@phdthesis{Barig2013, author = {Barig, Susann}, title = {Beitr{\"a}ge zur Steigerung der industriellen Verwendung mikrobieller Lipasen : Produktion und Immobilisierung sowie Entwicklung eines quantitativen Nachweissystems}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-30624}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2013}, abstract = {Lipasen sind esterolytische Enzyme, welche vorzugsweise an Lipid/Wasser Phasengrenzen aktiv sind. Von großer Bedeutung sind diese Biokatalysatoren bei etablierten industriellen Prozessen, wie z.B. in der Nahrungs- und Futtermittelindustrie sowie der Herstellung von Detergenzien oder als Additiv in Waschmitteln. Neue Anwendungsgebiete, wie die Produktion von Feinchemikalien f{\"u}r die Pharma- und Agrarindustrie sowie die Herstellung von Biodiesel stellen Herausforderungen dar. Gerade in den letztgenannten Industriezweigen werden herk{\"o}mmlichen chemischen Verfahren bevorzugt, da die Herstellungskosten von Enzymen einen großtechnischen Einsatz behindern. Um die Kosten f{\"u}r den Einsatz des Biokatalysators zu minimieren, wurden drei Ansatzpunkte bearbeitet. Bei der Produktion von Lipasen oder anderen Enzymen durch Mikroorganismen fallen Investitions- und Betriebskosten an. Investitionskosten werden maßgeblich vom Reaktordesign und dessen Gr{\"o}ße bestimmt, wobei die Betriebskosten zum Beispiel durch den hohen Einsatz von Energie und Zeit bei der Sterilisation sowie teuren Medienbestandteilen festgesetzt werden. Aus dieser Betrachtung heraus wurde in vorhergehenden Arbeiten ein selektives Kultivierungsverfahren mit minimierter Steriltechnik entwickelt, bei dem die Kosten f{\"u}r die Sterilisation entfallen. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde eine Maßstabsvergr{\"o}ßerung auf ein Volumen von 350 l durchgef{\"u}hrt. Die robuste Selektivit{\"a}t des Kultivierungssystems im 100-l- und 350-l-Maßstab wurde in 13 individuellen L{\"a}ufen {\"u}ber einen Kultivierungszeitraum von acht bis zw{\"o}lf Tagen mit dem Kompostisolat Phialemonium curvatum AW02 gezeigt. Der Mikroorganismus P. curvatum AW02 sowie dessen extrazellul{\"a}re Lipasen wurden partiell charakterisiert. Es zeigte sich, dass P. curvatum AW02 mindestens eine zellwandgebundenen Lipase sekretiert. Weiterhin wurde gezeigt, dass das selektive Kultivierungsverfahren mit minimierter Steriltechnik das alleinige Wachstum weiterer bekannter Mikroorganismen, wie z.B. Aspergillus niger, Botrytis cinerea oder Yarrowia lipolytica beg{\"u}nstigt. Der zweite Ansatzpunkt zur Kostenminimierung ist die Wiederverwendung sowie Stabilisierung des Enzyms durch Immobilisierung, was intensive Entwicklungsarbeit voraussetzt. So wurde ein in der Handhabung leicht durchf{\"u}hrbares Immobilisierungsverfahren entwickelt, das auf der Einbettung wasserfreier Enzympr{\"a}parate in ein Polymer-Harz basiert. Dieses Enzym-Polymerharz-Gemisch kann auf Oberfl{\"a}chen mit unterschiedlichen physikalischen oder chemischen Eigenschaften aufgebracht werden. Als Modellenzym wurde die robuste, Co-Faktor unabh{\"a}ngige, monomere Thermomyces lanuginosus Lipase (TLL) genutzt. Die Immobilisierung mittels wasserfreiem Einbettungsverfahren konnte erfolgreich mit Aktivit{\"a}ten von bis zu 250 mU/cm² beschichteter Oberfl{\"a}che gegen{\"u}ber p- Nitrophenyl-Palmitat (pNPPalm) nachgewiesen werden. Die Co-Faktor-abh{\"a}ngige und unter nativen Bedingungen als Homotetramer vorliegende Threonin Aldolase aus Ashbya gossypii wurde als zweites Beispielenzym erfolgreich mit dem wasserfreien Einbettungsverfahren immobilisiert. Somit konnte gezeigt werden, dass das neuartige wasserfreie Einbettungsverfahren