Mathematische Modellierung und numerische Simulation der Sublimationszüchtung von Siliziumkarbid-Volumenkristallen
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Gegenstand der vorgelegten Arbeit ist die mathematische Modellierung und numerische Simulation der Sublimationszüchtung von Siliziumkarbid-Volumenkristallen, die als Basismaterial für die Herstellung von Bauelementen der Hochleistungs-, Hochtemperatur-, Hochfrequenz- und Optoelektronik eingesetzt werden. Die Herstellung der Kristalle erfolgt gegenwärtig ausschließlich in induktiv beheizten, axialsymmetrischen Züchtungsreaktoren bei Temperaturen von T>2000°C. Da die experimentelle Kontrolle des Züchtungsvorgangs nur eingeschränkt möglich ist, kommt der numerischen Simulation des Prozesses herausragende Bedeutung zu. Das Ziel der in dieser Arbeit durchgeführten Untersuchungen bestand darin, das physikalische Wissen über den Züchtungsprozess zu vertiefen und die Abhängigkeit der Züchtungsbedingungen von veränderbaren Prozessparametern zu analysieren. Das mathematische Modell für den Züchtungsprozess umfasst insbesondere die induktive Reaktorbeheizung, Transportprozesse in den unterschiedlichen Reaktorbereichen, chemische Reaktionen an Festkörperoberflächen und den Spannungszustand des Kristalls. Dabei basiert die mathematische Beschreibung der Transportprozesse im Fluid und im porösen Quellmaterial auf kontinuumsmechanischen Erhaltungsgleichungen für Masse, Impuls, Energie und chemische Verbindungen, wobei für das poröse Material effektive Transportkoeffizienten definiert werden. Der Modellierung der chemischen Reaktionen, die an der Oberfläche von Kristall und Pulverpartikeln ablaufen, liegt die Annahme zugrunde, dass an jedem Ort einer reaktiven Oberfläche näherungsweise thermodynamisches Gleichgewicht vorliegt. Der Spannungszustand des thermisch belasteten Kristalls wird mit den Grundgleichungen der anisotropen linearen Elastizitätstheorie beschrieben. Die Simulation des Züchtungsvorgangs erfordert die numerische Lösung der gekoppelten partiellen Differentialgleichungen, mit denen die oben genannten Prozesse mathematisch beschrieben werden. Zur vollständigen Definition des physikalisch-chemischen Problems werden geeignete Rand- und Stetigkeitsbedingungen formuliert. Als Lösungsverfahren für die Transportgleichungen wurde ein Finite-Volumen-Algorithmus auf zweidimensionalen, blockstrukturierten Gittern eingesetzt, zur Berechnung der induktiven Reaktorbeheizung fand ein Finite-Elemente-Verfahren Anwendung. Die physikalischen und chemischen Vorgänge, die der SiC-Züchtung zugrunde liegen, werden ausführlich untersucht und diskutiert. Es wird gezeigt, dass im Inneren des Züchtungstiegels starke Temperaturgradienten vorherrschen, die eine inhomogene Verteilung der Sublimations- und Kristallisationsprozesse bedingen und das Entstehen thermischer Spannungen zur Folge haben. Ein Vergleich berechneter Temperaturen mit experimentellen Daten macht deutlich, dass die Übereinstimmung zwischen berechneten und gemessenen Temperaturwerten sehr gut ist, falls keine Einkopplung von Wärmequellen in externen Anlageteilen vorliegt. Durch eine numerische Analyse der Pulversublimation wird gezeigt, dass sich im Verlauf der Züchtung eine Aufteilung des ursprünglich homogenen Quellmaterials in mehrere unterschiedlich dichte Bereiche entwickelt, die relativ klar voneinander abgegrenzt sind. Die Voraussagen der Simulationsrechnungen werden durch einen Vergleich mit digitalen Röntgenaufnahmen des Züchtungstiegels überprüft und bestätigt. Weiterhin wird gezeigt, dass der Transport der Sublimationsprodukte zum Kristall bei den üblicherweise gewählten Züchtungsbedingungen in erster Linie durch Diffusion erfolgt. Der Beitrag der advektiven Strömung ist nur bei niedrigen Drücken oder leichten Prozessgasen von Bedeutung. Eine Untersuchung des makroskopischen Kristallwachstums macht deutlich, dass sich bei den zugrundegelegten Züchtungsbedingungen eine konvex geformte Kristalloberfläche entwickelt. Es wird gezeigt, dass die numerisch ermittelten Abscheidungsraten gut mit experimentell bestimmten Werten übereinstimmen, die Krümmung der Oberfläche scheint in den Experimenten allerdings weniger stark ausgeprägt zu sein als von den Simulationsrechnungen vorausgesagt. Die Verteilung der thermischen Spannungen, die für eine typische Züchtungskonfiguration berechnet wurde, wird angegeben. Da das Spannungsniveau in einigen Bereichen des Kristalls deutlich über dem in der Literatur als kritisch angesehenen Grenzwert liegt, kann davon ausgegangen werden, dass die Versetzungen, die während des Züchtungsvorgangs im Kristall entstehen, zumindest teilweise durch thermische Spannungen verursacht werden. Die Abhängigkeit der Züchtungsbedingungen von veränderbaren Prozessparametern wird durch Parameterstudien für einen industrienahen Züchtungsreaktor untersucht. Dabei wird gezeigt, dass der Züchtungsprozess durch die induktive Reaktorbeheizung nur in sehr begrenztem Maße steuerbar ist, da bereits bei einer kleinen Verschiebung der Induktionsspule ungeeignete Prozessbedingungen resultieren können. Um die Züchtungsbedingungen effektiv zu modifizieren, müssen daher Änderungen am geometrischen Reaktoraufbau vorgenommen werden. Als Beispiel wird erläutert, wie durch einen Umbau des Pyrometerkanals an der Kristallrückseite die Temperaturgradienten im Züchtungstiegel beeinflusst werden können. Eine weitere geometrische Veränderung der Reaktorkonfiguration, deren Auswirkung auf die Züchtungsbedingungen untersucht wird, ist eine Verbreiterung des Tiegelinnenraums, die als erster Schritt zur Herstellung von Kristallen größeren Durchmessers angesehen werden kann.