TY - THES A1 - Wiedemann, Philipp T1 - Modellierung und numerische Simulation der konvektiven Trocknung von Braunkohlepartikeln in einer blasenbildenden Wirbelschicht T1 - Mathematical modeling and numerical simulation regarding the convective drying of lignite particles in a bubbling fluidized bed N2 - In der vorliegenden Arbeit werden die Modellierung und die numerische Simulation von Strömung, Wärme- und Stofftransport zur Abbildung eines Trocknungsprozesses von Braunkohlepartikeln in einer blasenbildenden Wirbelschicht behandelt. Hierbei wird das Euler-Euler Two Fluid Model zugrunde gelegt und die Beschreibung des Fließverhaltens der Feststoffphase mittels der Kinetic Theory of Granular Flow realisiert. Ausgehend von einem Überblick zum aktuellen Stand der Forschung wird der Bedarf nach einer geeigneten Konfiguration von Modellparametern und Submodellen hinsichtlich der Strömungsmodellierung sowie nach der Implementierung eines Trocknungsmodells abgeleitet und als Zielsetzung formuliert. Experimentelle Voruntersuchungen an einer Wirbelschichtanlage im Labormaßstab schaffen die Datenbasis für die spätere Validierung des Modells. Dabei erfolgt zunächst eine Betrachtung einzelner Zustandspunkte von diskontinuierlichen Trocknungsprozessen, um die darin auftretenden, strömungstechnischen Veränderungen zu quantifizieren. Zur Bewertung werden die makroskopischen Eigenschaften sowie Charakteristiken meso- und mikroskaliger Strömungstrukturen herangezogen, die sich aus der Analyse von Druckfluktuationen ergeben. Des Weiteren werden die Trocknungsverläufe mehrerer Chargen für verschiedene Betriebsparameter aufgezeichnet. In einem ersten Untersuchungsschwerpunkt werden ausschließlich strömungsmechanische Aspekte fokussiert. Auf Basis umfangreicher Sensitivitätsanalysen zu den Einflüssen der rheologisch relevanten Parameter, der Impulsaustauschfunktion einschließlich der Partikelsphärizität und der Randbedingungen für Behälterwand und Gaseinlass, sowie durch Vergleiche mit den experimentellen Daten wird eine Parameterkonfiguration des Strömungsmodells vorgeschlagen. Die damit erzielten Ergebnisse sind insgesamt zufriedenstellend und geben die beobachteten Veränderungen im Trocknungsprozess korrekt wieder. Ursachen für bestehende Abweichungen zum Experiment werden diskutiert. Im zweiten Untersuchungsschwerpunkt wird der gesamte Trocknungsprozess betrachtet. Hierzu werden Wärme- und Stofftransportmechanismen innerhalb des Modells berücksichtigt, wobei die eigens implementierte Trocknungskinetik auf Ebene der Partikel ansetzt. Die Einflüsse der Sphärizität und zwei verschiedener Formulierungen zur Berechnung der Wärme- und Stoffübergangskoeffizienten werden untersucht. Für den favorisierten Parametersatz werden die Simulationen mit einem expliziten Vorwärtsverfahren gekoppelt, wodurch die Trocknungsverläufe auf makroskopischer Zeitskale approximiert und somit mit den experimentellen Daten verglichen werden können. Es wird gezeigt, dass das vorgeschlagene Gesamtmodell die Trocknungsverläufe bei niedrigen bis mäßigen Leerrohrgeschwindigkeiten zuverlässig abbilden kann. Auftretende Diskrepanzen werden diskutiert und weiterer Entwicklungsbedarf abgeleitet. N2 - The present thesis deals with mathematical modeling and numerical simulation of hydrodynamics, heat and mass transfer in order to reproduce the drying process of lignite particles inside a bubbling fluidized bed. The Eulerian-Eulerian Two Fluid Model is applied and the rheological behavior of the solid phase is modeled by means of Kinetic Theory of Granular Flow. On the basis of a literature review the demand for an appropriate configuration of parameters and sub-models of the hydrodynamic model as well as for the implementation of a drying model is deduced and treated as objective of the study. The database for validation purposes is created by preliminary experiments with a lab-scale fluidized bed apparatus. At first, several single points of a batch drying process are investigated in order to quantify the changes in the flow behavior that occur during the process. The evaluation is accomplished by macroscopic properties as well as characteristics of