TY - THES A1 - Herold, Steven T1 - Nasschemisches Ätzen von gesputterten W- und Mo-Dünnschichten für SAW-Anwendungen N2 - Akustische Oberflächenwellen Geräte dienen als drahtlose Sensoren in verschiedenen Anwendungsgebieten. Neueste Forschungen zielen darauf ab diese Geräte als Temperatursensoren bei hohen Temperaturbereichen (T>300 °C) und in rauen Umgebungsbedingungen nutzbar zu machen. Entsprechend müssen herkömmliche Materialien, die für die Substrate und die interdigitalwandler Fingerelektroden verwendet werden, wie mehrschichtige Überzüge aus Al oder Cu, gegen Materialien die spezifische temperaturabhängige Effekte aufweisen ausgetauscht werden. Die Standardmethode des Elektronenstrahlverdampfens ist aufgrund der hohen Schmelzpunkte für das Auftragen von hochtemperaturstabilen Elektrodenmaterialien nicht geeignet. Kathodenzerstäubung ist eine weitere Beschichtungsmethode, die ohne Optimierung ebenfalls nicht für die lift-off Strukturierung geeignet ist. Aufgrund von sehr hohen Ar Gasdrücken von ca. 10-1 Pa kommt es zur Abscheidung an den Seitenwänden des Fotolacks, was zur Störung des lift-off Prozesses führt. In dieser Arbeit wurde das chemische Ätzen von Wolfram und Molybdän Dünnschichten als ein weiterer Schritt zwischen dem Kathodenzerstäuben, zum Beschichten von dünnen W bzw. Mo Fingerelektroden, und dem lift-off Prozess zur Entfernung der Seitenwandbeschichtung und der erfolgreichen Strukturierung der Interdigitalwandler untersucht. N2 - Surface acoustic wave devices are widely used as wireless sensors in different application fields. Recent developments aimed to utilize those devices as temperature sensors even in the high temperature range (T > 300 °C) and in harsh environmental conditions. Therefore, conventional materials, which are used for the substrate and for the interdigital transducer finger electrodes such as multilayers or alloys based on Al or Cu have to be exchanged by materials, which fulfill some important criteria regarding temperature related effects. Electron beam evaporation as a standard fabrication method is not well applicable for depositing high temperature stable electrode materials because of their very high melting points. Magnetron sputtering is an alternative deposition process but is also not applicable for lift-off structuring without any further improvement of the structuring process. Due to a relatively high Ar gas pressure of about 10-1 Pa, the sidewalls of the photoresist line structures are also covered by the metallization, which subsequently prevents a successful lift-off process. In this study, we investigate the chemical etching of thin tungsten and molybdenum films as an intermediate step between magnetron sputtering deposition of thin tungsten and molybdenum finger electrodes and the lift-off process to remove sidewall covering for a successful patterning process of interdigital transducer. KW - SAW-Geräte KW - Oberflächenwellenelement KW - Wolfram-Elektroden KW - Magnetronsputtern KW - Nasschemisches Ätzen KW - Lift-off Strukturierung KW - Magnetronsputtern KW - Tungsten electrodes KW - Magnetron sputtering KW - Wet-chemical etching KW - Lift-off structuring KW - WIG-Schweißen KW - Nassätzen KW - Abhebetechnik KW - SAW devices Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-40238 ER - TY - THES A1 - Laroussi, Arwa T1 - Self-assembled monolayer based on 1,3-dimercaptopropan-2-ol : preparation, characterization and applications in electrochemical chemosensors T1 - Selbstorganisierende Monoschicht auf Basis von 1,3-Dimercaptopropan-2-ol : Herstellung, Charakterisierung und Anwendungen in elektrochemischen Chemosensoren N2 - Die vorliegende Arbeit hatte die Entwicklung eines neuen biochemischen Sensors basierend auf einer Goldoberfläche mit genau definierten strukturellen Nano-Motiven zum Ziel. Dafür wurde das neue Ankermolekül 1,3-Dimercaptopropan-2-ol synthetisiert. Aufgrund seiner symmetrischen Struktur mit 2 Thiol-Gruppen