auf verschiedene Enzyme mit unterschiedlicher Komplexit{\"a}t anwendbar ist. Der dritte Ansatzpunkt ist die Entwicklung eines quantitativen Mikrotiter-Lipase-Nachweissystems. Verschiedene labor- und zeitintensive Verfahren weisen lipolytische Aktivit{\"a}t nach. Um ein schnelles und einfaches Lipase-Nachweissystem zu etablieren, wurde ein turbidimetrisches Lipase-Nachweissystem im Mikroliter-Maßstab, basierend auf einer stabilisierten 1 \% (v/v) Tributyrinemulsion entwickelt. Durch die Hydrolyse des Tributyrins kommt es zu einer kontinuierlichen Kl{\"a}rung. Das Auftragen variabler Mengen des Modellenzyms TLL zeigte eine direkte Abh{\"a}ngigkeit zwischen Lipasekonzentration und Abnahme der Extinktion bei 595 nm. Eine eingehende Charakterisierung ergab, dass ein Substrat{\"u}berschuss bei 1 \% (v/v) Tributyrin vorliegt. Somit kann das turbidimetrische Mikrotiter-Lipase-Nachweissystem zur Quantifizierung lipolytischer Proben eingesetzt werden. Jeder der drei Ansatzpunkte tr{\"a}gt das Potential, robust und einfach, unter kostenminimierten Bedingungen Enzyme herzustellen, sie zu immobilisieren sowie lipolytische Aktivit{\"a}t zu quantifizieren. Daraus ergeben sich Anwendungsm{\"o}glichkeiten aber auch interessante wissenschaftliche Perspektiven.}, subject = {Pilze; Lipase; Selektive Kultivierung; Wasserfreie Immobilisierung von Enzymen; Mikrotiter-Platten Assay; Fungi; Lipase; Selective cultivation; Water-free immobilisation of enzymes; Microtiter plate assay; Pilze; Lipasen; Kultivierung; Enzym; Immobilisierung; Mikrotiter-Platte}, language = {de} } @phdthesis{Machefer2008, author = {Machefer, Stephan}, title = {Entwicklung eines deterministischen Modellkerns zur hybriden Modellierung komplexer Kristallisationsprozesse}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-opus-5959}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2008}, abstract = {Die Modellierung spielt nach wie vor im Rahmen der Prozessoptimierung als eine der „klassischen" Methoden der Prozessintensivierung eine große Rolle. F{\"u}r einfache Prozesse bzw. -Operationen geh{\"o}ren rein deterministische Modelle zum Standard. Diese werden h{\"a}ufig in Form von Prozesssimulatoren kommerziell vertrieben. Viele Fragestellungen lassen sich jedoch auf Grund Ihrer Komplexit{\"a}t nicht in G{\"a}nze mit solchen Modellen beschreiben. In der Praxis begn{\"u}gt man sich dann meist damit, das Problem auf rein empirische Weise zu erfassen, z.B. mit Hilfe K{\"u}nstlicher Neuronaler Netze. Dabei wird in Kauf genommen, dass diese Modellart nur f{\"u}r einen konkreten Anwendungsfall angepasst wird. Sie ist damit weder {\"u}bertragbar, noch vermag sie inh{\"a}rentes Wissen zu generieren. Eine modernere Herangehensweise stellen daher hybride Prozessmodelle dar, welche empirische und deterministische Elemente in vorteilhafter Weise vereinen. Die vorliegende Arbeit stellt eine solche hybride Modellierungsstrategie f{\"u}r einen komplexen Kristallisationsprozess vor und konzentriert sich dabei auf die Entwicklung eines deterministischen Modellkerns. Als Beispielproblem dient die sogenannte Polyolneutralisation, ein Teilschritt bei der Herstellung von Polyurethanen. Polyurethane spielen in der Polymerchemie vor allem deswegen eine große Rolle, weil Sie auf Grund variabler Rezepturen in ihren physikalischen, thermischen oder chemischen Materialeigenschaften f{\"u}r den jeweiligen Einsatzzweck angepasst werden k{\"o}nnen. Dementsprechend stellt die Polyoloneutralisation eine ganze Klasse von Prozessen {\"a}hnlicher Charakteristika dar. Hierdurch wird die Erfordernis einer Modell{\"u}bertragbarkeit unabdingbar. Gleichzeitig