Material and Process Engineering of Printed Semitransparent Organic Solar Cells and Advanced Multi-junction Architectures

Language
en
Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
2015-10-02
Issue Year
2015
Authors
Guo, Fei
Editor
Abstract

Organic solar cells (OSCs) are continuously drawing attention from both the academic and industrial communities due to their potential in providing low-cost solar electricity. The inherent transparency and various colors of the organic semiconductors allow to fabricate semitransparent and colored OSCs, which endow unique applications in various transparent elements, such as glass windows, transparent rooftop or green houses. To make the semitransparent OSC technology industrially viable it is highly desirable to print the entire stack of the devices and thereby reduce the manufacturing costs. The first part of this thesis describes the development of fully solution-processed routes for constructing efficient semitransparent OSCs. With proper interface design, fully printed semitransparent cells in an inverted structure are realized using silver nanowires (AgNWs) as both the bottom and top electrodes which are deposited by doctor-blading and spray-coating, respectively. In a normal architecture, a layer of zinc oxide nanoparticles on top of the active layer allows the deposition of the entire device by doctor blading. The fabricated semitransparent cells show high FFs of more than 60% in both normal and inverted architectures as a result of well-functioning interface layers. In addition, the semitransparent OSCs using a low bandgap photoactive polymer exhibit a high visible transparency of >50%. The viability of up-scaling of the semitransparent OSC technology is demonstrated by manufacturing of large area (64 cm2) modules. The modules are prepared on rigid ITO/Glass or flexible IMI/PET substrates using doctor bladed AgNWs as top electrodes. The monolithic series interconnection of the modules is created by ultrafast laser patterning. The high resolution of the positioning system enable the prepared modules to exhibit high geometrical fill factor (GFF) of over 95%, while the low ohmic contact resistance of the interconnection allows the modules to show electrical FF as high as 63%. As a result, the fabricated modules retain more than 85% of the efficiency of the small-size reference devices. The second part of this thesis reports the application of AgNWs for the manufacturing of multi-junction OSCs. Using AgNWs as top electrodes and chemically converted Ag as bottom electrodes, fully printed series-connected tandem devices with PCE of 5.81% and 4.87% are achieved on glass and PET substrates, respectively. Successively, by sandwiching a thin layer of AgNWs between the charge recombination layers, a generic method is developed that allows to conveniently detect the photovoltaic behaviors of the subcells in the series-connected tandem devices. Furthermore, using AgNWs as middle charge collecting electrode, parallel tandem OSCs with an all-solution-processed intermediate layer are demonstrated. Theoretical calculations show that parallel tandem OSCs can achieve efficiencies comparable to series-connected counterparts, but allow a much wider range of absorber material combinations. Through a rational interface design, a robust interlayer is established, enabling the efficient extraction and transport of electrons from the subcells. The resulting parallel tandem cells exhibit high FFs of ~60% and current densities which are identical to the sum of the current densities of the subcells. Finally, a novel triple-junction configuration that combines a series and a parallel interconnection is demonstrated. The efficiency limits of the four types of triple-junction configurations are calculated, and the results show that the series/parallel interconnection is a promising device configuration because of the high efficiency and the possibility to reach its efficiency limit with a wide range of material combinations. Experimentally, two efficient intermediate layers are successively developed to monolithically bond the three subcell in a series/parallel interconnection. The measured full VOC of the series-connected subcells and the cumulatively added JSC from the parallel-connection in combination with the impressive FF of up to 68% suggest that the as-designed intermediate layers have effectively coupled the three cells without resistance losses.