bildet es auf der Goldoberfläche eine sehr stabile selbstanordnende Monoschicht (self-assembled monolayer SAM) aus. Die Monoschichten aus 1,3-Dimercaptopropan-2-ol wurden mit zyklischer Voltammetrie, Impedanzspektrometrie, Röntgenfotoelektronenspektroskopie (XPS), Kinetik der Kapazität und Kontaktwinkelmessungen untersucht. Die Struktur der SAM wird von den Adsorptionsbedingungen bestimmt. Die vergleichende Untersuchung der Desorption der SAM zeigt, dass sich die Stabilität der SAM erhöht, wenn die Moleküle zum größten Teil über beide Thiol-Gruppen gebunden sind. Auf dieser Monoschicht wurde elektrochemisch aktives p-Benzochinon immobilisiert. Das 1,3- Dimercaptopropan-2-ol diente als Ankermolekül, 3-Mercaptopropionsäure fungierte als Abstandshalter (spacer) und 1,4-Benzochinon als Kopfgruppe. Die Oberflächenkonzentration des p-Benzochinons betrug 2.5 ± 0.2×10-10 mol•cm⁻². Das entspricht einer Funktionalisierung von 65 ± 5% SAM-Molekülen. Die aufgebaute Schicht kann für die elektrisch adressierbare Immobilisierung von Biomolekülen oder die Entwicklung elektrokatalytischer Sensoren eingesetzt werden. Die SAM mit endständigem Benzochinon wurde als Sensor zur quantitativen Detektion von Wasserstoffperoxid eingesetzt. Die Sensorcharakterisierung erfolgte mit zyklischer Voltammetrie im Potenzial-Bereich von –0.6 V bis +0.9 V als auch jeweils nur im anodischen oder kathodischen Bereich. Die Ergebnisse weisen auf eine oxidative elektrochemische Zersetzung des Wasserstoffperoxids bei einem Potenzial von ca. +0.4 V mit Sauerstoffbildung hin, während bei kathodischen Potenzialen eine Reduktion des gebildeten Sauerstoffs als auch des Wasserstoffperoxids stattfindet. Die Verminderung des Oxidationspotenzials für Wasserstoffperoxid an der Benzochinon-beschichteten Goldelektrode im Vergleich mit dem identischen Schichtaufbau ohne Benzochinon deutet auf einen elektrokatalytischen Effekt dieses Moleküls bei der oxidativen Zersetzung von Wasserstoffperoxid. Die analytische Bewertung der Sensor-Leistungsfähigkeit erfolgte im voltammetrischen als auch im amperometrischen Modus. Im Konzentrationsbereich von 0.1 mM bis 2.5 mM Wasserstoffperoxid verläuft die Sensor-Antwort linear, die untere Nachweisgrenze liegt bei ca. 4 µM Wasserstoffperoxid. Der amperometrische Chemosensor zeigt in Gegenwart typischer Stör-Substanzen wie Ascorbinsäure, Harnsäure oder Glukose eine gute Selektivität. Die hohe Empfindlichkeit legt nahe, dieses System nicht nur als Wasserstoffperoxid-Sensor einzusetzen, sondern auch als Transduktor für Biosensoren mit immobilisierten Oxidoreduktasen, wie z.B. als Glukose-Biosensor mit Glukoseoxidase. N2 - The present work aimed to develop a new biochemical sensor based on a gold surface with well-defined structural nano-motifs. The new anchor molecule 1,3-dimercaptopropan-2-ol was synthesized for this purpose. Due to its symmetrical structure with two thiol groups, it forms a very stable self-assembled monolayer (SAM) on the gold surface. The monolayers of 1,3-dimercaptopropan-2-ol were studied by cyclic voltammetry, impedance spectrometry, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), kinetics of capacitance and contact angle measurements. The structure of the SAM is determined by the adsorption conditions. The comparative study of the desorption of SAM shows that the stability of SAM increases when the molecules are mostly bound through both thiol groups. The electrochemically active p-benzoquinone was immobilized on this monolayer. The 1,3- dimercaptopropan-2-ol served as an anchor molecule, 3-mercaptopropionic acid acted as a spacer, and 1,4-benzoquinone as a head group. The surface concentration of p-benzoquinone was 2.5 ± 0.2×10-10 mol•cm⁻². This corresponds to a functionalization of 65 ± 5% SAM molecules. The assembled layer can be used for electrically addressable immobilization of biomolecules or development of electrocatalytic sensors. The SAM with terminal