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The aim of this work is to study the optical properties of crystal defects in multicrystalline solar silicon and poly-/microcrystalline silicon thin films on glass substrate.
First a setup for photoluminescence imaging on multicrystalline silicon solar wafers was developed. This system is suitable for detecting band-to-band luminescence as well as defect-related luminescence at room temperature on large-scale wafers at different stages of their processing.
Spectroscopic photoluminescence investigations of multicrystalline silicon solar wafers indicated a new intense luminescence line at ≈ 0.91 eV at room temperature. The origin of this line is probably found in a specific grain boundary. Furthermore, luminescence in the region of 0.8 eV was investigated in detail, and it was found that probably oxygen is responsible for a peak at 0.77 eV at 80 K.
Electroluminescence investigations at room temperature at both materials exhibit extended defect structures such as grain boundaries. Furthermore, it can be concluded that electroluminescence imaging in reverse bias mode indicate on serious breakdown points in solar cells, which can lead to destruction of solar cells and modules. By comparing defect-related and reverse bias electroluminescence images, a difference in the spatial distribution of defects emitting D1 radiation and defects emitting light under reverse bias beyond -12 V is detectable.
In addition, there seems to be a correlation in the distribution of non-doping impurities and photoluminescence. Concerning this, vertical slabs of two silicon blocks were examined by means of Fourier-transform infrared spectroscopy and photoluminescence. A correlation of the distributions of interstitial oxygen and the band-to-band luminescence profiles could be found. Additionally, a correlation between D3/D4 luminescence profile and nitrogen distribution in the blocks was observed.
Finally, the growth process, particularly the transition from amorphous to microcrystalline silicon by PECVD, was studied by combined photoluminescence and Raman investigations. Formation of silicon nano-grains was detected by means of photoluminescence and Raman spectroscopy.
Motivation: Ceroxid wurde Beachtung in der Mikroelektronik (z.B. als hoch-k Oxid, Pufferschicht in der Heteroepitaxie) und in der Katalyse (z.B. zur selektiven Oxidation und für Dehydrierungsreaktionen) geschenkt, aufgrund seiner strukturellen (ähnliche Kristallstruktur und kleine Gitterfehlanpassung in Bezug auf Silizium) und elektronischen (Variation des Ce4+/Ce3+-Valenzzustandes und Ausbildung von Sauerstoffvakanzen) Eigenschaften. Deshalb wurden einkristalline, epitaktische Ceroxiddünnfilme ausgiebig untersucht. Obwohl das benachbarte Seltenerdoxid, Praseodymoxid, ergänzende Eigenschaften aufweist, wurde es weniger studiert, aufgrund seines komplexen Phasendiagramms. Da beide Oxide ein flexibles strukturelles (Polymorphismus) und elektronisches (Variation des Valenzzunstandes) Verhalten aufweisen, ist es von Interesse, Cer-Praseodym-Mischoxide zu untersuchen, um gezielt Eigenschaften für die jeweilige Anwendung einzustellen und zu verbessern. Ziel: Zwecks dessen ist es das Ziel dieser Doktorarbeit in einem interdisziplinären Ansatz solche einkristallinen und epitaktischen, binären und ternären Ce1-xPrxO2-δ Dünnfilme zu wachsen und zu charakterisieren, um so qualitative Proben für weitere Grundlagenstudien, bezüglich der strukturellen und elektronischen Eigenschaften, zur Verfügung zu stellen, die für künftige Anwendungen in Mikroelektronik und Katalyse von Interesse sind. Experiment: Solche einkristallinen und epitaktischen Ce1-xPrxO2-δ Dünnfilme wurden auf einem Si(111) Substrat mittels Molekularstrahlepitaxie gewachsen. Eine in-situ Kontrolle über die Kristallwachstumsqualität wurde mittels Beugung hochenergetischer Elektronen bei Reflexion erreicht. Eine detaillierte Strukturaufklärung wurde mittels labor- und synchrotronbasierter Röntgenstreuung durchgeführt. Zusätzlich diente Transmissions-elektronenmikroskopie dazu eine hochauflösende Einsicht in die Struktur zu bekommen. Die strukturelle Charakterisierung wurde mit theoretischen ab-initio Berechnungen untermauert. Um die Stöchiometrie und den Valenzzustand in den ternären Mischoxiden zu bestimmen, wurde Röntgenphotoelektronenspektroskopie benutzt. Die mikroskopische Defektstruktur wurde mittels Ramanspektroskopie untersucht. Schlußendlich gab die Temperatur-programmierte Desorption einen ersten Einblick in das katalytische Verhalten. Ergebnisse: Die strukturellen Untersuchungen implizieren ein epitaktisches, zwillingsfreies, ausschließlich typ-B orientiertes CeO2(111) Wachstum auf Si(111) mittels einer ultradünnen hex-Pr2O3(0001) Pufferschicht. Dies wurde durch die kristallographische Weiterführung des Sauerstoffuntergitters und den Erhalt des halbleitenden Verhaltens an der Ceroxid-Praseodymoxid-Grenzfläche möglich. Eine Stabilisierung von Pr4+ Kationen wurde mittels ab-initio Berechnungn vorausgesagt, um den Grenzflächenübergang zu begünstigen. Auf solchen hex-Pr2O3(0001)/Si(111) Trägern wurde auch das Wachstum von ternären Ce1-xPrxO2-δ Mischoxiden ermöglicht. Eine stöchiometrieabhängige Studie implizierte ebenfalls ein Zusammenspiel von strukturellen und elektronischen Eigenschaften. In Abhängigkeit von dem Pr Gehalt stellte sich heraus, dass in der Tat Mischungen mit Pr3+ Eingliederung in die CeO2 Fluoritmatrix und mit Ce3+ Eingliederung in die hex-Pr2O3 Matrix resultierten. Zwischen diesen beiden Grenzfällen wurde gezeigt, dass eine höhere Pr-Konzentration zu einer höheren Tendenz führte, Ce3+ Kationen in einem Bixbyit Gitter zu bilden. Jedoch konnten Fluoriteinschlüsse nicht ausgeschlossen werden. In einer ersten temperaturabhängigen Studie bezüglich des Reduktionsverhaltens wurde mittels des linear steigenden, integralen O2 Desorptionssignals und des kristallographischen Netzebenenunterschiedes der geheizten Ce1-xPrxO2-δ Mischoxide demonstriert, dass die Sauerstoffspeicherungsfähigkeit aufgrund des Pr4+/Pr3+ Redoxsystems über die Pr-Dotierung maßgeschneidert werden kann. Des Weiteren wurde festgestellt, dass der Kohlenwasserstoffoxidationprozess hauptsächlich über das Ce4+/Ce3+ Redoxsystem gesteuert wird, da die Desorptionstemperatur von CO2 sich mit steigendem Ce Gehalt verringert. Ausblick: Epitaktische und einkristalline Ce1-xPrxO2-δ/Si(111) Heterostrukturen sind in den Forschungsbereichen der Katalyse und Mikroelektronik von Interesse für zukünftige Untersuchungen. Sie können als modelkatalytisches System verwendet werden, um einen tieferen Einblick in die Korrelation von kristallographischer und elektronischer Struktur mit den Reaktionsmechanismen zu erhalten, indem die Komplexität des Systems schrittweise unter definierten Reaktionsbedingungen erhöht wird. Des Weiteren können Anwendungen im Bereich der Mikroelektronik evaluiert werden. „Oxygen vacancy engineering“ in Seltenerdoxiden wird bereits intensiv untersucht, um „room temperature ferromagnetism“ Phänomene zu erklären und gegebenfalls in der Spintronik nutzbar zu machen.