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Chalkopyrite gelten aufgrund ihrer direkten Bandlücke sowie der hohen Absorptions-koeffizienten als vielversprechende Materialien für Absorber in der Dünnschichtsolarzellentechnik. Speziell CuGaSe2 (CGS) mit einer für Kupfer-Chalkopyrite großen Bandlücke von 1.68 eV ist ein für die Photovoltaik interessantes Material in Hinblick auf Tandemsolarzellen mit CuInSe2. Das Grundverständnis der Eigenschaften des CGS-Materialsystems ist daher von entscheidender Bedeutung für effizienzsteigernde Optimierungen für Solarzellen auf Chalkopyrit-Basis.
Mit Hilfe der Molekularstrahlepitaxie wurden einkristalline CGS-Schichten unterschiedlicher Stöchiometrie auf GaAs-Substraten abgeschieden. Die Oberflächenzusammensetzung sowie die Valenzbandstruktur wurden mit Hilfe der Photoelektronen-Spektroskopie bestimmt. Zusätzlich erlaubten die einkristallinen Schichten eine Bestimmung der Periodizität der Oberfläche durch niederenergetische Elektronenstreuung. Dabei konnte eine (4x2) Rekonstruktion der Zinkblende-Ordnung der (001) Fläche für kupferreiche CGS-Schichten nachgewiesen werden. Für kupferarme bis nahstöchiometrische Präparationsbedingungen wurde eine (4x1) Rekonstruktion erhalten. Die (112) Fläche hingegen zeigte für kupferarme Stöchiometrien eine bisher noch nicht nachgewiesene (3x1) Rekonstruktion der Chalkopyrit-Ordnung mit zwei Rotationsdomänen, welche für höhere Cu/Ga Verhältnisse in eine (1x1) Struktur überging. Weiterhin gelang es die bereits für Kupfer-Chalkopyrite bekannte
Cu2-xSe Sekundärphase, welche unter kupferreichen Präparationsbedingungen auftritt, durch einen nachträglichen Heizschritt auf Wachstumstemperatur deutlich abzuschwächen bzw. zu entfernen.
Für die Effizienz der Solarzelle sind die Grenzflächen von Absorber zu Puffer- und Puffer- zu Fensterschicht von besonderer Bedeutung. Die Untersuchung des Heterokontakts von CGS zu ZnO stellt einen weiteren Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit dar. Hierbei stand die Bandanpassung von Chalkopyrit zu ZnO im Vordergrund. Für das Wachstum von ZnO konnte mit Hilfe der Metall-Organischen-MBE auf CuGaSe2 das Auftreten einer dünnen
(1-2 nm) ZnSe-Zwischenschicht nachgewiesen werden. Im Gegensatz zu CuInSe2 wurde jedoch anstatt eines „Spikes“ in der Leitungsbandanpassung von CGS zu ZnO ein für die Solarzelleneffizienz ungünstiges „Cliff“ gefunden. Letzteres trat unabhängig von der CGS Substratorientierung auf. Mit Hilfe von niederenergetischer Elektronenstreuung gelang für das Wachstum von ZnO auf der (112) CGS Fläche trotz der großen Gitterfehlanpassung von ZnO zu CGS der Nachweis von geordnetem Wachstum. Für das Wachstum von ZnO auf CGS (001) wurde polykristallines Wachstum beobachtet.
Aufgrund der nicht optimalen Bandanpassung zum CGS scheint ZnO zusammen mit ZnSe als Pufferschicht kein geeignetes Fenstermaterial für dieses Kupfer-Chalkopyrit zu sein. Damit ist eine mögliche Erklärung für den, im Vergleich zu CuInSe2 basierten Zellen, geringen Wirkungsgrad von CGS Solarzellen gefunden.