benzoquinone was used as a sensor for the quantitative detection of hydrogen peroxide. The sensor characterization was performed with cyclic voltammetry in the potential range from -0.6 V to +0.9 V as well as in the anodic or cathodic range only. The results indicate an oxidative electrochemical decomposition of the hydrogen peroxide at a potential of about +0.4 V with oxygen formation, while at cathodic potentials a reduction of the formed oxygen as well as of the hydrogen peroxide takes place. The reduction of the oxidation potential for hydrogen peroxide at the benzoquinone-coated gold electrode compared with the identical layer structure without benzoquinone indicates an electrocatalytic effect of this molecule in the oxidative decomposition of hydrogen peroxide. The analytical evaluation of the sensor performance was performed in voltammetric as well as in amperometric mode. In the concentration range from 0.1 to 2.5 mM of hydrogen peroxide, the sensor response is linear, with a lower limit of detection of approximately 4 µM. The amperometric chemosensor shows good selectivity in the presence of typical interfering substances such as ascorbic acid, uric acid or glucose. The high sensitivity suggests that this system should not only be used as a hydrogen peroxide sensor, but also as a transducer for biosensors with immobilized oxidoreductases, such as a glucose biosensor with glucose oxidase. KW - Benzochinon KW - Elektrochemisch aktive Schicht KW - Elektrokatalytische Oxidation KW - Wasserstoffperoxid KW - Benzoquinone KW - Electrochemically active layer KW - Electrocatalytic oxidation KW - Hydrogen peroxide KW - Biosensor KW - Chinone KW - Dithiolverbindungen KW - Bioelektrochemie KW - Elektrochemische Oxidation KW - Selbst organisierendes System Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-60041 ER - TY - THES A1 - Efremenko, Julia T1 - Development of a new sensing technology and chemosensitive material for affinity sensors based on conducting polymers T1 - Entwicklung neuer Sensortechnologien und chemosensitiven Materials für Affinitätssensoren auf Basis leitfähiger Polymere N2 - The work is focused on the further development of chemical sensors based on conducting polymers. The particular objectives include: (i) implementation of a novel concept for chemical sensors based on the electrical control of the affinity of a receptor layer; (ii) development of a new chemosensitive polymer for the detection of glucose and other diol-containing compounds; (iii) the elaboration of the electrochemical deposition of conducting polymers on a non-metallic plasmonic support. The first task involves the exploitation of the redox activity of conducting polymers, whereby each redox state exhibits distinct affinity properties. This principle was realized on the base of integrated electrochemical transistor comprising a conducting polymer as a receptor layer deposited onto four measurement electrodes, which were wired to the Ag/AgCl electrode through a chloride-containing ionic liquid. This additional electrode was used to control the redox state of the conducting polymer. It was demonstrated that the sensor exhibited an electrically switchable affinity to trimethylamine. This approach was applied to develop a novel chemosensing concept: a virtual sensor array comprising only a single chemosensitive element. The concept was applied in the development of a chemical sensor for the analysis of fish freshness. The second task is concerned with the electrochemical synthesis and analysis of the analytical properties of a novel chemosensitive material, poly-3-thienylboronic acid. This polymer can be synthesized as a film on the surface, as a free-standing polymer film or as polymeric nanoparticles. The presence of the boronic acid group makes it sensitive to saccharides and other compounds containing diols. The use of an adhesive self-assembled monolayer resulted in the formation of highly