Abstract

Organische Solarzellen stehen im Blickpunkt sowohl der akademischen als auch der industriellen Forschung aufgrund ihres Potentials für die günstige Erzeugung von Solarstrom. Die inhärente Transparenz und die vielfältigen Farben organischer Halbleiter ermöglichen den Einsatz farbiger semitransparenter Solarzellen für unterschiedlichste Anwendungen wie beispielsweise Fenster, lichtdurchlässige Dächer oder Gewächshäuser. Damit semitransparente organische Solarzellen auf dem Markt konkurrenzfähig sein können ist es essentiell, den gesamten Schichtstapel durch kostengünstige Druckprozesse herzustellen. Der erste Teil dieser Arbeit beschreibt die Entwicklung von vollständig lösungsprozessierten Architekturen für die Herstellung von effizienten semitransparenten organischen Solarzellen. Durch geeignete Modifikation der Grenzflächen wurden vollständig gedruckte semitransparente Solarzellen in invertierter Architektur hergestellt, die gerakelte und gesprühte Silbernanodrähte als untere bzw. obere Elektrode enthalten. In der normalen Architektur erlaubt eine Schicht von Zinkoxid-Nanopartikeln auf der absorbierenden Halbleiterschicht die Herstellung des gesamten Bauteils durch Rakeln. Die Solarzellen zeigen in beiden Architekturen einen hohen elektrischen Füllfaktor von über 60% aufgrund der gut funktionierenden Zwischenschichten. Zusätzlich zeigen die semitransparenten Solarzellen, die auf einem Polymer mit kleiner Bandlücke beruhen, eine hohe Transparenz im sichtbaren Bereich von mehr als 50%. Die Skalierbarkeit dieses Prozesses für die Herstellung semitransparenter organischer Solarzellen wird durch Solarmodule mit großer Fläche (64 cm²) demonstriert. Diese Module wurden auf steifen ITO/Glas-Substraten oder auf flexiblen IMI/PET Substraten mit gerakelten Silbernanodrähten als oberer Elektrode hergestellt. Die monolithische Serienverschaltung der Module wird durch ultraschnelle Laserstrukturierung ermöglicht. Die präzise Positionierung des Lasers mit hoher Auflösung führt zu einem hohen geometrischen Füllfaktor von mehr als 95%, während gleichzeitig der niedrige ohmsche Kontaktwiderstand der Verschaltung einen hohen elektrischen Füllfaktor von 63% erlaubt. Im Gesamtergebnis bleiben für das Modul mehr als 85% der Effizienz der auf kleinen Flächen hergestellten Vergleichszellen erhalten. Der zweite Teil dieser Arbeit befasst sich mit der Anwendung von Silbernanodrähten für organische Solarzellen mit mehreren Absorberschichten. Vollständig gedruckte seriell verschaltete Solarzellen mit einer Effizienz von 5.8% und 4.9% wurden auf Glas- bzw. auf Kunststoffsubstraten demonstriert, wobei Silbernanodrähte als obere und chemische konvertiertes Silber als untere Elektrode benutzt wurden. Darauf aufbauend wurde durch das Einfügen einer dünnen Schicht von Silbernanodrähten zwischen den Ladungsträgerrekombinationsschichten eine allgemeingültige Methode für die Messung der elektrooptischen Eigenschaften der Einzelzellen in einer seriell verschalteten Tandemzelle entwickelt. Darüber hinaus wurden Silbernanodrähte als mittlere Elektrode für parallel verschaltete organische Tandemsolarzellen eingesetzt. Durch theoretische Berechnungen wurde gezeigt, dass mit parallel verschalteten Tandemzellen vergleichbare Effizienzen erreicht werden können wie mit seriell verschalteten. Dies ist darüber hinaus für eine größere Anzahl von Materialkombinationen für die beiden Absorberschichten möglich. Durch geeignete Modifikation der Grenzflächen wird eine robuste Zwischenschicht geschaffen, die die effiziente Extraktion und den Transport der Elektronen aus den Einzelzellen ermöglicht. Die so hergestellten Tandemzellen zeigen einen hohen elektrischen Füllfaktor von ~60% und Stromdichten, die genau der Summe der Stromdichten der Einzelzellen entsprechen. Schließlich wurde eine neuartige Tripelzellen-Architektur demonstriert, die auf der Kombination einer seriellen mit einer parallelen Verschaltung beruht. Es wurden die maximalen Effizienzen der vier unterschiedlichen Möglichkeiten für die Verschaltung berechnet. Das Ergebnis zeigt, dass die seriell-parallele Verschaltung eine vielversprechende Architektur darstellt aufgrund der hohen möglichen Effizienz sowie der Möglichkeit, diese maximalen Effizienzen mit einer großen Anzahl von unterschiedlichen Materialkombinationen zu erreichen. Experimentell wurden nacheinander zwei effiziente Zwischenschichten entwickelt, die die drei Einzellen monolithisch in einer seriell-parallelen Verschaltung verbinden. Die experimentell gemessene volle VOC der seriell verschalteten Einzelzellen sowie der aufsummierte JSC der parallel verschalteten Einzelzellen zeigen im Kombination mit dem beeindruckenden elektrischen Füllfaktor von 68%, dass durch die Zwischenschichten die drei Einzelzellen effektiv ohne elektrische Verluste miteinander verbunden werden konnten.

DOI
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