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    <completedYear>2013</completedYear>
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    <completedDate>2013-06-19</completedDate>
    <publishedDate>--</publishedDate>
    <thesisDateAccepted>2013-02-21</thesisDateAccepted>
    <title language="eng">Surface and interface characterization of thin-film silicon solar cell structures</title>
    <title language="deu">Ober- und Grenzflächencharakterisierung von Dünnschichtsolarzellstrukturen</title>
    <abstract language="eng">The properties of Si thin films for solar cells, the interaction with different substrates and the influence of dopants are examined with synchrotron based x-ray spectroscopy – primarily x-ray emission spectroscopy (XES) and hard x-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES). The films are studied as-deposited (i.e., amorphous, a-Si) and after conversion into polycrystalline (poly-Si) employing solid phase crystallization (SPC). Si L2,3 XES spectra of thin-film Si samples can be described by a superposition of a-Si and monocrystalline Si-wafer (c-Si) reference spectra. According to a quantification based on that superposition principle, none of the investigated samples are completely crystallized – a measurable a-Si component always remains (5-20 %) regardless of deposition and treatment conditions. Based on additional results from electron back scattering diffraction different models are developed which may explain this finding. According to these models, the remnant a-Si component can be attributed to amorphous/disordered material at the grain boundaries. Using one of these models, the thickness of this grain-surrounding material s could be approximated to be (1.5 ± 0.5) nm. Further investigations of the SPC process reveal a faster crystallization for boron-doped samples, and a slower crystallization for phosphorous-doped samples, when compared to the crystallization of undoped a Si:H thin films. The peculiarities of B K XES spectra (and observed changes upon SPC) indicate that boron could act as a nucleation center promoting crystallization. Si L2,3 XES spectra of a-Si:H and P-doped poly-Si exhibit spectral features above the valence band maximum at 100 eV that could be attributed to a-Si defect states and n+-dopant states, respectively. The SPC crystallization velocity of Si thin films on ZnO:Al/glass is found to be faster than that on SiNx/glass substrate. Multiple indications for oxidization at the poly-Si/ZnO:Al interface are found based on our Si L2,3 XES analysis. Spatially resolved x-ray photoelectron spectroscopy data support this and even suggest the formation of sub-oxides or zinc silicate as an interface species. The electronic structure of the buried a-SiOx:H(B)/ZnO:Al and µc-Si:H(B)/ZnO:Al interfaces are unraveled with “depth resolved” hard x-ray photoelectron spectroscopy. A surface band bending limited to the very surface of the silicon layers is found. The valence band maxima for the Si cover layers and the ZnO:Al TCO are determined and interface induced band bending for both interfaces are derived. At the a-SiOx:H(B)/ZnO:Al interface a tunnel barrier of (0.22 ± 0.31) eV and at µc-Si:H(B)/ZnO:Al interface a tunnel barrier of (-0.08 ± 0.31) eV is determined. This explains a previously empirically found solar cell efficiency increase produced by introducing a µc-Si:H(B) buffer layer between an a-Si p-i-n cell and the ZnO:Al/glass substrate.</abstract>
