Development of MFI-type Zeolite Coatings on SiSiC Ceramic Monoliths for Catalytic Applications

Entwicklung von MFI-Typ Zeolith Beschichtungen auf SiSiC keramischen Monolithen für katalytische Anwendungen

  • This work involves the development of MFI zeolite coatings supported on bio-derived SiSiC monoliths, which offer technical advantages for applications in the field environmental catalysis over more commonly used monolithic catalysts. The application of the above SiSiC/zeolite composite monoliths in catalytic processes, and in particular in the field of environmental catalysis, has been explored by using the N2O SCR with C3H8 as the model test reaction. More specifically, the present work covered: - the preparation of MFI-type zeolite coatings on bio-derived (Rattan-stems and cellulose-cardboard) SiSiC ceramics, using the substrate as the only Si-source in the hydrothermal crystallisation proThis work involves the development of MFI zeolite coatings supported on bio-derived SiSiC monoliths, which offer technical advantages for applications in the field environmental catalysis over more commonly used monolithic catalysts. The application of the above SiSiC/zeolite composite monoliths in catalytic processes, and in particular in the field of environmental catalysis, has been explored by using the N2O SCR with C3H8 as the model test reaction. More specifically, the present work covered: - the preparation of MFI-type zeolite coatings on bio-derived (Rattan-stems and cellulose-cardboard) SiSiC ceramics, using the substrate as the only Si-source in the hydrothermal crystallisation process - the study of a novel zeolite growth mechanism (Support Self-Transformation) and the influence of the synthesis parameters on the zeolite crystallisation process and on the properties of the SiSiC/zeolite composites - the investigation of the applicability of the above bio-derived SiSiC/zeolite ceramic composites in catalytic processes. The catalysis-oriented part of this work dealt with: - the investigation of the performances of Rattan-derived SiSiC/ZSM-5 monoliths for the n-hexane cracking, in comparison to commercial ALSI PENTA SM-55 zeolite pellets in the fixed-bed reactor configuration - the investigation of the propane-assisted nitrous oxide Selective-Catalytic-Reduction in a conventional fixed bed and in monolithic reactor configuration, over different types of Fe-exchanged MFI-type zeolite coatings (wash-coats and zeolite layers obtained in-situ via the above-mentioned Support Self-Transformation process) and monolithic supports (cardboard-derived SiSiC and cordierite honeycomb) - the systematic comparison of the performances of the above catalysts in the nitrous oxide Selective-Catalytic-Reduction with propane, based on the reaction kinetics and the analysis of the internal/external diffusion limitations. As pre-requirements for the above work, the following activities were also carried out and are presented in this PhD work: - the preparation of cellular (Rattan-derived cardboard-derived) SiSiC ceramic monoliths, as support for the zeolite coating - the optimisation of the wet-ion-exchange process, in order to obtain the Fe-form of the MFI-type zeolite, with respect to the catalyst activity in the N2O decomposition (used as a test reaction) - the construction of a reactor setup for the nitrous oxide decomposition and the Selective-Catalytic-Reduction (SCR) with propane, in order to test the catalytic performances of the SiSiC/ZSM-5 composites.show moreshow less
  • Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung von MFI-Zeolith Beschichtungen auf biologisch abgeleiteten SiSiC Monolithen, welche vor allem für die Anwendung in der Umweltkatalyse Vorteile gegenüber herkömmlichen Monolithreaktoren aufweisen. Die Anwendbarkeit der oben genannten SiSiC/Zeolith Monolithe in katalytischen Prozessen, und insbesondere im Feld der Umweltkatalyse, ist durch die selektive katalytische Reduktion von N2O mit C3H8 als die Modelreaktion untersucht worden. Die folgende Punkte wurden in dieser Arbeit behandelt: - die Präparation von MFI-Zeolith Beschichtungen auf Rattan- und Wellpappe-abgeleiteten SiSiC Keramiken, wobei das Substrat die einzige Si-Quelle für die Zeolithbildung dDiese Arbeit beschreibt die Entwicklung von MFI-Zeolith Beschichtungen auf biologisch abgeleiteten SiSiC Monolithen, welche vor allem für die Anwendung in der Umweltkatalyse Vorteile gegenüber herkömmlichen Monolithreaktoren aufweisen. Die Anwendbarkeit der oben genannten SiSiC/Zeolith Monolithe in katalytischen Prozessen, und insbesondere im Feld der Umweltkatalyse, ist durch die selektive katalytische Reduktion von N2O mit C3H8 als die Modelreaktion untersucht worden. Die folgende Punkte wurden in dieser Arbeit behandelt: - die Präparation von MFI-Zeolith Beschichtungen auf Rattan- und Wellpappe-abgeleiteten SiSiC Keramiken, wobei das Substrat die einzige Si-Quelle für die Zeolithbildung darstellt. - die Untersuchung des Zeolith Wachstumsmechanismus und des Einfluß der Syntheseparameter auf zum einen den Kristallisationsprozess („Support Self-Transformation“) und zum anderen auf die Eigenschaften der SiSiC/Zeolith Monolithe - die Untersuchung der Anwendbarkeit der oben genannten SiSiC/Zeolith Keramiken in katalytischen Prozessen. Der katalyse-orientierte Teil dieser Arbeit beinhaltete im Detail folgende Punkte: - die Untersuchung der katalytische Effizienz von Rattan-abgeleiteten SiSiC/ZSM-5 Monolithen für das n-Hexan Cracken im Vergleich mit kommerziellen ALSI PENTA SM-55 Zeolith Granulaten. - die Untersuchung der Selektiven katalytischen Reduktion von Lachgas mit Propan im konventionellen Festebettreaktor und in monolithischen Reaktorskonfigurationen. Hierfür wurden zum einen verschiedene Fe-ausgetauschte Zeolithbeschichtungen (Wash-coat oder durch den SST Prozess in-situ kristallisiert) und zum anderen verschiedene monolithische Substraten (Wellpappe-abgeleitete SiSiC und Cordierit Honeycomb) getestet. - der systematische Vergleich der katalytischen Effizienz der oben-genannten Katalysatoren in Selektiven katalytischen Reduktion von Lachgas mit Propan durch Analyse und Diskussion der Mikro- und Makrokinetik. Als Vorraussetzungen für die genannten Arbeiten wurden zudem die folgenden Tätigkeiten in dieser Doktorarbeit ausgeführt: - eine reproduzierbare Herstellung der porösen keramischen SiSiC Monolithe (Rattan- und Wellpappe-abgeleitete) als Substrate für die Entwicklung/Herstellung von Zeolith Beschichtungen. - die Optimierung des Nass-Ionenaustausches zur Herstellung der Fe-Form der MFI-Zeolithe, in Bezug auf die Katalysatoraktivität in der N2O Zersetzung. - den Aufbau einer Laboranlage für die Lachgaszerlegung und die selektive katalytische Reduktion mit Propan, um die katalytische Effizienz der SiSiC/ZSM-5 Monolithe zu testen.show moreshow less

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Metadaten
Author:Alessandro Zampieri
URN:urn:nbn:de:bvb:29-opus-7542
Advisor:Wilhelm Schwieger
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Year of Completion:2007
Publishing Institution:Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)
Granting Institution:Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU), Technische Fakultät
Date of final exam:2007/09/12
Release Date:2008/02/25
Tag:MFI; SCR; Zeolite; catalysis; ceramic; coating; monolith
SWD-Keyword:Abgas; Beschichtung; Emissionsverringerung; Heterogene Katalyse; Katalyse; Keramik; Monolith; SCR-Verfahren; Zeolith; Zeolith ZSM5
Institutes:Technische Fakultät / Technische Fakultät -ohne weitere Spezifikation-
Dewey Decimal Classification:Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
open_access (DINI-Set):open_access

$Rev: 13581 $