TY - THES A1 - Tarnawska, Lidia T1 - Novel oxide buffer approach for GaN integration on Si(111) platform through Sc₂O₃/Y₂O₃ bi-layer T1 - Innovativer Oxidansatz auf Basis von Sc₂O₃/Y₂O₃ Heterostrukturen zur Galliumnitrid-Integration auf der Si(111) Plattform N2 - Motivation: Preparation of GaN virtual substrates on large-scale Si wafers is intensively pursued as a cost-effective approach for high power/high frequency electronics (HEMT's etc.) and optoelectronic applications (LED, LASER). However, the growth of high quality GaN layers on Si is hampered by several difficulties mainly related to a large lattice mismatch (-17%) and a huge difference in the thermal expansion coefficient (56%). As a consequence, GaN epitaxial layers grown on Si substrates show a high number of defects (threading dislocations etc.), which severely deteriorate the overall quality of the GaN films. Additionally, due to the different thermal expansion coefficients of the substrate and the film, µm-thick GaN layers crack during post-growth cooling. To solve these integration problems, different semiconducting (e.g. AlN, GaAs, ZnO, HfN) and insulating (e.g. Al₂O₃, MgO, LiGaO₂) buffer layers, separating the Si substrate from the GaN film, are applied. Goal: In this thesis, a novel buffer approach for the integration of GaN on Si is proposed and investigated. The new approach employs Sc₂O₃/ Y₂O₃ bilayer templates as a step-graded buffer to reduce the lattice mismatch between GaN and the Si(111) substrate. According to the bulk crystal lattices, since the Y₂O₃ has an in-plane lattice misfit of -2% to Si, Sc₂O₃ -7% to Y₂O₃, the lattice misfit between GaN and the substrate can be theoretically reduced by about 50% from -17% (GaN/Si) to -8% (GaN/Sc₂O₃). Experimental: The GaN/Sc₂O₃/ Y₂O₃/Si(111) heterostructures are prepared in a multichamber molecular beam epitaxy system on 4 inch Si(111) wafers. In order to obtain complete information on the structural quality of the oxide buffer as well as the GaN layer, synchrotron- and laboratory-based x-ray diffraction, transmission electron microscopy and photoluminescence measurements are performed. The topography of the films is characterized by scanning electron microscopy and chemical inter-diffusion is investigated by energy-dispersive x-ray spectroscopy. The nucleation processes of the GaN onSc₂O₃ buff er are followed in-situ by reflection high energy electron diffraction and the interface chemistry is analyzed by means of x-ray photoelectron spectroscopy. Results: It is found, that the Sc₂O₃/ Y₂O₃ buffer approach provides a template of high structural quality for GaN overgrowth. The bi-layer buffer plays a lattice match mediator role between GaN and Si and acts as a barrier against impurity diffusion. GaN grown on Sc₂O₃/ Y₂O₃/Si(111) templates is single crystalline with a wurtzite structure and (0001) oriented. Due to the -8% lattice mismatch between GaN and Sc₂O₃, GaN growth proceeds by the nucleation of 3D islands. The size of the islands, coalescence time and the relaxation process depend on the GaN growth conditions and have a strong influence on the topography of closed layers, crystalline quality (defect density) as well as optical properties. The best GaN material parameters are obtained for the layers grown in Ga-rich regime when the Ga/N ratio is slightly higher than unity. The main three defects found in the µm-thick GaN layers are a) threading dislocation, with density in the order of 10^10 cm-2, b) stacking faults, resulting in cubic inclusions in the hexagonal matrix and c) inversion domain boundaries causing Ga-polar regions in the mainly N-polar film. A theoretical GaN/Sc₂O₃ interface model is discussed to explain these experimental findings. Despite the relatively large number of structural defects, photoluminescence shows sharp and strong donor-bound exciton transition and very low intensity yellow emission, which indicate that GaN layers grown on Sc₂O₃/ Y₂O₃/Si(111) are promising for future optoelectronic applications. Outlook: Future growth strategies will focus on interface engineering approach to further reduce the lattice mismatch between GaN(0001) and Sc₂O₃ (111) surfaces, enable growth of unipolar GaN films and trigger the occurrence of an early 2D-like growth mode to avoid cubic GaN inclusions and guarantee low threading dislocation densities. N2 - Motivation: Die Herstellung von virtuellen GaN-Substraten auf großflächigen Siliziumscheiben wird intensiv als kostengünstige Lösung in der Hochleistung-/Hochfrequenz-Elektronik (HEMT´s, usw.) und für optoelektronische Anwendungen (LED, LASER) verfolgt. Jedoch wird das Wachstum von qualitativ hochwertigen GaN-Schichten auf Si-Substraten durch mehrere Schwierigkeiten, hauptsächlich