    <abstract language="deu">Die Eigenschaften von dünnen Siliziumschichten für Solarzellen sowie die Einflüsse verschiedener Substrate und Dopanden auf diese Schichten werden mithilfe synchrotronbasierter Röntgenspektroskopie [primär Röntgenemissionsspektroskopie (XES) und harte Röntgenphotoelektronenspektroskopie (HAXPES)] erforscht. Die Schichten werden nach der Deposition und nach der Phasenumwandlung in polykristallines Si (poly-Si) mittels Festphasenkristallization (SPC) untersucht. Si L2,3 XES Spektren der dünnschichtigen Si Proben können als Superposition aus Referenzspektren von amorphem Silizium (a-Si) und monokristallinem Siliziumwafer (c-Si) beschrieben werden. Entsprechend der Quantifikation mithilfe dieser Referenzspektren zeigt sich, dass keines der untersuchten Proben komplett kristallin ist und unabhängig von den Depositions- und Nachbehandlungsmethoden ein messbarer a-Si Anteil (5-20%) erhalten bleibt. Nach Berücksichtigung weiterer Messungen mit Elektronenrückstreubeugung werden verschiedene Modellsysteme diskutiert, die diesen Fund zu erklären versuchen. Demnach kann der verbliebene a-Si Spektralanteil amorphem oder ungeordnetem Material an den Korngrenzen zugeordnet werden. Eines dieser Modelle schätzt die Dicke dieses kornumschließenden Materials auf (1.5 ± 0.5) nm. Weitere Untersuchungen des SPC Prozesses zeigen, dass die Kristallisation mit Bordotierung schneller und mit Phosphordotierung langsamer abläuft als bei undotierten a-Si:H Schichten. Auffälligkeiten in B K XES Spektren und speziell dessen Veränderungen bei SPC weisen darauf hin, dass Bor als Keimzentrum für die Kristallisation dient. Si L2,3 XES Spektren von a-Si:H und P-dotierten poly-Si zeigen Struktur oberhalb des Valenzbandmaximums bei 100 eV, welche a-Si Defektzuständen beziehungsweise n+-Dotierzuständen zugeordnet werden kann. Die SPC Kristallisationsgeschwindigkeit von dünnen Si Schichten auf ZnO:Al/Glas verläuft schneller als auf SiNx/Glas Substraten. Si L2,3 XES Spektren liefern mehrere Hinweise für eine Oxidation an der poly-Si/ZnO:Al Grenzfläche. Untersuchungen mit örtlich aufgelöster Photoemissionsspektrosopie bestätigen dies und deuten sogar auf die Bildung von Suboxiden oder Zinksilikat als Grenzflächenspezies hin. Die elektronische Struktur der vergrabenen a-SiOx:H(B)/ZnO:Al und µc-Si:H(B)/ZnO:Al Grenzflächen werden mithilfe „tiefenaufgelöster“ harter Röntgenspektroskopie untersucht. Es kann eine Oberflächenbandverbiegung, welche sich nur auf den nahen Oberflächenbereich beschränkt, nachgewiesen werden. Valenzbandmaxima beider Si Deckschichten und des ZnO:Al TCOs werden bestimmt und die Grenzflächenbandverbiegung für beide Grenzflächen ermittelt. An der a-SiOx:H(B)/ZnO:Al Grenzfläche wird eine Tunnelbarriere von (0.22 ± 0.31) eV und an der µc-Si:H(B)/ZnO:Al Grenzfläche eine Tunnelbarriere von (-0.08 ± 0.31) eV bestimmt. Dieser Unterschied erklärt die vorherig empirisch gewonnene Erkenntnis der Solarzelleneffizienzsteigerung bei Verwendung einer µc-Si:H(B) Pufferschicht zwischen a-Si p-i-n Zelle und dem ZnO:Al/Glas Substrat.</abstract>
    <identifier type="urn">urn:nbn:de:kobv:co1-opus-28254</identifier>
    <identifier type="opus3-id">2825</identifier>
    <author>Dominic Gerlach</author>
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      <value>Dünnschichtsolarzelle</value>
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      <value>Silicium</value>
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      <value>Röntgenspektroskopie</value>
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      <value>Photovoltaics</value>
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      <value>Solid-state physics</value>
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      <value>X-ray spectroscopy</value>
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    <collection role="ddc" number="530">Physik</collection>