l{\"a}sst sich die Polyolneutralisation jedoch als komplexer Kristallisationsprozess nicht rein deterministisch beschreiben. Insgesamt bietet sich somit eine hybride Modellierungsstrategie an. Die Polyolneutralisation ist aus verfahrenstechnischer Sicht noch weitestgehend unerforscht. Diese Prozessklasse wird in der Industrie eher nach Erfahrungswerten, denn auf Grundlage gesicherter physikalischer Erkenntnisse ausgelegt und betrieben. Der Kenntnisstand zur Polyolneutralisation ist sehr gering, so dass zun{\"a}chst die eigentliche Problemstellung charakterisiert werden musste. So l{\"a}sst sich unter bestimmten Voraussetzungen die Polyolneutralisation vereinfacht als Verdampfungskristallisation eines Elektrolyten (hier KH2PO4) aus einem Polyol/Wasser-Gemisch darstellen. Dennoch bleibt die Theorie sehr komplex. Die meisten Teilaspekte m{\"u}ssen experimentell untersucht werden. Ein weiteres Problem stellt in diesem Zusammenhang die Einschr{\"a}nkung dar, dass prozessrelevante Bedingungen bei der experimentellen Untersuchung von Ph{\"a}nomenen wie Salzl{\"o}slichkeit oder Keimbildungs- und Kristallwachstumskinetik praktisch nicht realisierbar sind. Deswegen nimmt die Entwicklung extrapolierbarer Modelle f{\"u}r physikalische, thermodynamische und kinetische Teilaspekte eine zentrale Rolle in der vorliegenden Arbeit ein, wodurch die {\"U}bertragbarkeit der Laborexperimente erm{\"o}glicht wird. Die entsprechenden Teilmodelle bilden das physikalische Grundger{\"u}st des deterministischen Modellkerns zur Berechnung der Bilanzgleichungen der fl{\"u}ssigen und der dispersen Phase (Populationsbilanz). In diesem {\"u}bergeordneten Modell finden auch komplexere Vorg{\"a}nge wie Kristallbruch und Agglomeration Ber{\"u}cksichtigung. Die Berechnung dieser Bilanzgleichungen erfolgt mit Hilfe des Simulationsprogramms Parsival. Hierzu wurden Batch-Kristallisationsexperimente in einem Pilot-Schlaufenkristallisator durchgef{\"u}hrt. Es gelang, die {\"U}bers{\"a}ttigung inline zu messen w{\"a}hrend die Analyse der Kristallgr{\"o}ßenverteilung und Kristallmorphologie offline erfolgte. Der zeitliche {\"U}bers{\"a}ttigungsverlauf und die Kristallproben dienen der abschließenden Parameterregression und Modellvalidierung. Schlussendlich konnte der deterministische Modellkern bereits f{\"u}r eine qualitative Prozessoptimierung eingesetzt werden. Als grundlegendes Problem von Polyolneutralisationsprozessen in industriell typischer Fahrweise ließ sich die zu hohe {\"U}bers{\"a}ttigung identifizieren. In der Parameterstudie wurden deshalb verschiedene Maßnahmen zur Reduzierung der {\"U}bers{\"a}ttigung in ihrem Effekt auf die Kristallbildung untersucht. Es konnte mit dem Modell gezeigt werden, dass durch eine gezielte Beeinflussung des Wasseranteils, der Dosierstrategie sowie der Temperatur vorteilhafte Kristallgr{\"o}ßen entstehen. Diese vereinfachen die Fest-Fl{\"u}ssig Trennung und verringern den Polyolverlust. Insgesamt wird dadurch die Produktivit{\"a}t des Gesamtprozesses erh{\"o}ht. Tendenzelles Optimierungspotenzial kann also bereits mit dem deterministischen Modellkern der Polyolneutralisation aufgezeigt werden. Eine systematische Prozessoptimierung und -Regelung wird k{\"u}nftig das Ziel der Einbindung dieses Modellkerns in ein hybrides Prozessmodell sein.