verbunden mit einer großen Gitterfehlanpassung (-17%) und einem großen Unterschied in den thermischen Ausdehnungskoeffizienten (56%), behindert. Infolgedessen zeigen die auf Silizium epitaxisch aufgewachsenen GaN-Schichten eine hohe Anzahl an Defekten (Schraubenversetzungen, usw.), welche die Gesamtqualität der GaN-Filme stark verschlechtern. Zusätzlich entstehen auf Grund der unterschiedlichen thermischen Ausdehnungskoeffizienten des Substrats und des Films bei µm-dicken GaN Schichten Brüche während des Kühlens nach dem Wachstum. Um diese Integrationsprobleme zu lösen, werden unterschiedliche halbleitende (z.B. AlN, GaAs, ZnO, HfN) und isolierende (z.B. Al₂O₃, MgO, LiGaO₂) Pufferschichten, welche das Siliziumsubstrat von der GaN-Schicht trennen, verwendet. Ziel: In dieser Doktorarbeit wird ein neuartiger Pufferansatz für die Integrierung von GaN auf Silicium vorgeschlagen und untersucht. Der neue Ansatz beruht auf den Sc₂O₃/ Y₂O₃- Zweischicht-System, dass als gestufter Pufferansatz die Gitterfehlanpassung zwischen GaN und Si(111) verringert. Gemäss den Kristallvolumengittern, wonach Y₂O₃ eine Gitterfehlanpassung in der Ebene von -2% zu Silizium und Sc₂O₃ eine von -7% zu Y₂O₃ besitzt, kann theoretisch die Gitterfehlanpassung zwischen dem Substrat und GaN um 50% von -17% (GaN/Si) auf -8% (GaN/Sc₂O₃) reduziert werden. Experimenteller Teil: Die GaN/Sc₂O₃/ Y₂O₃/Si(111)-Heterostrukturen wurden in einer Mehrkammer-Molekularstrahlepitaxieanlage auf 4 Inch Si(111) Scheiben erstellt. Um vollständige Informationen über die strukturelle Qualität des Oxidpuffers sowie der GaN-Schicht zu erhalten, wurden Synchrotron- und Labor-basierte Röntgenbeugung, Transmissionselektronenmikroskopie und Photolumineszenzuntersuchungen durchgeführt. Die Topografie der Filme ist mittels Rasterelektronenmikroskopie charakterisiert und die chemische Interdiffusion ist durch Energiedispersive Röntgenspektroskopie untersucht worden. Die Keimbildungsprozesse von GaN auf dem Sc₂O₃-Puffer sind in-situ durch Beugung hochenergetischer Elektronen in Reflektiongeometrie und die Grenzflächenchemie ist mittels Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie analysiert worden. Ergebnisse: Es wurde festgestellt, dass der Sc₂O₃/ Y₂O₃-Pufferansatz eine Vorlage mit hoher struktureller Qualität für das Aufwachsen von GaN bietet. Der zweischichtige Puffer spielt für Gitteranpassung zwischen GaN und Silicium eine Vermittlungsrolle und wirkt als Barriere gegen Diffusion von Verunreinigungen. GaN, gewachsen auf der Sc₂O₃/ Y₂O₃/Si(111)-Vorlage, ist einkristallin und besitzt eine (0001) orientierte Wurtzit-Struktur. Aufgrund der -8% Gitterfehlanpassung zwischen GaN und Sc₂O₃ verläuft das Wachstum von GaN über die Keimbildung von dreidimensionalen Inseln. Die Größe der Inseln, die Koaleszenzzeit und der Relaxationsprozess sind abhängig von den GaN Wachstumsbedingungen und haben starken Einfluss auf die Topographie der geschlossenen Schichten, auf die Kristallqualität (Defektdichte) ebenso wie auf die optischen Eigenschaften.Die besten Materialparameter für GaN sind für im Ga-reichen Regime erzielt worden, wenn das Ga/N-Verhältnis geringfügig höher als eins ist. Die drei Hauptdefektarten, welche in den µm-dicken GaN-Schichten gefunden wurden, sind a) Schraubenversetzungen mit einer Dichte in der Grössenordnung von 10^10 cm-2, b) Stapelfehler, wodurch kubische Einschlüsse in der hexagonalen Matrix resultieren, und c) Inversionsdomänengrenzen, welche Ga-polare Regionen im hauptsächlich N-polaren Film verursachen. Ein theoretisches GaN/Sc₂O₃-Grenzflächenmodell wird diskutiert, um diese experimentellen Ergebnisse zu erklären. Trotz der relativ großen Anzahl von strukturellen Defekten, zeigt die Photolumineszenz einen scharfen und starken Donor-gebundenen Excitonübergang und eine sehr geringe Intensität an gelber Emission, was aufzeigt, dass GaN-Schichten, aufgewachsen auf Sc₂O₃/ Y₂O₃/Si(111), vielversprechend für zukünftige optoelektronische Anwendungen sind. Ausblick: Zukünftige Wachstumsstrategien werden sich auf den Grenzflächenanpassungsansatz fokussieren, um die Gitterfehlanpassung zwischen GaN(0001) und Sc₂O₃ (111) weiter zu verringern, was das Einsetzen eines frühen zweidimensionalen Wachstumsmodus auslöst, wodurch kubische GaN-Einschlüsse vermieden und geringe Schraubenversetzungsdichten garantiert werden können. Ferner muss die Massgeschneiderte Grenzfläche das Wachstum von unipolaren GaN bewirken, so dass Inversionsdomänengrenzen vollkommen unterdrückt werden. KW - Lumineszenzdiode KW - Galliumnitrid KW - MOCVD-Verfahren KW - GaN auf Si KW - Oxidpuffer KW - Heteroepitaxie KW - GaN on Si KW - Heteroepitaxy KW - Oxide buffer Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:co1-opus-27904 ER -