meso- and microscopic flow structures that are taken from analysis of pressure fluctuations. Furthermore, the drying curves of several samples are recorded at different operating conditions. The first part of the investigation focuses on hydrodynamics exclusively. Basing on extensive sensitivity analyses for investigating the influence of rheological parameters, the drag function including the particle sphericity, the wall and inlet boundary conditions, as well as by comparison with experimental data, a suitable parameter configuration is proposed for the hydrodynamic model. The corresponding results of the simulations are satisfactory and correctly reproduce the changes of the flow. Deviations in comparison to the experiments are discussed. Secondly, heat and mass transfer mechanisms are considered in order to describe the drying process. The implemented drying kinetics are modeled on particle scale. The numerical investigations encompass the influence of particle sphericity and two different correlations for calculating the heat and mass transfer coefficients. Subsequently, simulations with the favored parameter set are performed in combination with the explicit Euler method, which enables the approximation of the drying process on macroscopic time scale and thus comparison with the experimental data. It is shown that the proposed model is capable for reproducing the drying behavior at low and moderate superficial gas velocities. Existing discrepancies are discussed and need for further research and development is derived. KW - Numerische Strömungssimulation KW - Wirbelschicht KW - Trocknung KW - Braunkohle KW - Two Fluid Model KW - Computational fluid dynamics KW - Fluidized bed KW - Drying KW - Lignite KW - Two Fluid Model KW - Braunkohle KW - Konvektionstrocknung KW - Wirbelschichtverfahren KW - Numerische Strömungssimulation Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-48439 ER - TY - THES A1 - Merzsch, Matthias T1 - Wärmeübergang und Druckverlust bei der Kondensation von Wasserdampf im horizontalen Rohr bei Drücken bis 10 bar T1 - Heat transfer and pressure loss during condensation of steam in a horizontal pipe at pressures up to 10 bar N2 - In der vorliegenden Arbeit wird die Kondensation von Wasserdampf im horizontalen Rohr bei Drücken bis 10 bar im Hinblick auf das Wärmeübertragungsverhalten und die entstehenden Druckdifferenzen untersucht. Um hierfür eine entsprechende Ausgangsbasis zu schaffen, werden im ersten Teil der Arbeit die bereits veröffentlichten experimentellen Untersuchungen zum Thema zusammengefasst und diskutiert. Anschließend werden die vorhandenen theoretischen Grundlagen der Hydrodynamik von Zweiphasenströmungen sowie zum Wärmeübertragungsverhalten dargelegt. Dabei wird jeweils auf die bestehenden Schwierigkeiten bei der physikalischen Beschreibung der Phänomene und damit einhergehenden Unsicherheiten bei der Berechnung von Zielgrößen aufmerksam gemacht. Zur Berechnung des Reibungsdruckverlustes werden die Modelle von Friedel und Lockhart/Martinelli und zur Berechnung des Wärmeübergangskoeffizienten die Modelle von Thome, Shah, Cavallini, Numrich/Müller, Dobson/Chato sowie Huhn gegenübergestellt. Der eigentliche Schwerpunkt der Arbeit liegt daran anschließend bei der experimentellen Bestimmung der beiden Zielgrößen - spezifischer Druckverlust und Wärmeübergangskoeffizient - bei absoluten Sattdampfdrücken zwischen 4…10 bar und Eintrittsgeschwindigkeiten bis 21,5 m/s. Die Entwicklung und die Errichtung der hierzu erforderlichen Versuchsapparatur erfolgten im Rahmen dieser Arbeit. Mit acht geometrisch identischen Doppelrohrwärmeübertragern (Innendurchmesser Kondensationsrohr: 20,5 mm) lassen sich die benötigten lokalen Temperaturinformationen in Abhängigkeit des Kondensationsfortschrittes generieren, indem unter Konstanthalten der Ein- bzw. Austrittsbedingungen (Sattdampfdruck und -massenstrom, Kühlwassertemperatur und -durchsatz) die Anzahl durchströmter Wärmeübertrager variiert wird. Mit in Summe 63 Versuchspunkten bei drei Druckstufen und jeweils fünf Eintrittsgeschwindigkeiten werden 15 Wärmeübergangs- und Druckverlustverläufe als Funktion des Kondensatanteils