}, subject = {Kristallisation; Prozessmodell; Kristallisation; Prozessmodell; Polyolneutralisation; Reaktivkristallisation; Polyurethane; Crystallization; Processmodel; Polyolneutralization; Reactivecrystallization; Polyurethanes}, language = {de} } @phdthesis{Hundt2015, author = {Hundt, Martin}, title = {Der AlkaPolP-Prozess als Ausgangspunkt f{\"u}r eine lignocellulosebasierte Bioraffinerie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-35350}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2015}, abstract = {Ausgehend von der bestehenden Idee eines Lignocelluloseaufschlusses in einem alkalischen Polyol (Alkaline Polyol Pulping = AlkaPolP) wurden im Rahmen dieser Arbeit ein Aufschlussprozess f{\"u}r Lignocellulosen in alkalischem Glycerin sowie die nachgeschaltete Aufbereitung der Produktstr{\"o}me entwickelt und gezeigt, dass diese den Ausgangspunkt eines vielversprechenden Bioraffineriekonzeptes bilden k{\"o}nnen. Es wurde nachgewiesen, dass der AlkaPolP-Prozess f{\"u}r alle Arten von Lignocellulose geeignet ist und diese innerhalb weniger Minuten nahezu vollst{\"a}ndig delignifiziert. Im Rahmen des Downstream Processings der Aufschlussprodukte wurden die enzymatische Hydrolyse des Zellstoffes, die Ligninf{\"a}llung sowie die Aufreinigung des Ligninfiltrates genauer untersucht. Ein Vergleich mit Literaturdaten anderer Verfahren zur Lignocellulosefraktionierung zeigte, dass mit dem AlkaPolP-Prozess mindestens {\"a}hnliche Produktausbeuten und -qualit{\"a}ten erreicht werden. Vor allem f{\"u}r den Aufschluss von widerstandsf{\"a}higem Nadelholz ist der AlkaPolP-Prozess den meisten anderen Verfahren deutlich {\"u}berlegen. Nach der Konstruktion und Fertigung eines Reaktionsextruders wurden Betriebsbedingungen gefunden, mit denen Nadelholzschnitzel {\"u}ber mehrere Stunden hinweg in einem stabilen kontinuierlichen Prozess effektiv in alkalischem Glycerin aufgeschlossen werden konnten. Auf der Grundlage von Literaturdaten und der durchgef{\"u}hrten Experimente wurde ein Gesamtprozess entworfen, der neben bereits untersuchten Verfahrensstufen auch eine Aufarbeitung des Ligninfiltrates durch eine Elektrodialyse und mehrere Destillationsschritte umfasst und eine Regeneration der Einsatzstoffe sowie eine Abtrennung der w{\"a}hrend des Aufschlusses gebildeten Carbons{\"a}uren erm{\"o}glicht. Die Ergebnisse dieser Arbeit bilden den Grundstein f{\"u}r die Weiterentwicklung des AlkaPolP-Prozesses. Es konnte gezeigt werden, dass dieser, im kontinuierlichen Betrieb durchf{\"u}hrbare und f{\"u}r alle Arten von Lignocellulose geeignete, Aufschlussprozess einen vielversprechenden Ausgangspunkt f{\"u}r ein nachhaltiges Bioraffineriekonzept darstellt.}, subject = {Lignocellulose; AlkaPolP; Lignin; Bioraffinerie; Biorefinery; Lignocellulose; Polyole; Aufschluss ; Lignin; Bioraffinerie}, language = {de} } @phdthesis{Hansen2015, author = {Hansen, Basma}, title = {Qualitative und quantitative Analyse von Ligninen verschiedener Quellen bzw. Aufschlussverfahren f{\"u}r einen Einsatz als biobasierten Chemierohstoff und polymeres Material}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-34935}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2015}, abstract = {Lignin ist bereits ein intensives Gebiet der Forschung, allerdings werden Verkn{\"u}pfungen zwischen Quelle, Aufschlussmethode und Einsatz in der Literatur kaum beschrieben. In der vorliegenden Arbeit werden Lignine von verschiedenen Quellen (Weizenstroh, Buche, Nadelholz) und Aufschlussmethoden (AFEX, Wasserdampfaufschluss, Organosolv, Saure Hydrolyse) analytisch erfasst und hinsichtlich ihres Einsatzes in polymeren Materialien charakterisiert. Eine breite Auswahl an Methoden wurden eingesetzt, FT-IR- Spektroskopie, UV-Vis, 31P-NMR, GPC, Pyrolyse-GC/MS, sowie HPLC zur Bestimmung der Reinheit gem{\"a}ß des NREL-Standard-Protokolls. Thermische Analysen, wie TGA und DSC zeigten Glas{\"u}bergangstemperaturen um 120°C, sowie Zersetzungstemperaturen zwischen 340°C und 380°C. Die Ergebnisse weisen f{\"u}r das Organosolv-Buchenholz-Lignin hochreine Fraktionen auf, die bis dato noch nicht erreicht wurden. Die Ergebnisse dieser Arbeit identifizien die Organosolv-Buchenholz-Lignine als ein verwertbares Produkt im Hinblick auf die Anwendung in Polyurethanen sowie Phenol-Formaldehydharzen.