Im ersten Teil untersuchen wir den phononischen Wärmetransport in nanoskaligen, heterogenen Strukturen. Mit Hilfe des Nichtgleichgewicht-Green-Funktionen-Formalismus leiten wir eine Entwicklung der phononischen Stromtransmission für kleine Frequenzen her. Diese besitzt Gültigkeit für eine beliebige Oszillatorkette, welche eine typische Kontakt-Device-Kontakt-Struktur aufweist. Wir nutzen die gefundene Entwicklung in der Landauer Darstellung der Wärmeleitfähigkeit, wodurch wir eine systematische Tieftemperaturentwicklung bestimmen können. Betrachtet man diese Entwicklung bis zur zweiten Ordnung, erscheint die quantisierte Wärmeleitfähigkeit als ein konstantes Plateau, in der Darstellung der Wärmeleitfähigkeit geteilt durch die Temperatur. Dies gilt für die von uns untersuchten Kontakt-Device-Kontakt-Systeme, welche vollständig heterogen sein können, insofern das Produkt aus Kopplungskonstante und Oszillatormasse in beiden Kontakten identisch ist. Dabei ist das Ergebnis vollkommen unabhängig vom Streugebiet. Im Anschluss an das Plateau gewinnen die höheren Ordnungen der Tieftemperaturentwicklung an Bedeutung und führen zu endlichen Temperaturkorrekturen, die einem kubischen Potenzgesetz gehorchen. Dieses Verhalten hängt von den strukturellen Details des Streugebiets ab und ist in Übereinstimmung mit dem Experiment und numerischen Berechnungen. Als Anwendung unserer allgemeinen Ergebnisse betrachten wir eine „Double Junction“-Kette und finden als erstes Phänomen nach unserer Tieftemperaturentwicklung ein zweites Plateau. Dieses Plateau steht in Verbindung mit einer phasengemittelten Phononentransmission, welche für steigende Temperaturen zu einer Unabhängigkeit der Wärmeleitfähigkeit von der Device-Länge führt. Im weiteren Verlauf dieser Arbeit werden diese Ergebnisse auf quasi-eindimensionale 3DSysteme in der Kontakt-Device-Kontakt-Struktur verallgemeinert. Dazu werden exemplarisch geeignete Kristallstrukturen identifiziert und anschließend für langwellige Phononen mathematisch analysiert. Für Temperaturen unterhalb eines kritischen Wertes TK sind die Ergebnisse des eindimensionalen Falls auf jede der akustischen Moden übertragbar. Daraus resultiert eine analoge Beschreibung und Diskussion des Tieftemperaturverhaltens der Wärmeleitung, wie wir sie im strikt eindimensionalen Fall vorfinden. Im zweiten Teil betrachten wir ein thermisches Modell integrierter Schaltkreise, unter Berücksichtigung der zugehörigen Chip-Umgebung. Als die einfachste Wahl, behandeln wir die aktive Schicht („Front End Of Line“) als ein Feld, bestehend aus identischen Quantenbauelementen mit der gleichen, von der Zeit abhängigen mittleren Temperatur. Um die Chip-Umgebung zu modellieren, setzen wir voraus, dass sich die aktive Schicht zwischen zwei planparallelen Wärmereservoirs befindet. Das obere Reservoir stellt dabei die Verdrahtungsschicht des Chips dar („Back End Of Line“). Die Temperatur dieser Schicht ist weitestgehend durch die in den Leitern dissipierte joulesche Wärme bestimmt und ist typischerweise in der Größenordnung von hundert Grad Celsius. Das untere Reservoir verkörpert die Kühleinheit, die sich ungefähr auf Raumtemperatur befindet. Wir lösen die gekoppelten Gleichungen, die auf der einen Seite den Wärmetransport zwischen der aktiven Schicht und den umgebenden Wärmereservoirs und auf der anderen Seite den elektrischen Transport im Quantenbauelement beschreiben. Daraus ergeben sich die Arbeitstemperaturen der betrachteten Quantenbauelemente, welche Lösungen eines Fixpunktproblems sind. Diese Temperaturen hängen von der Position der aktiven Schicht zwischen den beiden Wärmereservoirs ab. Die Stabilität der Fixpunkte lässt sich aus einer geeigneten Linearisierung der zeitabhängigen Gesamtlösung ableiten. Für ausgewählte Parameter und eine aktive Schicht aus identischen Nanotransistoren werden numerische Lösungen präsentiert.