@article{RichterRachowIsraeletal.2023, author = {Richter, Jana and Rachow, Fabian and Israel, Johannes and Roth, Norbert and Charlafti, Evgenia and G{\"u}nther, Vivien and Flege, Jan Ingo and Mauss, Fabian}, title = {Reaction mechanism development for methane steam reforming on a Ni/Al2O3 catalyst}, doi = {10.3390/catal13050884}, year = {2023}, abstract = {In this work, a reliable kinetic reaction mechanism was revised to accurately reproduce the detailed reaction paths of steam reforming of methane over a Ni/Al2O3 catalyst. A steadystate fixed-bed reactor experiment and a 1D reactor catalyst model were utilized for this task. The distinctive feature of this experiment is the possibility to measure the axially resolved temperature profile of the catalyst bed, which makes the reaction kinetics inside the reactor visible. This allows for understanding the actual influence of the reaction kinetics on the system; while pure gas concentration measurements at the catalytic reactor outlet show near-equilibrium conditions, the inhere presented temperature profile shows that it is insufficient to base a reaction mechanism development on close equilibrium data. The new experimental data allow for achieving much higher quality in the modeling efforts. Additionally, by carefully controlling the available active surface via dilution in the experiment, it was possible to slow down the catalyst conversion rate, which helped during the adjustment of the reaction kinetics. To assess the accuracy of the revised mechanism, a monolith experiment from the literature was simulated. The results show that the fitted reaction mechanism was able to accurately predict the experimental outcomes for various inlet mass flows, temperatures, and steam-to-carbon ratios.}, subject = {1D modeling; Reaction rates; Methane steam reforming; Fixed-bed reactor experiments; Nickel catalyst; 1D-Modellierung; Reaktionsgeschwindigkeiten; Methan-Dampfreformierung; Festbettreaktor-Experimente; Nickel-Katalysator; Katalysator; Reaktionsmechanismus; Festbettreaktor; Steamreforming; Reaktionsgeschwindigkeit}, language = {en} } @phdthesis{Rachow2017, author = {Rachow, Fabian}, title = {Prozessoptimierung f{\"u}r die Methanisierung von CO₂ - vom Labor zum Technikum}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-42625}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2017}, abstract = {In dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass eine direkte Methanisierung von CO₂, die {\"u}ber die Sabatier-Gleichung, CO₂ + 4H₂ ↔ CH₄ + 2H₂O, beschrieben wird, im Labor- und im Technikums-Maßstab unter Variation verschiedenster Bedingungen realisierbar ist. Die Sabatier-Reaktion findet beschleunigt unter dem Einsatz von Katalysatoren statt. Unterschiedliche kommerzielle Katalysatoren auf Nickel und Ruthenium-Basis konnten auf ihrer Eignung f{\"u}r die Methanisierung untersucht werden und mit im Labor pr{\"a}parierte Katalysatoren verglichen werden. Relevante Gr{\"o}ßen zur Beschreibung der Aktivit{\"a}t der Katalysatoren ist der Umsatz an CO₂, die Ausbeute an CH₄ und die Selektivit{\"a}t bez{\"u}glich der Sabatier-Reaktion. Im Labor wurden Ums{\"a}tze und Ausbeuten von {\"u}ber 90\% und Selektivit{\"a}ten von nahezu 100\% gemessen. Durch eine {\"A}nderung der Temperatur, der Eingangsmenge an Gasen, der Katalysatormenge und des Druckes k{\"o}nnen die optimalen Prozessbedingungen f{\"u}r die Reaktion spezifiziert werden. Eine weitere Betrachtung galt der Messung mit synthetischen und realen Abgasen (Oxyfuel, CCS) und darauf bezogen, der Einfluss einer Verd{\"u}nnung des CO₂ durch Stickstoff und Sauerstoff und der Rolle von bekannten Katalysatorgiften wie Schwefel- oder Stickoxiden. Es konnte ein Zusammenhang zwischen der St{\"a}rke der Verunreinigung an Schwefel, der Reaktortemperatur und der Abnahme der katalytischen Aktivit{\"a}t ermittelt werden. Die Produktion von Kohlenmonoxid gibt zus{\"a}tzlich Aufschluss {\"u}ber stattfinden Teil-und Nebenreaktionen. Ergebnisse in der Laboranlage konnten zum Teil f{\"u}r den Aufbau einer Technikumsanlage, welche eine Vergr{\"o}ßerung zum Labor um den Faktor 5000 darstellt, genutzt werden. Eine Zahl von Experimenten wurde im Technikum wiederholt. Die Technikumsanlage ist dabei in der Lage ca. 250 kg CO₂ pro Tag aus CO₂-haltigen Abgasen in Methan umzuwandeln. Ein erweiterter Praxisbezug stellte die Einbindung des Technikums in einem Kraftwerk dar und die Messung mit realem Rauchgas. Ohne zus{\"a}tzliche Reinigungsschritte des Abgases konnten auch hier Ums{\"a}tze von 90\% erreicht werden. Eine komplexe Temperaturentwicklung und Erh{\"o}hung auf 600°C im Reaktor wurde aufgezeichnet und f{\"u}hrt dabei zur Abnahme des Umsatzes auf ca. 60\%. Bei diesen Temperaturen stellt sich ein Gleichgewicht zwischen, durch die exotherme Reaktion, erzeugter und abgef{\"u}hrter W{\"a}rme ein. Als Reaktionsprodukt wird ein Schwachgas erhalten, welches f{\"u}r die R{\"u}ckverstromung eingesetzt werden kann. In der Methanisierung von CO₂ besteht die M{\"o}glichkeit das CO₂ in einen Kreislauf (Power-to-Gas) zu binden und so die Emission von Treibhausgasen zu mindern. Das erzeugte Methan fungiert als chemischer Energiespeicher und tr{\"a}gt zur Stabilisierung des Stromnetzes bei.}, subject = {Katalyse; Methanisierung; Energiespeicher; Erneuerbare Energien; CO2-Nutzung; Catalysis; Methanation; Energy storage; Renewable energy; Carbon capture and storage (CCS); Methanisierung; Katalysator; Carbon dioxide capture and utilization; Energiespeicher; Power-to-Gas}, language = {de} }