}, subject = {Lignin; Biomasse; Nachwachsende Rohstoffe; Analytik; Polyurethan; Phenol-Formaldehyd-Harze; Lignin; Renewable resource; Phenole-formaldehyde resin; Polyurethane; Biomass; Lignin; Nachwachsender Rohstoff; Biomasse; Polyurethane; Chemische Analyse}, language = {de} } @phdthesis{Saulich2008, author = {Saulich, Katja}, title = {Reaktionskinetische Experimente zur Lipase-katalysierten Hydrolyse von Raps{\"o}l in Wasser-in-{\"O}l-Emulsionen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-opus-5975}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2008}, abstract = {Mit zunehmender Knappheit an Energieressourcen und den daraus resultierenden hohen Energiekosten entwickelt sich ein Bedarf, energieintensive Verfahren der produzierenden Industrie durch Verfahren geringeren Energiebedarfs und h{\"o}herer Produktselektivit{\"a}t zu ersetzen. In der stoffumwandelnden Industrie kommen als Substitutionsverfahren biokatalytische Prozesse in Frage. Als Voraussetzung f{\"u}r eine kommerzielle Anwendung von Enzymprozessen ist ein quantitatives und qualitatives Verst{\"a}ndnis der grundlegenden physikalischen und chemischen Ph{\"a}nomene, die diesen Prozessen obliegen, notwendig. Die Hydrolyse von {\"O}len und Fetten ist ein Beispiel, bei dem die Produkte neben dem technisch etablierten Verfahren alternativ biokatalytisch herstellbar sind. Zur Reaktorauslegung sowie f{\"u}r eine optimale Prozessf{\"u}hrung ist die Kenntnis der Reaktionskinetik notwendig. Die Kinetik dieser heterogenen Reaktion wird maßgeblich durch Qualit{\"a}t und Quantit{\"a}t der Phasengrenzfl{\"a}che sowie dem Enzymverhalten (Aktivit{\"a}t, Stabilit{\"a}t) w{\"a}hrend der Reaktion bestimmt. Diese Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der ph{\"a}nomenologischen Beschreibung der Reaktionskinetik auf der Basis von kinetischen Untersuchungen f{\"u}r die biokatalytische Hydrolyse von Raps{\"o}l in einer w/o-Emulsion (25 Vol.-\% w{\"a}ssrige Phase). Dabei galt es, den Reaktionsfortschritt (Fourier-Transformations-Infrarot(FTIR)-Absorptionsspektroskopie) und die Phasengrenzfl{\"a}che (Photonendichtewellen(PDW)-Spektroskopie) in hoher zeitlicher Aufl{\"o}sung zu messen sowie Einfl{\"u}sse wie Temperatur, pH-Wert, Substratverh{\"a}ltnis und R{\"u}hrergeschwindigkeit auf das Enzymverhalten zu bestimmen. Mit dem Ziel, eine wirtschaftliche Lipasekonzentration absch{\"a}tzen zu k{\"o}nnen, wurden zudem Kenntnisse bez{\"u}glich des Lipase- und Fetts{\"a}ureverhaltens an der Grenzfl{\"a}che mittels der Pendant-Drop-Methode w{\"a}hrend der Reaktion gewonnen.}, subject = {Raps{\"o}l; Wasser-in-{\"O}l-Emulsion; Hydrolyse; Lipase; FTIR; Reaktionskinetik; PDW-Spektroskopie; Pendant-Drop; Lipase; FTIR; Reaction kinetics; PDW-Spectroscopy; Pendant-Drop}, language = {de} } @phdthesis{Fischer2005, author = {Fischer, Ina}, title = {Modellierung, Simulation und Optimierung eines Batch-Polymerisationsprozesses}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-000000848}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2005}, abstract = {Batch-Prozesse werden vielfach in der chemischen Industrie eingesetzt. Aufgrund der stetig steigenden Anforderungen hinsichtlich Produktqualit{\"a}t, Wirtschaftlichkeit, Sicherheit und Umweltvertr{\"a}glichkeit gewinnt die Prozessoptimierung