one hand, the choice of a molecular gas as the nonlinear medium provides a rich playground for light-matter interactions. This is because molecules exhibit a coherent and highly non-instantaneous response, associated with their roto-vibrational Raman transitions. This differentiate their response from mono-atomic gases. On the other hand, gas-filled PCF offers exquisite control of the gas-light interaction with a tunable dispersion profile, extended interaction lengths at high intensity and a high-damage threshold. These characteristics, together with the weak and anomalous dispersion, give access to a novel nonlinear dynamics such as solitons, soliton self-compression, supercontinuum generation and dispersive wave emission. Molecular roto-vibrational transitions can be efficiently excited via two-photon inelastic scattering processes, such as coherent Raman scattering, leading to a fast and strong modulation of the gas refractive index, that for light molecular species is characterized by an oscillation period ranging from a few to tens of femtoseconds and lasting over a period of hundreds of picoseconds at a few bars of pressure. As the driving source for these coherent material excitations I used a single ultrashort pulse centered in the near infrared and self-compressing in time along the fiber position. In this way I demonstrated the excitation of rotational, vibrational and rovibrational Raman transitions in hydrogen, characterized by the fastest pure vibrational period in nature (8 fs). By exploring the back-action of these fast refractive index modulations, I demonstrated for the first time the generation, and the guidance of a supercontinuum covering the whole spectral region from the vacuum ultraviolet (≃ 125 nm) to near-infrared (1200 nm). The underlying supercontinuum nonlinear dynamics show several novel albeit complex phenomena, which I investigated through a few different experiments, and theoretically by developing a new numerical and theoretical model. This ultrafast VUV source based on hollow-core PCF is potentially very interesting for a large variety of applications. Here, I report the result of a collaborative work, where it was applied to photoemission spectroscopy of a topological insulator sample. Furthermore, the long-living nature of the Raman driven refractive index modulations opens up a channel to control the nonlinear dynamics of any delayed radiation as the self-compression of a delayed ultrashort pulse as well as the emission of dispersive wave in the UV region, as demonstrated experimentally and numerically in this work.

Abstract

Die experimentellen und numerischen Resultate dieser Arbeit basieren auf Ultrakurzzeit molekularen Phänomenen und nichtlinearer Faseroptik, welche in einem scheinbar simplen System zusammengebracht wurden: ein homonukleares molekulares Gas (z. B. H2, D2, ...) wurde in den hohlen Kern einer breitbandig leitenden photonic crystal fiber (PCF) gefüllt und ultrakurzen Pulsen mit moderaten Energien (~μJ) ausgesetzt. Einerseits ermöglicht die Wahl eines molekularen Gases als nichtlineares Medium vielfältige Licht-Materie Wechselwirkungen, da Moleküle durch ihre Rotations-Vibrations Raman-Übergänge eine kohärente und höchst nicht-instantane Antwort besitzen. Dies unterscheidet ihre Antwort von einatomigen Gasen. Andererseits erlauben gasgefüllte PCFs eine vorzügliche Kontrolle der Licht-Gas Wechselwirkung mit einem anpassbaren Dispersionsprofil, großen Interaktionslängen mit hoher Intensität sowie einer hohen Zerstörschwelle. Diese Merkmale ermöglichen, zusammen mit der geringen anomalen Dispersion, neuartige nichtlineare Dynamiken, wie z. B. Solitonen, Solitonen-Selbstkompression, Superkontinuum-Generierung und die Emission von dispersiven Wellen. Molekulare Rotations-Vibrations Raman-Übergänge können effektiv über inelastische Zwei-Photonen Streuprozesse angeregt werden, wie z. B. kohärente Raman-Streuung, die zu einer schnellen und starken Brechungsindexmodulation des Gases führt, welche für leichte molekulare Gase eine Oszillationsperiode von einigen bis zu einigen zehn Femtosekunden aufweist und bei einigen Bar Druck über hunderte Pikosekunden anhält. Als Pumpquelle für diese kohärenten Materialanregungen wurde ein einzelner ultrakurzer Nah-Infrarot Puls genutzt, der entlang der Faser selbst-komprimiert wurde. Auf diese Weise wurde die Anregung von Rotations-, Vibrations- und Rotations-Vibrations Raman-Übergängen in Wasserstoff gezeigt, welche durch die kürzeste in der Natur vorkommende reine Vibrations-Oszillationsperiode gekennzeichnet sind (8 fs). Durch Ausnutzen der Rückwirkung dieser schnellen Brechungsindexmodulation wurde erstmals die Generierung und Leitung eines Superkontinuums im gesamten Spektralbereich vom Vakuumultraviolett (125 nm) zum Nahinfrarot (1200 nm) demonstriert. Die zugrunde liegenden nichtlinearen Dynamiken der Superkontinuum-Generierung weisen einige neuartige aber auch komplexe Phänomene auf, welche untersucht wurden durch verschiedene Experimente sowie der Entwicklung eines neuen numerischen und theoretischen Modells. Diese Ultrakurzzeit Vakuumultraviolett-Quelle basierend auf Hohlkern PCF ist potenziell sehr interessant für eine große Vielfalt von Anwendungen. In dieser Arbeit werden die Ergebnisse einer Kollaboration vorgestellt, in der die Quelle für die Photoemissionsspektroskopie eines topologischen Isolators angewandt wurde. Darüber hinaus ermöglicht die lang anhaltende Raman-angeregte Brechungsindexmodulation die Kontrolle der nichtlinearen Dynamik von verzögerten Pulsen, wie z. B. der Selbstkompression eines verzögerten ultrakurzen Pulses sowie der Emission von dispersiven Wellen im ultravioletten Spektralbereich. In dieser Arbeit wurde dies experimentell und numerisch demonstriert.

DOI
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