bzw. der Rohrlängskoordinate ermittelt. Der Vergleich der experimentellen Befunde mit den vorgestellten und bekannten Theorien zeigt zum Teil starke Abweichungen und nicht wiedergegebene Abhängigkeiten. Die mittleren relativen Abweichungen zwischen experimentellen und von den bestehenden Modellvorstellungen berechneten Wärmeübergangskoeffizienten liegen zwischen 16…42 %. Ausgehend von den experimentellen Befunden dieser Arbeit werden Berechnungsgleichungen für den lokalen Wärmeübergangskoeffizienten sowie den spezifischen Druckverlust entwickelt. Der darüber hinaus durchgeführte Abgleich mit experimentellen Befunden aus der Literatur führt dazu, dass ein breiterer Parameterbereich erfasst wird, als der in dieser Arbeit experimentell untersuchte. Die entwickelten Berechnungsmodelle ermöglichen eine deutlich bessere Vorhersage von Wärmeübergang und Druckverlust als die bestehenden Modellvorstellungen. Aufgrund der komplexen Phänomenologie des Kondensationsprozesses im horizontalen Rohr bleibt eine Extrapolation dennoch mit Risiken verbunden. Die empfohlene Vorgehensweise zur Weiterentwicklung des Wissensstandes auf diesem Gebiet wird im Ausblick der Arbeit gegeben. N2 - In this dissertation, the condensation of water vapour in a horizontal pipe at pressures up to 10 bar is investigated with regard to the heat transfer behaviour and the resulting pressure differences. In order to create an appropriate starting point, the first part of the work summarizes and discusses the already published experimental studies on the topic. Subsequently, the existing theoretical foundations of the hydrodynamics and the heat transfer behaviour of two-phase flows are presented. In each case, attention is drawn to the existing difficulties in the physical description of the phenomena and the associated uncertainties in the calculation of target values. To calculate the friction pressure loss, the models of Friedel and Lockhart/Martinelli and to calculate the heat transfer coefficient, the models of Thome, Shah, Cavallini, Numrich/Müller, Dobsen/Chato and Huhn are compared. The actual focus of this work is the experimental determination of the two target variables – specific pressure drop and heat transfer coefficient – at absolute saturated steam pressures between 4...10 bar and inlet velocities up to 21.5 m/s. The development and installation of the necessary test equipment was carried out within the scope of this work. With eight geometrically identical double-pipe heat exchangers (inner diameter of condensation pipe: 20.5 mm), the required local temperature information can be generated depending on the progress of the condensation. The inlet and outlet conditions (saturated steam pressure and mass flow, cooling water temperature and flow rate) were kept constant, while the number of flow heat exchangers varied. With a total of 63 test points at three pressure stages and five inlet speeds each, 15 heat transfer and pressure loss curves were determined as a function of the condensate content or the pipe longitudinal coordinate. The comparison of the experimental findings and the presented and known theories partly shows strong deviations. Furthermore, dependencies could not be confirmed based on the results of the experiments. The mean relative deviations between the experimental heat transfer coefficients and those calculated from existing models are between 16...42 %. Based on the experimental findings of this work, calculation equations for the local heat transfer coefficient and the specific pressure drop were developed. The additional comparison with experimental findings from the literature leads to a broader range of parameters being covered than those experimentally investigated in this work. The calculation models developed enable a significantly better prediction of heat transfer and pressure loss than the existing models. However, due to the complex phenomenology of the condensation process in horizontal pipes, extrapolation still involves risks. The recommended procedure for further research in this field is given in the outlook of this work. KW - Kondensation KW - Wärmeübergang KW - Druckverlust KW - Wasserdampf KW - Horizontales Rohr KW - Condensation KW - Heat transfer KW - Pressure loss KW - Steam KW - Horizontal pipe KW - Kondensatorrohr KW - Wasserdampf KW - Kondensation KW - Wärmeübergang KW - Druckabfall Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-50775 ER - TY - THES A1 - Posselt, Joachim T1 - Entwicklung eines Berechnungsmodells zur thermisch-geometrischen Dimensionierung eines Druck-Wirbelschicht-Verdampfungstrockners mit Tauchheizflächen am Beispiel polydisperser Braunkohle T1 - Development of a numerical model for thermal-geometric dimensioning of a pressurized steam fluidized bed dryer with immersion heating surfaces using the example of polydisperse lignite N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Berechnungsmodell zur thermisch-geometrischen Dimensionierung eines kontinuierlich arbeitenden Druck-Wirbelschicht-Verdampfungs-Trockners mit Tauchheizflächen für polydisperse Braunkohle erstellt. Zunächst wurde auf Basis experimenteller Ergebnisse eine strukturell optimierte Grundgleichung zur Beschreibung des zeitlichen Feuchteverlaufes entwickelt. Dabei wurden die Besonderheiten des Trocknungsgutes (z.B. die Polydispersität und die Ausbildung einer Gleichgewichtsfeuchte) berücksichtigt. Mit Hilfe der für den Trockner aufgestellten Energiebilanzen wurde ein Modell zur Beschreibung des zeitlichen Verdampfungstrocknungsverlaufes entwickelt. Dabei wurde auch der Einfluss des Druckes in den Subgleichungen und Stoffwertberechnungen berücksichtigt. (Der Überdruck ist einer der Hauptunterschiede der DDWT zu zahlreichen anderen Trocknungsverfahren). Weiterführend wurde unter Anwendung der Gleichungen zur Beschreibung der wirbelschicht-bedingten asymmetrischen Verweilzeitverteilung ein Gesamtmodell – das Trockner-Auslegungs-Modell (TRAM) – entwickelt und die Modellarchitektur detailliert beschrieben. N2 - In this work, a calculation model for thermal-geometric dimensioning of a continuous working pressurized fluidized bed evaporation dryer with an immersed heating tube-bundle for polydisperse lignite was developed. First, a structurally optimized basic equation describing the time course of moisture has been developed based on experimental results. The special features of the drying material were considered (for example the polydispersity and the formation of an equilibrium moisture content). With the aid of the developed energy balances of the dryer a model to describe the temporal evaporation-drying curve was developed. Also the influence of the pressure was considered in the sub-equations and the physical property-value calculation. (Overpressure is one main difference of the pressurized steam fluidized bed drying process (PSFBD) compared to the numerous other drying processes). Beyond this equations for description of the asymmetric residence time distribution of the continuous fluidized bed dryer were included to an overall model the so called dryer dimensioning model (TRAM). KW - Dampfwirbelschicht-Trocknung KW - Verdampfungstrocknung KW - Wirbelschicht KW - Trocknungsmodelle KW - Asymmetrische Verweilzeitverteilung KW - Steam fluidized bed drying KW - Evaporation drying KW - Fluidized bed KW - Drying models KW - Asymmetric residence time distribution KW - Braunkohle KW - Trocknung KW - Wirbelschichtverfahren KW - Verweilzeitverteilung Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-47062 ER - TY - THES A1 - Israel, Johannes T1 - Sabatierbasierte autothermale katalytische Rauchgasmethanisierung im Technikumsmaßstab und Rückverstromung im BHKW T1 - Sabatier based autothermal catalytic methanation of flue gas in scale of a demonstration plant and reconversion in a CHP N2 - Es konnte gezeigt werden, dass die direkte Methanisierung des Kohlenstoffanteils aus Rauchgas auf Grundlage der Sabatier-Reaktion im Rahmen des Power-to-Gas Ansatzes unter realen Bedingungen im Technikumsmaßstab möglich ist. Es wurde ein Durchsatz von knapp 235 kg/d CO2 bei einer Gesamtraumgeschwindigkeit der Eduktgase von ca. 1500 h-1, was einem Durchfluss von 45 Nm³/h bei einem Reaktorvolumen von 30 dm³ entspricht, erreicht. Dabei wurde das Kohlenstoffdioxid direkt, ohne weitere Aufarbeitung des