immer st{\"a}rker an Bedeutung. Die Methoden und Algorithmen zur Optimierung werden st{\"a}ndig weiterentwickelt, z.B. im Hinblick auf die Ermittlung globaler Optima. Breite Einsatzm{\"o}glichkeiten f{\"u}r neue Optimierungsans{\"a}tze ergeben sich jedoch nur, wenn diese auch an die g{\"a}ngigen Standardwerkzeuge zur Modellierung und Simulation, z.B. an die bekannten Flowsheet-Simulatoren, gekoppelt werden k{\"o}nnen. Diese Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der Modellierung, Simulation und Optimierung eines industriellen Batch-Prozesses zur Herstellung von Polyesterolen. Zun{\"a}chst wird mit Hilfe des Softwarepakets ChemCAD ein geeignetes Prozessmodell erstellt. Schwerpunkt bildet dabei die Abbildung der Polykondensationsreaktion. Des Weiteren wird eine Methodik zur Optimierung dynamischer, verfahrenstechnischer Prozesse entwickelt, die auf den Simulator ChemCAD aufsetzt.}, subject = {Polymerisation; Verfahrenstechnik; Optimierung; Prozessmodell; Prozesssimulation; Prozessoptimierung; Chargenbetrieb; Polykondensation}, language = {de} } @phdthesis{Limberg2002, author = {Limberg, Carsten}, title = {Computergenerierte Kugelsch{\"u}ttungen in zylindrischen Rohren als Basis f{\"u}r eine differenzierte Modellierung von Festbettreaktoren}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-000000302}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2002}, abstract = {In dieser Arbeit wird der Weg zu einem ab-initio Modell f{\"u}r gasdurchstr{\"o}mte Sch{\"u}ttschichtreaktoren dargestellt. Diese Reaktoren zeichnen sich durch eine komplexe Struktur ihres Festbetts aus. Diese Struktur bestimmt die Durchstr{\"o}mung sowie das Vermischungsverhalten dieses Reaktortyps und beeinflußt so auch die chemische Reaktion. Um die Wechselwirkung auf das radiale Vermischungsverhalten von Reaktoren und deren Sch{\"u}ttung zu untersuchen, wurde ein Gesamtmodell geschaffen, daß ausgehend von einer Simulation der Sch{\"u}ttung die Durchstr{\"o}mung beschreibt. Aufbauend auf der Sch{\"u}ttungssimulation wird die Str{\"o}mung in einem zweidimensionalen Kontinnuumsmodell und einem diskreten Modell beschrieben und mit Messungen verglichen. Dem Autor ist es gelungen, mit dem in dieser Arbeit dargestellten Gesamtmodell, das radiale Dispersionsverhalten eines Festbettreaktors nachzuvollziehen, ohne effektive Parameter daf{\"u}r zu nutzen. Dieser Vorteil gegen{\"u}ber den bestehenden Ans{\"a}tzen entsteht aus der Kopplung der Sch{\"u}ttungsmodelle mit den Str{\"o}mungsmodellen zu einem Gesamtmodell. Bedingt durch den dreidimensionalen Ansatz liefert das diskrete Modell eine realit{\"a}tsn{\"a}here Beschreibung der radialen Dispersion, w{\"a}hrend das zweidimensionale Kontinuumsmodell einen gr{\"o}ßeren Detailreichtum bei der Beschreibung der radialen Str{\"o}mungsprofile zul{\"a}ßt. Ein wesentliches Element des Gesamtmodells ist das Sch{\"u}ttungsmodell, ohne dessen gute {\"U}bereinstimmung mit lockeren Kugelsch{\"u}ttungen die darauf aufbauenden Simulationsschritte nicht m{\"o}glich w{\"a}ren. Diese gute Kongruenz konnte gegen{\"u}ber anderen in der Literatur dargestellen Sch{\"u}ttungsmodellen gerade im Randbereich erreicht werden. Eine richtige Beschreibung dieses Bereichs ist notwendig, um Effekte wie Bypassing zu erfassen. Auch bewirkt eine nicht-realit{\"a}tsnahe Beschreibung dieses Bereichs eine zu geringe Str{\"o}mung im Kern der Sch{\"u}ttung. Beide Str{\"o}mungsmodelle des Gesamtmodells zeigen, daß der in dieser Arbeit verwendete Ansatz der Kopplung von Sch{\"u}ttungs- und Str{\"o}mungsmodell ein Schritt auf dem Weg zu einem ab-initio Modell sein kann. So gelingt es durch die detaillierte Sch{\"u}ttungsstruktur, den effektiven Parameter der radialen Dispersion zu eliminieren, so daß entsprechende Messungen bzw. Absch{\"a}tzungen f{\"u}r die Simulation eines Reaktors nicht mehr notwendig sind. Dies gilt insbesondere f{\"u}r den Bereich großer Durchmesserverh{\"a}ltnisse von Kugel- zu Reaktordurchmesser, in dem die Absch{\"a}tzungen, wie sie in der Literatur genutzt werden, nicht mehr validiert sind.