    <collection role="collections" number="">Wiss. Publikationen</collection>
    <collection role="old_institute" number="">JP Photovoltaik</collection>
    <collection role="institutes" number="1523">JP Photovoltaik</collection>
    <thesisPublisher>BTU  Cottbus - Senftenberg</thesisPublisher>
    <thesisGrantor>BTU Cottbus - Senftenberg</thesisGrantor>
    <file>https://opus4.kobv.de/opus4-btu/files/2717/Thesis_abgabe_final.pdf</file>
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    <id>4635</id>
    <completedYear>2018</completedYear>
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    <completedDate>2018-10-09</completedDate>
    <publishedDate>--</publishedDate>
    <thesisDateAccepted>2018-06-22</thesisDateAccepted>
    <title language="eng">Surface and interface characterization of CH₃NH₃PbI₍₃₋ₓ₎Clₓ and CsSnBr₃ perovskite based thin-film solar cell structures</title>
    <title language="deu">Oberflächen- und Grenzflächencharakterisierung von CH₃NH₃PbI₍₃₋ₓ₎Clₓ und CsSnBr₃ Perowskit-Dünnschichtsolarzellstrukturen</title>
    <abstract language="eng">The chemical and electronic structure of hybrid organometallic (CH₃NH₃PbI₍₃₋ₓ₎Clₓ) and inorganic (CsSnBr₃) perovskite materials on compact TiO₂ (c-TiO₂) is studied using x-ray and electron based spectroscopic techniques. The morphology and local elemental composition of CH₃NH₃PbI₍₃₋ₓ₎Clₓ, used as absorbers in PV devices, defining the film quality and influencing the performance of respective solar cells is studied in detail by using photoemission electron microscopy (PEEM). An incomplete coverage, with holes reaching down to the c-TiO₂ was revealed; three different topological regions with different degrees of coverage and chemical composition were identified. Depending on the degree of coverage a variation in I oxidation and the formation of Pb⁰ in the vicinity of the c-TiO₂ is found. The valence band maxima (VBM) derived from experimental data for the perovskite and c-TiO₂, combined with information from literature on spiro-MeOTAD suggests an energy level alignment resulting in an excellent charge selectivity at the absorber/spiro-MeOTAD and absorber/c-TiO₂ interfaces respectively. Further, the derived energy level alignment indicates a large recombination barrier (~2 eV), preventing shunts due to direct contact between c-TiO₂ and spiro-MeOTAD in the pin-holes.&#13;
In-situ ambient pressure hard x-ray photoelectron spectroscopy (AP-HAXPES) studies of 60 and 300 nm CH₃NH₃PbI₍₃₋ₓ₎Clₓ have been performed under varies conditions (i.e. vacuum/water and dark/UV light) to gain insight into the degradation mechanism responsible for the short lifetime of the absorber. The 60 nm perovskite forms Pb⁰ in water vapor (non-defined illumination) in presence of x-rays. The 300 nm perovskite sample shows a complex behavior under illumination/dark. In water vapor/dark the perovskite dissolves into its organic (MAI) and inorganic (PbI₂) components. Under illumination PbI₂ further decomposes to Pb⁰ induced by UV light and x-rays.&#13;
For alternative inorganic CsSnBr₃ perovskites, the impact of SnF₂ on the chemical and electronic structure is studied to identify its role for the improved performance of the solar cell. HAXPES and lab-XPS measurements performed on CsSnBr₃ with and without SnF₂ indicate two Sn, Cs, and Br species in all samples, where the second Sn species is attributed to oxidized Sn (Sn⁴⁺). When adding SnF₂ to the precursor solution, the coverage is improved and less Sn⁴⁺ and Cs and Br secondary species can be observed, revealing an oxidation inhibiting effect of SnF₂. Additionally, SnF₂ impacts the electronic structure, enhancing the density of states close to the VBM.</abstract>
