Refine
Document Type
- Scientific article (1)
- Doctoral thesis (1)
Has Fulltext
- yes (2)
Is part of the Bibliography
- no (2)
Keywords
- Festbettreaktor (2) (remove)
In this work, a reliable kinetic reaction mechanism was revised to accurately reproduce the detailed reaction paths of steam reforming of methane over a Ni/Al2O3 catalyst. A steadystate fixed-bed reactor experiment and a 1D reactor catalyst model were utilized for this task. The distinctive feature of this experiment is the possibility to measure the axially resolved temperature profile of the catalyst bed, which makes the reaction kinetics inside the reactor visible. This allows for understanding the actual influence of the reaction kinetics on the system; while pure gas concentration measurements at the catalytic reactor outlet show near-equilibrium conditions, the inhere presented temperature profile shows that it is insufficient to base a reaction mechanism development on close equilibrium data. The new experimental data allow for achieving much higher quality in the modeling efforts. Additionally, by carefully controlling the available active surface via dilution in the experiment, it was possible to slow down the catalyst conversion rate, which helped during the adjustment of the reaction kinetics. To assess the accuracy of the revised mechanism, a monolith experiment from the literature was simulated. The results show that the fitted reaction mechanism was able to accurately predict the experimental outcomes for various inlet mass flows, temperatures, and steam-to-carbon ratios.
In dieser Arbeit wird der Weg zu einem ab-initio Modell für gasdurchströmte Schüttschichtreaktoren dargestellt. Diese Reaktoren zeichnen sich durch eine komplexe Struktur ihres Festbetts aus. Diese Struktur bestimmt die Durchströmung sowie das Vermischungsverhalten dieses Reaktortyps und beeinflußt so auch die chemische Reaktion. Um die Wechselwirkung auf das radiale Vermischungsverhalten von Reaktoren und deren Schüttung zu untersuchen, wurde ein Gesamtmodell geschaffen, daß ausgehend von einer Simulation der Schüttung die Durchströmung beschreibt. Aufbauend auf der Schüttungssimulation wird die Strömung in einem zweidimensionalen Kontinnuumsmodell und einem diskreten Modell beschrieben und mit Messungen verglichen. Dem Autor ist es gelungen, mit dem in dieser Arbeit dargestellten Gesamtmodell, das radiale Dispersionsverhalten eines Festbettreaktors nachzuvollziehen, ohne effektive Parameter dafür zu nutzen. Dieser Vorteil gegenüber den bestehenden Ansätzen entsteht aus der Kopplung der Schüttungsmodelle mit den Strömungsmodellen zu einem Gesamtmodell. Bedingt durch den dreidimensionalen Ansatz liefert das diskrete Modell eine realitätsnähere Beschreibung der radialen Dispersion, während das zweidimensionale Kontinuumsmodell einen größeren Detailreichtum bei der Beschreibung der radialen Strömungsprofile zuläßt. Ein wesentliches Element des Gesamtmodells ist das Schüttungsmodell, ohne dessen gute Übereinstimmung mit lockeren Kugelschüttungen die darauf aufbauenden Simulationsschritte nicht möglich wären. Diese gute Kongruenz konnte gegenüber anderen in der Literatur dargestellen Schüttungsmodellen gerade im Randbereich erreicht werden. Eine richtige Beschreibung dieses Bereichs ist notwendig, um Effekte wie Bypassing zu erfassen. Auch bewirkt eine nicht-realitätsnahe Beschreibung dieses Bereichs eine zu geringe Strömung im Kern der Schüttung. Beide Strömungsmodelle des Gesamtmodells zeigen, daß der in dieser Arbeit verwendete Ansatz der Kopplung von Schüttungs- und Strömungsmodell ein Schritt auf dem Weg zu einem ab-initio Modell sein kann. So gelingt es durch die detaillierte Schüttungsstruktur, den effektiven Parameter der radialen Dispersion zu eliminieren, so daß entsprechende Messungen bzw. Abschätzungen für die Simulation eines Reaktors nicht mehr notwendig sind. Dies gilt insbesondere für den Bereich großer Durchmesserverhältnisse von Kugel- zu Reaktordurchmesser, in dem die Abschätzungen, wie sie in der Literatur genutzt werden, nicht mehr validiert sind.