}, subject = {Festbettreaktor; Kugelsch{\"u}ttung; Durchstr{\"o}mung; Numerisches Modell; Festbettreaktor; Sch{\"u}ttschichtreaktor; Sch{\"u}ttung; Computergenerierte Sch{\"u}ttung}, language = {de} } @phdthesis{Krautwald2009, author = {Krautwald, Judith}, title = {Entwicklung eines Thermogravimetrie-Reaktors zur simultanen Untersuchung von Reaktion und Desaktivierung heterogener Katalysatoren}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-opus-15262}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2009}, abstract = {Die vorliegende Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der Entwicklung eines „Thermogravimetrie-Reaktors", der als einfacher Ersatz f{\"u}r das Standardprobengef{\"a}ß eine Zwangsdurchstr{\"o}mung in konventionellen Thermowaagen erlaubt. Die Vorteile gegen{\"u}ber der Standardkonfiguration einer konventionellen Thermowaage werden anhand eines praktischen Beispieles, der Dehydrierung von Ethanol, aufgezeigt. Die Thermogravimetrie ist hervorragend zur kinetischen Untersuchung heterogen katalysierter Reaktionen geeignet, deren Desaktivierung mit einer {\"A}nderung der Katalysatormasse einhergeht (z.B. Verkokung). W{\"a}hrend sich die Kinetik der Gasphasenreaktion aus der kontinuierlichen Analyse der Gasphase ermitteln l{\"a}sst, folgt die Desaktivierungsgeschwindigkeit in solchen F{\"a}llen unmittelbar aus der zeitlichen {\"A}nderung der Katalysatormasse. Reaktion und Desaktivierung sind somit simultan und unter Reaktionsbedingungen untersuchbar. Trotz ihrer hohen Attraktivit{\"a}t f{\"u}r die Heterogene Katalyse werden konventionelle Thermowaagen f{\"u}r reaktionskinetische Untersuchungen bisher nur im geringen Umfang eingesetzt. In den meisten F{\"a}llen f{\"u}hren ung{\"u}nstige Str{\"o}mungsverh{\"a}ltnisse zum Auftreten einer Stofftransportlimitierung, wodurch die ermittelte Kinetik nicht oder nur bedingt auf andere Reaktoren {\"u}bertragbar w{\"a}re. Bei einem neueren Modell wird sich der Vorteil der Zwangsdurchstr{\"o}mung durch hohe Wartungs- und Investitionskosten erkauft. Demgegen{\"u}ber sind konventionelle Thermowaagen vergleichsweise g{\"u}nstig und genießen {\"u}berdies eine sehr weite Verbreitung. Gel{\"a}nge die Realisierung einer Zwangsdurchstr{\"o}mung in einer konventionellen Thermowaage, w{\"u}rde deren Flexibilit{\"a}t f{\"u}r reaktionskinetische Untersuchungen erheblich erweitert. Bliebe das Grundsystem hierbei erhalten, st{\"u}nde zugleich eine {\"a}ußerst preisg{\"u}nstige Alternative zur Verf{\"u}gung. Dadurch ließen sich an der Probe eindeutige Str{\"o}mungsverh{\"a}ltnisse einstellen, wodurch das Anwendungsgebiet der weit verbreiteten Grundsysteme f{\"u}r reaktionskinetische Untersuchungen in einfacher Weise erheblich erweitert w{\"u}rde. Das war die Motivation f{\"u}r die vorliegende Arbeit.}, subject = {Thermogravimetrie; Numerische Str{\"o}mungssimulation; Chemischer Reaktor; Heterogene Reaktion; Thermogravimetrie-Reaktor; Numerische Str{\"o}mungssimulation; Naphthalinsublimation; Dehydrierung von Ethanol; Katalysatorverkokung; Thermogravimetry reactor; Computational fluid dynamics; Sublimation of naphthalene; Dehydrogenation of ethanol; Catalyst coking}, language = {de} }