Rauchgases, mit mindestens 60% Umsatz katalytisch zu Methan reduziert. Dafür wurde ein Katalysator auf Nickelbasis verwendet. Des Weiteren hat sich gezeigt, dass für eine autotherme Betriebsweise der Methanisierung von Rauchgas der Sauerstoffanteil im Rauchgas eine notwendige Voraussetzung darstellt. Es hat sich dabei herausgestellt, dass das vorliegende Intervall von 4 - 6 Vol % Sauerstoffanteil im Rauchgas aus konventionellen Braunkohlekraftwerken genau in dem notwendigen Bereich liegt, der für eine ausgeglichene Wärmebilanz sorgt. Die bei der Wasserstoff-Sauerstoffreaktion zusätzlich frei werdende Wärme gleicht den kühlenden Effekt des mitgetragenen Stickstoffes genau aus, wodurch die für die Sabatier-Reaktion benötigte Temperatur von mindestens 300 °C aufrechterhalten werden kann. Ohne den Sauerstoff könnte die Methanisierung nicht autotherm betrieben werden. Zudem ist die Reaktion selbstregulierend, die Reaktionstemperatur läuft auf einen oberen Grenzwert von etwa 600 °C hinaus, wodurch Umsätze von 60% nicht unterschritten werden. Bei niedrigeren Temperaturen von ca. 400 °C konnten auch Ergebnisse von über 90% CO2 Umsatz im Rauchgas erreicht werden. Diese Ergebnisse konnten sowohl unter Laborbedingungen, d.h. mit aus technischen Gasen synthetisch hergestelltem Rauchgas, gemessen werden, als auch mit realem Rauchgas direkt am Kraftwerk vor Ort reproduziert werden. Das bei der Rauchgasmethanisierung entstehende Produktgas weist eine Energiedichte von ca. 5 MJ/Nm³ auf, womit es zu den Schwachgasen gezählt wird. Hier konnte der Nachweis erbracht werden, dass eine Nutzung des Produktgases in einem Rückverstromungskonzept mittels eines dezentralen Blockheizkraftwerkes, welches mit einem herkömmlichen Wankelmotor betrieben wird, möglich ist. Das "Proof of Principle" für einen geschlossenen CO2 Kreislauf unter realen Bedingungen mittels der Sabatier Reaktion wurde somit erbracht und lädt dazu ein, diesen Weg weiter zu verfolgen. N2 - It is shown, that the direct methanation of the carbon content of flue gas is possible. This was done on the basis of the Sabatier reaction and under real circumstances in a pilot plant scale. At the reactant gases hourly space velocity of approximately 1500 h-1 an output of just under 235 kg/d CO2 was reached, which corresponds to a flow-rate of 45 Nm³/h at a reactor volume of 30 dm³. Without further reprocessing of the flue gas, the carbon dioxide was directly reduced to methane via catalysis, which resulted in a conversion rate of at least 60%. A nickel based catalyst was used. Furthermore, it appeared that the flue gases oxygen content is a necessary precondition for the methanations autothermic mode of operation. Thereby the present interval of 4 - 6 vol% oxygen content of flue gas from conventional lignite power plants turned out to lie exactly in the necessary range to provide an even thermal balance. Since the additionally released heat from the hydrogen-oxygen reaction just compensates for the cooling effect of the present nitrogen, the Sabatier reaction's required temperature of at least 300 °C can be maintained. Without that oxygen the methanation could not be run autothermally. Additionally, the reaction is self-regulating. The reaction temperature results in a maximum limit value of approximately 600 °C, whereby conversion rates do not fall below 60%. At lower temperatures of about 400 °C, results of over 90% CO2 conversion from flue gas could be reached. These results could be measured under laboratory conditions, i.e. with synthetically produced flue gases mixed from industrial gases, and were reproduced with real flue gas directly from the power plant. The resulting gas from the flue gas methanation exhibits an energy density of approximately 5 MJ/Nm³, which ranks it among the lean gases. Here it could be proven that a reconversion of the produced gas into electricity is possible using a local block-type thermal power station, run with a conventional Wankel rotary engine. Thus the 'Proof of Principle' was provided for a closed CO2 circle under real conditions by means of the Sabatier reaction, which is an invitation to further pursue this path. KW - Sabatier KW - Methanisierung KW - Energiespeicher KW - Rauchgas KW - Kohlendioxid KW - Blockheizkraftwerk KW - Wasserstoff KW - BHKW KW - CCU KW - CHP KW - Energy storage KW - Carbon dioxid KW - Methanation KW - Flue gas KW - Sabatier KW - Hydrogen KW - CCU KW - Power-to-Gas KW - Combines heat and power plant KW - Rauchgasreinigung KW - Kohlendioxidemission KW - Methanisierung KW - Blockheizkraftwerk Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-41467 ER - TY - THES A1 - Rachow, Fabian T1 - Prozessoptimierung für die Methanisierung von CO₂ – vom Labor zum Technikum T1 - Process optimisation for the Methanation of CO₂ – from a laboratory to an industrial scale N2 - In dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass eine direkte Methanisierung von CO₂, die über die Sabatier-Gleichung, CO₂ + 4H₂ ↔ CH₄ + 2H₂O, beschrieben wird, im Labor- und im Technikums-Maßstab unter Variation verschiedenster Bedingungen realisierbar ist. Die Sabatier-Reaktion findet beschleunigt unter dem Einsatz von Katalysatoren statt. Unterschiedliche kommerzielle Katalysatoren auf Nickel und Ruthenium-Basis konnten auf ihrer Eignung für die Methanisierung untersucht werden und mit im Labor präparierte Katalysatoren verglichen werden. Relevante Größen zur Beschreibung der Aktivität der Katalysatoren ist der Umsatz an CO₂, die Ausbeute an CH₄ und die Selektivität bezüglich der Sabatier-Reaktion. Im Labor wurden Umsätze und Ausbeuten von über 90% und Selektivitäten von nahezu 100% gemessen. Durch eine Änderung der Temperatur, der Eingangsmenge an Gasen, der Katalysatormenge und des Druckes können die optimalen Prozessbedingungen für die Reaktion spezifiziert werden. Eine weitere Betrachtung galt der Messung mit synthetischen und realen Abgasen (Oxyfuel, CCS) und darauf bezogen, der Einfluss einer Verdünnung des CO₂ durch Stickstoff und Sauerstoff und der Rolle von bekannten Katalysatorgiften wie Schwefel- oder Stickoxiden. Es konnte ein Zusammenhang zwischen der Stärke der Verunreinigung an Schwefel, der Reaktortemperatur und der Abnahme der katalytischen Aktivität ermittelt werden. Die Produktion von Kohlenmonoxid gibt zusätzlich Aufschluss über stattfinden Teil-und Nebenreaktionen. Ergebnisse in der Laboranlage konnten zum Teil für den Aufbau einer Technikumsanlage, welche eine Vergrößerung zum Labor um den Faktor 5000 darstellt, genutzt werden. Eine Zahl von Experimenten wurde im Technikum wiederholt. Die Technikumsanlage ist dabei in der Lage ca. 250 kg CO₂ pro Tag aus CO₂-haltigen Abgasen in Methan umzuwandeln. Ein erweiterter Praxisbezug stellte die Einbindung des Technikums in einem Kraftwerk dar und die Messung mit realem Rauchgas. Ohne zusätzliche Reinigungsschritte des Abgases konnten auch hier Umsätze von 90% erreicht werden. Eine komplexe Temperaturentwicklung und Erhöhung auf 600°C im Reaktor wurde aufgezeichnet und führt dabei zur Abnahme des Umsatzes auf ca. 60%. Bei diesen Temperaturen stellt sich ein Gleichgewicht zwischen, durch die exotherme Reaktion, erzeugter und abgeführter Wärme ein. Als Reaktionsprodukt wird ein Schwachgas erhalten, welches für die Rückverstromung eingesetzt werden kann. In der Methanisierung von CO₂ besteht die Möglichkeit das CO₂ in einen Kreislauf (Power-to-Gas) zu binden und so die Emission von Treibhausgasen zu mindern. Das erzeugte Methan fungiert als chemischer Energiespeicher und trägt zur Stabilisierung des Stromnetzes bei. N2 - It could be shown, that the direct methanation of CO₂, as described by the Sabatier-reaction, CO₂ + 4H₂ ↔ CH₄ + 2H₂O, can be done in laboratory and in an industrial scale under a variation of different process parameters. The Sabatier reaction is accelerated by catalysts. Different commercially available nickel and ruthenium-based catalysts were reviewed for their use in methanation and compared with self-prepared catalysts. Relevant parameters for the activity of a catalyst are the conversion of CO₂, the yield of CH₄ and the selectivity regarding the Sabatier-reaction. A conversion and yield of above 90% and a selectivity of nearly 100% were measured in the laboratory-set-up. Optimal parameters for the process were studied by variation of