## Simulation of single drops with variable interfacial tension

### Simulation von Einzeltropfen unter dem Einfluss variabler Grenzflächenspannung

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• In this thesis, a numerical method for the simulation of two–phase flow problems with a deformable interface and coupled species transport is investigated. The coupling of species concentration and fluid dynamics originates from a concentration–dependent interfacial tension coefficient – an effect known as concentration–induced Marangoni convection. For this purpose, a mathematical model of a single drop was formulated using subspaces of the conventional function spaces, a problem–specific nondimensionalization, an accelerated frame of reference, and a divergence formulation of interfacial stresses. The numerical method is based on a finite element method within an arbitrary Lagrangian–In this thesis, a numerical method for the simulation of two–phase flow problems with a deformable interface and coupled species transport is investigated. The coupling of species concentration and fluid dynamics originates from a concentration–dependent interfacial tension coefficient – an effect known as concentration–induced Marangoni convection. For this purpose, a mathematical model of a single drop was formulated using subspaces of the conventional function spaces, a problem–specific nondimensionalization, an accelerated frame of reference, and a divergence formulation of interfacial stresses. The numerical method is based on a finite element method within an arbitrary Lagrangian– Eulerian framework. This class of methods results in an explicit interface representation, and forms the basis of the subspace projection method, a novel method for the implementation of various interface conditions in two–phase flow problems via problem–specific projections. Interface conditions that are investigated in this thesis comprise the flow around a rigid body, the simulation of spherically–shaped fluid particles, interface conditions of deformable drops with and without Marangoni convection, and the simulation of spherical stagnant caps – a limiting case observed in single drop flow under the presence of surfactants. An essential feature of the subspace projection method is its ability to represent discontinuous functions, enabled by using a computational grid with doubled interfacial nodes. Spurious oscillations –often observed in two–phase flow problems where the pressure is approximated by globally continuous functions– are considerably reduced. Concentration–induced Marangoni convection (resulting from a non–vanishing tangential gradient of interfacial stresses) is a challenging application in the numerical simulation of two– phase flows with a deforming interface. The implementation of interfacial stresses is based on a divergence formulation. This formulation accounts for normal and tangential stresses without the necessity of approximating surface derivatives of the interfacial tension. A validation of the numerical method is performed for different axisymmetric single drop flow applications. Different binary systems (single, buoyant, deformable drops with constant interfacial tension) are numerically investigated in terms of terminal rise velocities, drag coefficients, and deformation, comprising the range from low to high interfacial tension coefficients and drop diameters below the onset of shape oscillations. An excellent agreement of simulation results and experimental data is obtained. In case of terminal rise velocities, the deviation is below 4%. Simulations of ternary systems (binary systems with species transport) are performed with and without Marangoni convection. In case of high Peclet numbers, finite element simulations often suffer from instabilities due to convection dominance. Stabilizing methods are investigated with special regard to two–phase flow applications. Simulations of fluid dynamics and species transport in single drop flow applications like rigid particles, spherically shaped drops, spherical stagnant caps, and thermocapillary migration, show good to excellent agreement to correlations from literature in systems with moderate Peclet numbers. The deviation of the thermocapillary rise velocity is below 0.2% to the prediction by Young, Goldstein and Block (1959). The ternary system toluene/acetone/water with concentration–induced Marangoni convection is numerically investigated and the results are compared to experimental data. In spite of the convection dominance of the corresponding species transport problem and the assumption of axisymmetry despite the inherent three–dimensional nature of the Marangoni effect, a reasonable qualitative agreement was achieved.
