Datenanalyse und Qualitätssicherung der 14C-AMS-Messungen am Erlanger Tandembeschleuniger und Erwei-terung des Sortiments 14C-datierbarer Probenmaterialien

Language
de
Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
2007-07-05
Issue Year
2007
Authors
Scharf, Andreas
Editor
Abstract

Radiocarbon age determinations by the technique of Accelerator Mass Spectrometry (AMS) are routinely performed at the tandem accelerator of the „Physikalisches Institut“ of the University Erlangen. The AMS technique allows the measurement of very small isotope ratios up to a sensitivity of 10 to the power of -15, which is necessary for radiocarbon measurements. In this work the analysis tools of the obtained AMS data during a measurement was expanded and the calculation of the radiocarbon results and the error analysis was optimized. The calendar age calibration of 14C ages was expanded to so-called ‘super modern’ samples with an origin after 1950 AD. The measurement background for unprocessed blank (14C free) samples could be reduced to 0.02 pMC, corresponding to a 14C age of 68,000 years BP (Before Present). The measurement background for processed blanks could be reduced to about 0.2 pMC (dependent of sample mass), corresponding to 50,000 years BP. The theory of background correction described in [Mor95] could be improved. It could be shown that the determination of the 14C content of carbonaceous samples at the Erlangen AMS facility is constantly very precise and accurate in a range up to 12 half-life periods of 14C (corresponding to about 68,000 years BP). This high accuracy and precision is only possibly by the permanent monitoring and servicing of the AMS facility by experienced scientists and technicians and the discerning analysis of the obtained data, as well as by the exact knowledge of the inevitably introduced small contamination into the samples. Particularly the frequent measurement of reference materials and the long-time study of measurement results give the certainty that the revised error analysis yields error values which can describe the actual measurement errors completely. 14C-AMS-measurements have nowadays become an essential tool for many fields of geosciences and historical sciences. Important and routinely measured sample materials are i.a. wood, charcoal, bone, organic sediments, peat, plant remains, pollen or textiles. But also other materials of archeological interest like iron artefacts or lime mortar contain carbon that is in principal suitable for radiocarbon dating. The investigations of such materials in this work have shown that the correct radiocarbon dating of iron artefacts and lime stone is in principal possible. Iron samples with a relatively high carbon content of more than 1% can be processed as pins made by spark erosion which can be directly pressed into target holders and sputtered in the ion source without further chemical preparation. Samples with lower carbon content can be dissolved in hydrochloric acid. The carbonaceous precipitate is then prepared for measurement and measured like other ordinary samples. With both methods encouraging results could be yielded. However, a general problem with radiocarbon dating of iron is that it can not be ensured that the carbon inside the iron artefact was actually modern at the time of its production. During the iron smelting process i.e. there could fossil fuels or carbonatic iron ores be involved. The investigation of lime mortar samples could show that the separation of carbonates of different origin in lime mortars by controlled crushing, sieving and fractionated dissolution with acid and so the correct radiocarbon dating of these mortars is in principal possible. However, the method still needs more refinement and further development to yield really reliable dating results for this material.

Abstract

Am Tandembeschleuniger des Physikalischen Instituts Erlangen werden mithilfe der Beschleuniger-Massenspektrometrie (kurz AMS für: Accelerator Mass Spectrometry) routinemäßig Messungen zur Altersdatierung nach der Radiokarbonmethode durchgeführt. Dies wird durch die Fähigkeit der AMS-Technik, kleinste Isotopenverhältnisse bis zu einer Sensitivität von 10-15 genau zu messen, ermöglicht. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Analyse der gewonnenen Messdaten erweitert sowie die Ergebnis- und Fehlerberechnung optimiert. Die Kalibrierung von 14C-Ergebnissen wurde auf sogenannte übermoderne Proben, die erst nach 1950 entstanden, ausgedehnt. Der Messuntergrund konnte für unvorbereitete Untergrundproben auf 0,02 pMC, entsprechend etwa 68.000 Jahre BP, gesenkt werden, der Untergrund für vorbereitete Proben liegt nun (massenabhängig) bei etwa 0,2 pMC, entsprechend etwa 50.000 Jahre BP. Die Theorie des Untergrundabzuges wurde gegenüber [Mor97] erneuert. Es konnte gezeigt werden, dass an der Erlanger AMS-Anlage der 14C-Gehalt von kohlenstoffhaltigen Proben äußerst präzise und genau im Bereich von bis zu 12 Halbwertszeiten (entsprechend etwa 68.000 BP) bestimmt werden kann. Dies ist nur möglich durch die ständige Wartung und Überwachung der Anlage durch fachkundige Wissenschaftler und die kritische Analyse der gewonnenen Daten, sowie die genaue Kenntnis des bei der Probenherstellung unvermeidlich eingebrachten Untergrundes. Insbesondere die ständige Messung von Eichstandards und die Langzeitbeobachtung ihrer Messergebnisse zeigt die hohe Zuverlässigkeit der Messungen und gibt die Gewissheit, dass die überarbeitete Fehlerrechnung Fehlerwerte ergibt, die den der Messung innewohnenden Fehler vollständig beschreiben. Die 14C-Bestimmung mithilfe der AMS-Technik ist inzwischen für viele Bereiche der Geowissenschaften sowie der Archäologie und der Ur- und Frühgeschichte eine unverzichtbare Hilfe zur Beantwortung der in diesen Fächern herrschenden Fragestellungen geworden. Wichtige und routinemäßig messbare Probenmaterialien einer 14C-AMS-Datierung sind u.a. Holz, Holzkohle, Knochen, Sedimente, Torf, Pflanzenreste, Pollen oder Textilien. Allerdings enthalten auch archäologisch interessante Materialien wie Eisenartefakte oder Kalkmörtel, für die bislang kein zuverlässiges Standardverfahren zur 14C-Datierung existiert, prinzipiell datierbaren Kohlenstoff. Die Untersuchungen zur Datierung von Eisenartefakten und Kalkmörtel zeigten, dass die prinzipielle Möglichkeit der Datierung dieser Materialien besteht. Aus Eisenproben, die einen hohen Kohlenstoffgehalt besitzen (> 1%), können durch Funkenerosion Stifte herauserodiert werden, die direkt in einen Targethalter gepresst und ohne weitere Vorbereitung gemessen werden können. Eisenproben mit geringem Kohlenstoffgehalt werden in HCl aufgelöst und der kohlenstoffhaltige Rückstand wie eine normale Probe oxidiert und reduziert. Mit beiden Methoden konnten ermutigende Ergebnisse erzielt werden. Bei Eisen besteht allerdings das generelle Problem, dass nicht sichergestellt werden kann, dass der im Eisen enthaltene Kohlenstoff zur Zeit der Herstellung des Eisenartefaktes tatsächlich modern war. Es können z.B. teilweise fossile Brennstoffe bei der Eisenverhüttung beteiligt gewesen sein, oder nicht vollständig geröstete karbonatische Erze. Die Versuche zur Mörteldatierung konnten zeigen, dass eine Trennung von Karbonaten unterschiedlicher Herkunft in Kalkmörteln durch Zerkleinern, Sieben und fraktionierte Auflösung der Karbonate mittels Säure prinzipiell möglich ist. Allerdings muss die Methode noch verfeinert und weiterentwickelt werden, um wirklich zuverlässige Datierungsergebnisse geben zu können.

DOI
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