TY - THES A1 - Koch, Bernhard T1 - Atmospheric traces monitoring using cavity ringdown spectroscopy N2 - Cavity Ringdown laser Spectroscopy has been applied to develop a novel in-situ monitoring device for atmospheric trace gases. The study has been dedicated to the detection of NO2 and HONO compounds which play an important role in atmospheric chemistry. The system, based on a Nd-YAG pumped UV-VIS OPO laser, has performed field experiments under harsh conditions showing high reliability and a detection limit in the 500 ppt range. Longer term measurements performed from the laboratory of the institute for air chemistry (BTU Cottbus) in Berlin-Adlershof in autumn and winter 2001/2002 showed very good coincidence with the results of the Berliner Luftgüte Meßnetz (BLUME). Present limitations in the performance have been elucidated putting in to evidence the effect of the aerosol content of the atmosphere. On the other hand, the possibility of quantitative aerosol analysis could be demonstrated. N2 - Unter Anwendung der Cavity Ringdown Laserspektroskopie wurde ein neuartiges Verfahren zur in-situ Messung atmosphärischer Spurengase entwickelt. Hierbei konzentrierte sich die Arbeit auf den Nachweis von NO2 und HONO, Verbindungen die in der Chemie der Atmosphäre eine entscheidende Rolle spielen. Das System, dessen Kernstück ein mittels eines Nd-YAG gepumpter UV-VIS OPO-Laser bildet, zeigte selbst auf Feldmesskampagnen unter widrigen Verhältnissen eine hohe Zuverlässigkeit und lieferte Nachweisgrenzen im 500 ppt Bereich. Darüber hinaus wurden vom Institutsgebäude der AG Luftchemie (BTU Cottbus) in Berlin-Adlershof aus im Herbst und Winter 2001/2002 Langzeitmessungen durchgeführt die eine sehr gute Übereinstimmung mit den Werten des Berliner Luftgüte Meßnetzes (BLUME) zeigten. Es konnten die derzeitigen Grenzen der Möglichkeiten des Versuchsaufbaus aufgezeigt und teilweise auf den Aerosolgehalt der Atmosphäre zurückgeführt werden. Auf der anderen Seite bietet das Experiment die Möglichkeit zur Analyse und Quantifizierung von Aerosolen. KW - Atmosphäre KW - Spurengas KW - Stickstoffoxide KW - Cavity-Ring-Down-Spektroskopie KW - In situ KW - Cavity ringdown spectroscopy KW - CROS KW - Optical parametric oscillator KW - OPO KW - Nitrogen dioxide Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-000000363 ER - TY - THES A1 - Sehili, Aissa Mounir T1 - Coupling between complex multiphase chemistry and detailed microphysics in a size resolved cloud model N2 - The target of the present work was to develop, implement and test a coupling strategy between a complex multiphase chemistry and a size resolved microphysics in order to accurately simulate the multiphase processes taking place in a cloud. The coupling scheme provides time-interpolated meteorological variables and time-averaged mass fluxes over a defined coupling time interval for chemistry. The resulting ODEs are large, non-linear and extremely stiff. Implicit time integration schemes based on the BDF and on the second order Rosenbrock methods associated with direct sparse solvers were used to solve the resulting systems. The coupled model SPACCIM (Spectral Aerosol Cloud Chemistry Model) was evaluated for various case studies. Comparison with measured values from a field experiment showed a good agreement and proofed that the coupling strategy is robust and reliable. Moreover, the model is capable to handle different microphysical approaches and to deal with different reacting mechanisms under various types of dynamics with high flexibility. N2 - Die vorliegende Arbeit zeigt auf, wie die in Wolken ablaufenden chemischen und mikrophysikalischen Prozesse adäquater simuliert werden können. Dazu wird eine Kopplungsstrategie zwischen einer komplexen Multiphasen-Chemie und einer detaillierten Mikrophysik entwickelt, implementiert und getestet. Die Kopplung liefert zeitinterpolierte meteorologische Variablen und zeitgemittelte Masse-Flüsse über ein Kopplungszeitintervall für die Chemie. Die daraus resultierenden zahlreichen ODEs sind nicht-linear und extrem steif. Die impliziten Zeitintegrationsverfahren basieren auf BDF und Rosenbrock zweiter Ordnung, die mit direct sparse solvers assoziierte sind. Das gekoppelte Modell SPACCIM (Spectral Aerosol Cloud Chemistry Model) wurde in verschiedenen Fallstudien evaluiert. Der Vergleich mit gemessenen Werten aus einem Feldexperiment hat gute Übereinstimmungen gezeigt und damit bewiesen, dass die Kopplung robust und zuverlässig ist. Darüber hinaus ermöglicht das Modell die Verwendung verschiedener mikrophysikalischer Herangehensweisen, Reaktionsmechanismen und dynamischer Bedingungen mit hoher Flexibilität. KW - Atmosphäre / Chemie KW - Atmosphäre KW - Physik Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-000000938 ER -