Untersuchungen zur Hydrodynamik in chromatographischen Säulen mittels Computertomographie und numerischer Strömungssimulation

Language
de
Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
2013-08-15
Issue Year
2013
Authors
Lottes, Florian
Editor
Abstract

The present work is devoted to the study on the efficiency of preparative scale chromato-graphic columns. The performance of such columns, whose operation nowadays presents a real alternative to common separation techniques, like extraction or distillation, strongly de-pends on the structure of the packed bed which consists of porous particles. The bed structure determines the percolation process and therefore the distribution of the liquid phase, which for the ideal case equals plug flow behavior. An evaluation of such “inner” impact factors is a difficult approach using standard models of chromatography, not least because of the absence of reliable (= non-invasive) acquired information about the packing structure. This aspect is taken on in the present work as chromatographic columns are examined using the non-invasive technique computed tomography (CT). The research field of CT was there-fore consistently refined at the Chair of Separation Science & Technology. The experimental setup and the data evaluation procedure were optimized and for the first time a systematic analysis of different influencing parameters was done. The results showed a significant per-formance dependency of different parameters, like particle shape, column diameter, packing method etc. The second major part of the present work covers the impact of these laboriously determined parameters on chromatographic separations using computational fluid dynamics (CFD). For the first time the CFD code Star-CCM+ was used for modeling chromatography and was ad-justed to these special requirements through user coding. Based on the results of CT meas-urements the CFD simulations allowed for a separate examination of different phenomena, e.g. adsorption, mass transfer and bed structure. Thus the selection of an hydrodynamic opti-mally suited stationary phase for a given separation task rendered possible in advance. Provided that all thermodynamic information (adsorption isotherms, mast transfer resistance, etc.) is known and given to the CFD model, the present work provides a simulation tool, which is able to model chromatographic separations comprehensively including hydrodynam-ic effects caused by the packed bed inside.

Abstract

In der vorliegenden Arbeit wurde die Trennleistung chromatographischer Säulen präparativen Maßstabs untersucht. Die Effizienz solcher Säulen, deren Einsatz heutzutage eine echte Alter-native zu bewährten Trennoperationen, wie etwa Extraktion oder Rektifikation darstellt, wird maßgeblich durch die Struktur des mit porösen Partikeln gepackten Bettes beeinflusst. Die Packungsstruktur bestimmt die Durchströmung und somit die Verteilung der flüssigen Phase innerhalb der Säule, welche sich im Idealfall einer homogenen Pfropfenströmung (engl. plug flow) annähert. Eine Erfassung solcher „inneren“ Einflussfaktoren ist mit herkömmlichen Modellen, welche den chromatographischen Trennprozess beschreiben, nur schwer möglich, nicht zuletzt auch deswegen, weil keine verlässlich (= zerstörungsfrei) ermittelten Daten über die innere Packungsstruktur vorliegen. Dieser Gesichtspunkt wurde in dieser Arbeit aufgegrif-fen, indem chromatographische Säulen mittels des zerstörungsfrei arbeitenden Verfahrens der Computertomographie (CT) untersucht wurden. Die Arbeiten des Lehrstuhls für Thermische Verfahrenstechnik auf dem Gebiet der CT wurden hierbei konsequent weiterentwickelt, wobei der Messaufbau und die Auswerteverfahren opti-miert und erstmals für eine systematische Untersuchung verschiedener Einflussfaktoren ver-wendet wurden. Die Ergebnisse zeigten eine signifikante Abhängigkeit der Säuleneffizienz von verschiedenen Parametern, wie etwa Partikelform, Säulendurchmesser, Packmethode etc. Mit dem Einfluss dieser aufwendig gemessenen Parameter auf chromatographische Trennun-gen beschäftigt sich der zweite wesentliche Teil dieser Arbeit, die mehrdimensionale Strö-mungssimulation durch Computational Fluid Dynamics (CFD). Hierbei wurde erstmalig der CFD-Code Star-CCM+ für die Simulation chromatographischer Trennprozesse verwendet, welcher hierzu zunächst durch die Implementierung von Benutzerprogrammen angepasst werden musste. Da sich mittels der CFD-Rechnungen unterschiedliche Phänomene getrennt voneinander untersuchen lassen – bspw. Adsorption, Stofftransport, Packungsstruktur etc. – war es möglich, basierend auf den Ergebnissen der CT-Messungen, die hydrodynamisch güns-tigste stationäre Phase für ein vordefiniertes Trennproblem im Voraus abzuschätzen. Am Ende der vorgestellten Arbeit steht somit ein Simulationswerkzeug zur Verfügung, wel-ches nach Eingabe der thermodynamischen Randbedingungen (Adsorptionsisotherme, Stoff-transportwiderstand) in der Lage ist, chromatographische Trennungen auch unter der Berück-sichtigung der hydrodynamischen Einflüsse der Packungsstruktur umfassend zu beschreiben.

DOI
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