stable, thin polymer films on the gold electrodes. The formed polymer exhibited conductive properties, while the binding of compounds containing diols resulted in a significant increase in resistance. The affinity of this novel material to a range of different compounds was studied at varying pH and electrode potentials and compared to the affinity of its monomer. It was demonstrated that poly-3-thienylboronic acid has a high affinity for glucose. The measurements performed in a solution containing the main component of human serum indicate that this sensor may have potential applications in the medical field. The third task includes the electrochemical deposition of various conducting polymers, including poly-3-thienylboronic acid, on the surface of titanium nitride and plasmonic nanohole structures based on this material. The modes of the electrochemical polymer deposition and polymer pretreatment required for the electrochemical deposition and analysis were optimized. The research results are important for developing affinity sensors that utilize conducting polymers as chemosensitive receptor layers. N2 - Die Arbeiten konzentrieren sich auf die Weiterentwicklung chemischer Sensoren auf der Grundlage leitfähiger Polymere. Zu den jeweiligen Aufgabenstellungen gehören: (i) die Umsetzung eines neuartigen Konzepts für chemische Sensoren, das auf der elektrischen Steuerung der Affinität einer Rezeptorschicht beruht; (ii) die Entwicklung eines neuen chemosensitiven Polymers für den Nachweis von Glukose und anderen diolhaltigen Verbindungen; (iii) die Ausarbeitung einer elektrochemischen Abscheidung von leitfähigen Polymeren auf einem nichtmetallischen plasmonischen Träger. Die erste Aufgabe basiert auf der Ausnutzung der Redox-Aktivität von leitfähigen Polymeren, wobei jeder Redox-Zustand unterschiedliche Affinitätseigenschaften aufweist. Dieses Prinzip wurde auf der Grundlage eines integrierten elektrochemischen Transistors realisiert, der ein leitfähiges Polymer als Rezeptorschicht enthält, das auf vier Messelektroden aufgebracht ist, die über eine chloridhaltige ionische Flüssigkeit mit der Ag/AgCl-Elektrode verbunden sind. Diese zusätzliche Elektrode diente der Kontrolle des Redox-Zustands des leitfähigen Polymers. Die zweite Aufgabe konzentriert sich auf die elektrochemische Synthese und Analyse der analytischen Eigenschaften eines neuartigen chemosensitiven Materials, Poly-3-thienylboronsäure. Dieses Polymer kann als Film auf der Oberfläche, als freistehender Polymerfilm oder als polymere Nanopartikel synthetisiert werden. Aufgrund der Boronsäuregruppe ist dieser empfindlich gegenüber Sacchariden und anderen diolhaltigen Verbindungen. Die Verwendung einer klebenden selbstorganisierenden Einzelschicht führte zur Bildung äußerst stabiler dünner Polymerfilme auf den Goldelektroden. Das gebildete Polymer wies leitende Eigenschaften auf, während die Bindung von diolhaltigen Verbindungen zu einem deutlichen Anstieg des Widerstands führte. Die Affinität dieses neuen Materials zu einer Reihe verschiedener Verbindungen wurde bei unterschiedlichen pH-Werten und Elektrodenpotentialen untersucht und mit der Affinität seines Monomers verglichen. Die dritte Aufgabe beinhaltet die elektrochemische Abscheidung verschiedener leitfähiger Polymere, darunter Poly-3-thienylboronsäure, auf der Oberfläche von Titannitrid und auf plasmonischen Nanolochstrukturen auf Basis dieses Materials. In diesem Fall erforderte die elektrochemische Abscheidung eine definierte Vorbehandlung der Elektrodenoberfläche. KW - Electrically driven affinity control KW - Affinity sensors KW - Conducting polymers KW - Chemotransistor KW - Leitfähige Polymere KW - Affinitätssensoren KW - Chemischer Transistor KW - Elektrisch angetriebene Affinitätskontrolle KW - Chemischer Sensor KW - Biosensor KW - Glucose-Sensor KW - Leitfähige Polymere KW - Redoxpolymere Y1 - 2025 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-70123 ER -