Transparente leitfähige Metalloxideinkristalle und amorphe oxidische Dünnschichtsysteme - Eine photoelektronenspektroskopische Vergleichsstudie

Transparent conducting oxide single crystals and amorphous oxidic semiconductors - a comparative study

  • Die Materialklasse der transparenten leitenden Metalloxide (engl. transparent conducting oxides (TCO)) und amorphen oxidischen Dünnschichtsysteme (engl. amorphous oxidic semiconductors (AOS)) sind überaus faszinierend, da sie gegensätzliche physikalische Eigenschaften, wie Transparenz und hohe Leitfähigkeit in sich vereinen. Die zugrunde liegenden physikalischen Mechanismen sind immer noch unklar und werden in dieser Dissertation beleuchtet. Dazu wurde die resonante Photoelektronenspektroskopie (resPES)gewählt, da sie sich in den letzten Jahren als vielseitiges Werkzeug für die detaillierte Untersuchung der elektronischen Struktur und der Identifikation von Defekten ausgezeichnet hat. Im Rahmen dieser Arbeit ergab sie die einmalige Möglichkeit, sowohl hoch qualitative TCO-Einkristalle (ZnO, Ga2O3, In2O3 und SnO2) als auch amorphe oxidische Dünnschichtsysteme (GIZO und SnOx) photeelektronenspektroskopisch zu untersuchen und zu vergleichen. Somit wird gezeigt, dass die elektronische Struktur der Materialklasse der TCO und ihrerDie Materialklasse der transparenten leitenden Metalloxide (engl. transparent conducting oxides (TCO)) und amorphen oxidischen Dünnschichtsysteme (engl. amorphous oxidic semiconductors (AOS)) sind überaus faszinierend, da sie gegensätzliche physikalische Eigenschaften, wie Transparenz und hohe Leitfähigkeit in sich vereinen. Die zugrunde liegenden physikalischen Mechanismen sind immer noch unklar und werden in dieser Dissertation beleuchtet. Dazu wurde die resonante Photoelektronenspektroskopie (resPES)gewählt, da sie sich in den letzten Jahren als vielseitiges Werkzeug für die detaillierte Untersuchung der elektronischen Struktur und der Identifikation von Defekten ausgezeichnet hat. Im Rahmen dieser Arbeit ergab sie die einmalige Möglichkeit, sowohl hoch qualitative TCO-Einkristalle (ZnO, Ga2O3, In2O3 und SnO2) als auch amorphe oxidische Dünnschichtsysteme (GIZO und SnOx) photeelektronenspektroskopisch zu untersuchen und zu vergleichen. Somit wird gezeigt, dass die elektronische Struktur der Materialklasse der TCO und ihrer korrespondierenden AOS mehr Gemeinsamkeiten aufweisen, als bisher erwartet wurde. Es zeigt sich, dass die Bandlücke, im eigentlichen Sinne, in der Materialklasse der TCO und AOS nicht existiert. Lokalisierte Zustände füllen den gesamten Bereich dieser Bandlücke aus und reichen zum Teil in das Valenzband (VB) und Leitungsband (CB) hinein. Dies führt dazu, dass es keine, wie bisher gedacht, scharfen Grenzen zwischen lokalisierten und delokalisierten Zuständen gibt. Um dies zu verdeutlichen wird ein neuartiges Modell eingeführt, das aufzeigt, dass die Wechselwirkung von metallischen d- und s-Niveaus in einer Öffnung der d-Schale resultiert. Durch Charge-Transfer (CT)-Mechanismen und weitere Hybridisierung mit metallischen unbesetzten p-Zuständen folgt eine stärkere Lokalisierung. Die Diskussion wird begonnen mit der Klärung der Elementeverhältnisse der untersuchten Materialsysteme. Darauf folgt die Charakterisierung von intrinsischen Defekten und ihren Beiträgen auf die elektronische Struktur. Abschließend werden die elektronischen Strukturen der AOS mit denen der korrespondierenden TCO verglichen.show moreshow less
  • The material class of transparent conducting oxides TCO and amorphous oxidic semiconductors AOS is of big interest because they are combining contradictionary physical properties like transparency and conductivity at the same time. The physical mechanisms are still not clarified and are investigated in this thesis. For this reason the resonant photo emission spectroscopy (resPES) was utilized. The resPES is an all-round tool to investigate the electronic structure and to identify defects. In scope of this thesis the unique change was given to investigate high quality TCO single crystals (ZnO, Ga2O3, In2O3 and SnO2) as well as AOS with photo electron spectroscopy and to compare their electronic structure. It is shown that the electronic structure of the material class of TCO and their corresponding AOS have more similarities as expected. It appears that no band gap is existing in TCO and AOS. The whole gap is filled with localized states which even extend to the VB and CB. This leads to a non-sharp border between localized andThe material class of transparent conducting oxides TCO and amorphous oxidic semiconductors AOS is of big interest because they are combining contradictionary physical properties like transparency and conductivity at the same time. The physical mechanisms are still not clarified and are investigated in this thesis. For this reason the resonant photo emission spectroscopy (resPES) was utilized. The resPES is an all-round tool to investigate the electronic structure and to identify defects. In scope of this thesis the unique change was given to investigate high quality TCO single crystals (ZnO, Ga2O3, In2O3 and SnO2) as well as AOS with photo electron spectroscopy and to compare their electronic structure. It is shown that the electronic structure of the material class of TCO and their corresponding AOS have more similarities as expected. It appears that no band gap is existing in TCO and AOS. The whole gap is filled with localized states which even extend to the VB and CB. This leads to a non-sharp border between localized and delocalized states. For clarification a new model is introduced to explain the interaction of metallic d and s states leading to a d shell opening. Further CT-mechanisms and hybridizations with metallic p states results in stronger localization. The first part of the discussion is about the elemental ratios of the investigated materials. It follows the characterization of the intrinsic defects and there contributions to the electronic structure. Finally the electronic structures of the AOS is compared to those of the corresponding TCO.show moreshow less

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Metadaten
Author: Jörg Haeberle
URN:urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-40356
Referee / Advisor:Prof. Dr. Dieter Schmeißer, Prof. Dr. Christian Pettenkofer, Dr. Christoph Janowitz
Document Type:Doctoral thesis
Language:German
Year of Completion:2016
Date of final exam:2016/10/26
Release Date:2016/11/18
Tag:Dünnschichtsysteme; Experimentelle partielle Zustandsdichte; Intrinsische Bandlückenzustände; Metalloxide; ResPES
AOS; Experimental pDOS; Intrinsic gap states; ResPES; TCO
GND Keyword:Metalloxide; Photoelektronenspektroskopie; Elektronenstruktur; Zustandsdichte; Energielücke
Institutes:Fakultät 1 MINT - Mathematik, Informatik, Physik, Elektro- und Informationstechnik / FG Angewandte Physik und Halbleiterspektroskopie
Licence (German):Keine Lizenz vergeben. Es gilt das deutsche Urheberrecht.
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