temperature, quantity of the reactants, amount of catalyst and pressure inside the reactor. An additional approach was the reaction with synthetic and real flue gases (Oxyfuel, CCS) and in this regard, a dilution of the CO₂ with nitrogen and oxygen and the role of known contaminations like sulfur and nitrogen oxides that can poison the catalyst. A relation between the amount of sulfur contamination, the temperature and the decrease in activity could be determined. It was possible to discern single reaction mechanism due to the formation of carbon monoxide during the reaction. Results in the laboratory have been used for the construction of a pilot-plant that represents an upscale of 5000 in gas quantity. A number of experiments were repeated in the pilot-plant. Here, it was possible to convert nearly 250kg/day CO₂ from flue gases to methane. The pilot plant was integrated into a power plant and therefore measurements with real flue gas could be conducted. Without additional cleaning of the flue gas, a conversion rate of up to 90% was achieved. A complex temperature distribution and an increase in the temperature of the reactor up to 600°C lead to a decrease in conversion to 60%. Equilibrium between the produced and removed heat is reached at those temperatures. The resulting gas has a low energy density and is classified as a lean gas that could be used for a reconversion to electric power. The methanation of CO₂ represents a possibility to store the CO₂ into a loop of conversion and reconversion of energy (Power-to-Gas) and therefore it is possible to reduce the emission of greenhouse gases. The produced methane is a chemical energy storage and contributes to the stabilization of the electric grid. KW - Katalyse KW - Methanisierung KW - Energiespeicher KW - Erneuerbare Energien KW - CO2-Nutzung KW - Catalysis KW - Methanation KW - Energy storage KW - Renewable energy KW - Carbon capture and storage (CCS) KW - Methanisierung KW - Katalysator KW - Carbon dioxide capture and utilization KW - Energiespeicher KW - Power-to-Gas Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-42625 ER - TY - THES A1 - Nakov, Galin T1 - Rohemissionsmodellierung auf Basis detaillierter Chemie T1 - Raw emissions modelling based on detailed chemistry N2 - Diese Dissertation befasst sich mit der numerischen Simulation von Verbrennung sowie Ruß- und NOx-Emissionen in Dieselmotoren. Für die Rußsimulation wurde das detaillierte Rußmodell von Prof. Dr. F. Mauß angewandt, das auf einer Flamelet-Bibliothek basiert (engl. Flamelet Library of Sources – FLOS). Dabei wird die detaillierte Chemie a priori gelöst und tabelliert, wodurch eine Berücksichtigung von lokalen Chemie- und Turbulenzeffekten bei akzeptablen CPU-Rechenzeiten ermöglicht wird. Unter der berechtigten Annahme, dass die Rußchemie viel langsamer als die turbulenten Längenskalen im Strömungsfeld ist, können Rußreaktionsraten vorausberechnet und in der FLOS tabelliert werden. Des Weiteren wurde ein ähnlich gestaltetes NOx-Modell entwickelt, das auch auf einem Flamelet-Bibliotheksansatz basiert. Eine große Herausforderung bei der Anwendung von Flamelet-Bibliotheksansätzen ist die Kopplung zum CFD-Code. Eines der Hauptziele dieser Arbeit ist die Entwicklung einer neuen Methode, mit der die Kopplung zum CFD-Code verbessert wird. Der vorgeschlagene Ansatz weist eine weitere Bibliothek auf, in der Temperaturprofile von stationären Flamelets tabelliert sind. Mithilfe dieser zusätzlichen Bibliothek kann das Flamelet ausgewählt werden, das genau den thermodynamischen Bedingungen und der Gemischzusammensetzung in der CFD-Zelle entspricht. Damit wird die Konsistenz zwischen FLOS und CFD-Code hinsichtlich Mischungs-bruch und Temperatur gewährleistet. Weitere Optimierung der Kopplung zwischen FLOS und dem CFD-Code wurde durch die Berücksichtigung der lokalen Acetylenkonzentration erreicht. Das Rußmodell ist unabhängig von dem in der CFD-Software verwendeten Verbrennungsmodell. Somit werden die Verbrennungsvorgänge in der Gasphase vom Rußmodell nicht beeinflusst. Gleichzeitig wird das Rußmodell von der Gasphasenchemie nicht beeinflusst. Während der stationären Flamelet-Rechnungen