    <abstract language="deu">Die chemische und elektronische Struktur von hybriden metallorganischen (CH₃NH₃PbI₍₃₋ₓ₎Clₓ) und anorganischen (CsSnBr₃) Perowskit-Materialien, abgeschieden auf kompaktem TiO₂ (c-TiO₂), wurden mit Hilfe von Röntgen- und Elektronenspektroskopiemethoden untersucht. Die Morphologie und lokale Elementzusammensetzung von CH₃NH₃PbI₍₃₋ₓ₎Clₓ, welche die Leistung der Solarzelle beeinflussen, wurden mit Photoemissionselektronenmikroskopie (PEEM) im Detail untersucht. Dabei wird eine unvollständige Bedeckung, mit Löchern, die bis zum c-TiO₂ hinunterreichen, enthüllt. Ferner konnten drei verschiedene Morphologien mit unterschiedlichen Graden von Bedeckungen und chemischer Zusammensetzung identifiziert werden. Je nach Grad der Bedeckung, weisen die Morphologien eine Variation in der I Oxidation und die Bildung von Pb⁰ in der Nähe des c-TiO₂ auf. Die Valenzbandmaxima (VBM), bestimmt aus den Messdaten für das Perowskit und c-TiO₂, kombiniert mit Literaturwerten von spiro-MeOTAD, offenbaren eine Bandanpassung, die in eine exzellente Ladungsselektivität an der Absorber/spiro-MeOTAD und Absorber/c-TiO₂ Grenzfläche resultiert. Des Weiteren deutet die Bandanpassung auf eine große Rekombinationsbarriere (~ 2 eV) hin, welche das Auftreten von Shunts, durch den direkten Kontakt zwischen c-TiO₂ und spiro-MeOTAD in den Löchern, verhindert.&#13;
Es wurden in-situ Umgebungsdruckröntgenspektroskopiestudien (AP-HAXPES) mit harter Röntgenstrahlung an 60 und 300 nm CH₃NH₃PbI₍₃₋ₓ₎Clₓ Proben unter verschiedenen Bedingungen (z.B. Vakuum/Wasser und Dunkelheit/Licht) durchgeführt, um Einblick in die Degradierungsvorgänge, die für die kurze Lebensdauer des Absorbers verantwortlich sind, zu erhalten. Die 60 nm Perowskit Probe bildet in Wasserdampf (undefinierte Beleuchtung) und in Anwesenheit von Röntgenstrahlung Pb⁰. Die 300 nm Perowskit Probe zeigt ein komplexes Verhalten bei Beleuchtung/Dunkelheit. Im Wasserdampf/Dunkelheit löst sich das Perowskit in seine organische (MAI) und anorganische (PbI₂) Komponenten auf. Unter Beleuchtung zerfällt PbI₂ weiter zu Pb⁰ verursacht durch UV-Licht und Röntgenstrahlung.&#13;
Um die Rolle von SnF₂ in der Leistungsverbesserung alternativer anorganische CsSnBr₃ Perowskitsolarzellen zu identifizieren, wurde der Einfluss von SnF₂ auf deren chemische und elektronische Struktur mittels HAXPES und Labor-XPS Methoden untersucht. Alle Proben weisen zwei Sn, Cs und Br Spezien auf, wobei die zweite Sn Spezies auf oxidiertes Sn (Sn⁴⁺) zurückzuführen ist. Durch die Hinzugabe von SnF₂ zur Ausgangslösung, wird eine verbesserte Bedeckung und weniger Sn⁴⁺, inklusive deren zugehörigen sekundären Cs und Br Spezies, beobachtet. Was auf eine oxidationshemmende Eigenschaft von SnF₂ hindeutet. Darüber hinaus beeinflusst SnF₂ die elektronische Struktur des Absorbers und erhöht die Zustandsdichte in der Nähe des VBM.</abstract>
    <identifier type="urn">urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-46358</identifier>
    <licence>Keine Lizenz vergeben. Es gilt das deutsche Urheberrecht.</licence>
    <author>Claudia Hartmann</author>
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      <value>Perovskite</value>
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      <value>Photoelectron spectroscopy</value>
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      <value>Thin-film solar cell</value>
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    <collection role="ddc" number="621">Angewandte Physik</collection>
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