• In der vorliegenden Arbeit wird eine numerische Unterraumprojektionsmethode zur Behandlung von Zweiphasenströmungen mit gleichzeitigem Stofftransport und Marangonikonvektion unter Berücksichtigung deformierbarer Grenzflächen vorgestellt. Das Wissen über Kenngrößen wie Aufstiegsgeschwindigkeiten und Stoffübergangskoeffizienten von Einzeltropfen ist beispielsweise notwendig zur Planung von Flüssig/flüssig–Extraktionsprozessen, und damit eine zentrale Fragestellung in der Verfahrenstechnik. Die komplexen Grenzflächeneffekte am Einzeltropfen (durch Marangonikonvektion sind der Stofftransport und die Fluidynamik nichtlinear gekoppelt) machen deren Untersuchung auch aus numerischer SichtIn der vorliegenden Arbeit wird eine numerische Unterraumprojektionsmethode zur Behandlung von Zweiphasenströmungen mit gleichzeitigem Stofftransport und Marangonikonvektion unter Berücksichtigung deformierbarer Grenzflächen vorgestellt. Das Wissen über Kenngrößen wie Aufstiegsgeschwindigkeiten und Stoffübergangskoeffizienten von Einzeltropfen ist beispielsweise notwendig zur Planung von Flüssig/flüssig–Extraktionsprozessen, und damit eine zentrale Fragestellung in der Verfahrenstechnik. Die komplexen Grenzflächeneffekte am Einzeltropfen (durch Marangonikonvektion sind der Stofftransport und die Fluidynamik nichtlinear gekoppelt) machen deren Untersuchung auch aus numerischer Sicht interessant und erfordern den Einsatz neuer numerischer Methoden. Zunächst wird ein –im Hinblick auf die anschließende Diskretisierung– geeignetes mathematisches Modell des umströmten Einzeltropfens entwickelt. Dieses Modell basiert auf der Verwendung spezieller Unterräume, einer zweiphasenspezifischen Entdimensionalisierung, sowie eines beschleunigten Koordinatensystems, das dem Aufstieg des Einzeltropfens folgt. Basierend auf der variationellen Formulierung wird eine Energieabschätzung des umströmten Einzeltropfens, die Wohlgestelltheit des Oseen–Problems (das Oseen–Problem ist ein erweitertes Stokes–Problem, das durch Zeitdiskretisierung und Linearisierung der Navier–Stokes Gleichungen entsteht), sowie die Inf–sup Stabilit ̈at nachgewiesen. Kernbestandteil der Unterraumprojektionsmethode ist die Realisierung der Grenzflächenbedingungen durch den Einsatz von Projektionen, die je nach gewünschter Anwendung (starre Kugel, sphärischer Tropfen, deformierbarer Tropfen, sphärische “Stagnant cap” – ein Spezialfall in der Behandlung tensidbehafteter Systeme) zugeschaltet werden können. Die hohe Approximationsgüte in der Darstellung komplexer Grenzflächenphänomene durch die Anwendung einer “aligned mesh method” wird durch unstetige Druck– und Konzentrations– Ansatzfunktionen weiter erhöht. Insbesondere die Darstellung eines unstetigen Druckes ist unerlässlich zur Vermeidung der sogenannten “spurious oscillations”. Für die Unterraumprojektionsmethode kann leicht die Inf–sup Stabilitätsbedingung für den Fall der Zweiphasenströmung nachgewiesen werden. In der Simulation umströmter Einzeltropfen ist die numerische Behandlung der gekoppelten Impuls– und Stofftransportgleichungen durch konzentrationsinduzierte Marangonikonvektion hervorzuheben. Hierbei wird von der bisherigen Methode zur Implementierung der Grenzflächeneffekte abgewichen, und auf die Darstellung der Grenzflächenspannungen in Divergenzform zurückgegriffen. Vorteilhaft bei der Behandlung in Divergenzform ist die Formulierung der Schubspannungsbilanz ohne tangentiale Ableitungen der Grenzflächenspannung. In der Praxis treten häufig konvektionsdominante Systeme auf, wie beispielsweise das Stoffsystem Toluol/Aceton/Wasser. Hierbei ergeben sich im Zusammenhang mit der Finiten Elemente Methode numerische Schwierigkeiten. Wir untersuchen residuenbasierte Stabilisierungsmethoden im Hinblick auf ihre Anwendbarkeit in der Simulation von Zweiphasenströmungen. Desweiteren werden allgemeine Aspekte der Implementierung, wie beispielsweise die Parallelisierung mit Open MP, behandelt. Die numerische Methode wird in verschiedenen achsensymmetrischen Anwendungen validiert, beispielsweise in der Simulation binärer Systeme (Einzeltropfen ohne zusätzlichen Stofftransport) mit niedriger, mittlerer, und hoher Grenzflächenspannung im Bereich nicht oszillierender Tropfen. Aufstiegsgeschwindigkeiten, Widerstandsbeiwerte sowie Tropfendeformation zeigen eine exzellente Übereinstimmung mit experimentellen Daten, beispielsweise weichen Endaufstiegsgeschwindigkeiten um weniger als 4% von den experimentellen Daten ab. In der Simulation von starren Kugeln, sphärischen Tropfen, sphärischen Tropfen mit Stagnant caps und thermokapillarer Strömung kann ebenfalls eine gute Übereinstimmung mit bestehenden Korrelationen (oder – soweit vorhanden – analytischen Lösungen) aus der Literatur gezeigt werden. Die numerische Simulation der Aufstiegsgeschwindigkeit der thermokapillaren Strömung weicht um weniger als 0.2% von der Vorhersage von Young, Goldstein und Block (1959) ab. Eine qualitative Untersuchung des Effekts der variablen Grenzflächensspannung wird im tertiären System Toluol/Aceton/Wasser durchgeführt. Eine quantitative Validierung der Ergebnisse ist hier nicht möglich. Ursache ist die ausgeprägte Konvektionsdominanz des betrachteten Systems, sowie die Annahme von Rotationssymmetrie trotz der inhärent dreidimensionalen Effekte der Marangonikonvektion. Dennoch zeigen die numerischen Simulationen, dass qualitativ der Einfluss der konzentrationsinduzierten Marangonikonvektion dargestellt werden kann.