ist die lokale Rußoberfläche, von der das Oberflächenwachstum direkt abhängt, nicht bekannt. Aus diesem Grund kann der Acetylenverbrauch durch Rußoberflächenwachstum in der FLOS nicht explizit berechnet werden. Deshalb wurde das Acetylen-Feedback eingeführt: eine Limitierung der Rußoberflächenwachstumsrate, die die lokale Acetylenkonzentration berücksichtigt. Das FLOS-Modell und die neu entwickelten Ansätze wurden mit dem CFD-Code STAR-CD© gekoppelt. Das resultierende CFD-Paket wurde für dieselmotorische Verbrennungs- und Emissionssimulation eingesetzt. Der Schwerpunkt der numerischen Untersuchungen lag auf dem Einfluss der AGR-Rate und der Einspritzstrategie auf die Verbrennung und die dabei entstehenden Ruß- und NOx-Emissionen. In diesem Kontext wurde über die Qualität des CFD-Setups und der Verbrennungssimulation diskutiert, die für eine zuverlässige Rußsimulation erforderlich ist. Die Simulationsergebnisse wurden mit experimentellen und diagnostischen Daten verglichen und zeigen eine sehr gute Übereinstimmung für die im Rahmen dieser Arbeit untersuchten Betriebspunkte. Diese Ergebnisse zeigen das Potenzial der verbrennungs-motorischen CFD-Simulation hinsichtlich Brennverfahrensoptimierung auf. N2 - The subject of this PhD thesis is 3D numerical simulations of combustion, soot and NOx emission formation for a diesel engine. For the soot simulation the detailed soot model by Prof. Dr. F. Mauss based on stationary flamelet library (Flamelet Library of Sources – FLOS) was applied. The model features pre-processing of the detailed chemistry, which allows considering local chemistry and turbulence effects at reasonable CPU costs. Under the assumption that soot chemistry is much slower than the turbulent length scales in the flow field, soot formation and oxidation rates can be stored in the soot library. Furthermore, a similarly constructed NOx model was developed, which was also based on the stationary flamelet library model. A major challenge of such approaches is the coupling to the CFD code. One of the main objectives of this work is to present a new coupling approach aiming to tackle this challenge. The approach proposed is based on a library of stationary flamelet temperature profiles. By means of this library the correct flamelet can be selected based on the conditions in the computational cell. Thereby the new approach ensures the consistency between flamelet library and CFD code regarding mixture fraction and temperature. A further optimization of the coupling between the FLOS model and the CFD code was achieved by considering the local concentration of acetylene. The FLOS soot model is independent on the combustion model used in the CFD software. Hence, the gas phase combustion is not influenced by the soot model and the soot model is not influenced by the gas phase chemistry. As the soot surface available for surface growth is unknown at the time when the FLOS is build, the consumption of acetylene is not included in the build of the library. Hence, a new approach – the acetylene feedback – was introduced to limit the soot surface growth rate, if the acetylene concentration becomes low. The FLOS model featuring the new approaches described above was coupled with the CFD code STAR-CD© and applied for emissions simulation in a diesel engine. The emphasis of the investigations is put on the effect of EGR rate and injection strategy on combustion as well as soot and NOx emissions. In this context a discussion is offered over the required quality of CFD setup and combustion simulation for obtaining reliable soot simulation results. The simulation results were compared to experimental and diagnostic data showing a very good agreement for the operating points investigated. This shows the potential of a predictive CFD package including soot and NOx model for improving the combustion chamber design and the operating strategy with respect to lower emissions. KW - Ruß KW - NOx KW - Flamelet KW - Bibliothek KW - Diesel KW - Soot KW - Library KW - CFD KW - Simulation KW - Engine KW - Dieselmotor KW - Rußemission KW - Stickstoffemission Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-34668 ER -