TY - THES A1 - Ojong, Emile Tabu T1 - Characterization of the performance of PEM water electrolysis cells operating with and without flow channels, based on experimentally validated semi-empirical coupled-physics models T1 - Charakterisierung der Leistungsfähigkeit von PEM-Wasser-Elektrolysezellen, die mit und ohne Strömungskanäle arbeiten, basierend auf experimentell validierten semi-empirischen gekoppelten physikalischen Modellen N2 - PEM water electrolysis is a clean technology for hydrogen production. In spite of its many advantages, the costs of the conventional PEM electrolysis cell makes it commercially less competitive vis-à-vis its peers. An alternative cell design has been proposed which has up to a 25 % costs advantage over the conventional cell. In this alternative cell design, the flow channel plate which bears the most costs in the conventional cell design has been replaced with a 3-D Porous Transport Layer (PTL) structure. It has however, been observed that the conventional cell by far out performs the low cost cell at high current density operations, due to increased mass transport limitation in the later. Industrial and commercial hydrogen production efforts are focused towards high current density operation (> 3 A/cm²), so the alternative cell design must be optimized for mass transport limitation. PEM water electrolysis is a clean technology for hydrogen production. In spite of its many advantages, the costs of the conventional PEM electrolysis cell makes it commercially less competitive vis-à-vis its peers. An alternative cell design has been proposed which has up to a 25 % costs advantage over the conventional cell. In this alternative cell design, the flow channel plate which bears the most costs in the conventional cell design has been replaced with a 3-D Porous Transport Layer (PTL) structure. It has however, been observed that the conventional cell by far out performs the low cost cell at high current density operations, due to increased mass transport limitation in the later. Industrial and commercial hydrogen production efforts are focused towards high current density operation (> 3 A/cm²), so the alternative cell design must be optimized for mass transport limitation. This work seeks to understand the source of, and to eliminate the mass transport losses in the alternative cell design to get it performing at least as good as the conventional cell at current densities up to 5 A/cm². A 2-D non-isothermal semi-empirical fully-coupled models of both cell designs have been developed and experimentally validated. The developed validated models were then used as tools to simulate and predict the best operating conditions, design parameters and micro-structural properties of the PTL at which the mass transport issues in the alternate cell will be at its minimum, at high current densities. The models are based on a multi-physics approach in which thermodynamic, electrochemical, thermal and mass transport sub-models are coupled and solved numerically, to predict the cell polarization and individual overpotentials, as well as address heat and water management issues. The most unique aspect of this work however, is the development of own semi-empirical equations for predicting the mass transport overpotential imposed by the gas phase (bubbles) at high current densities. For the very first time, calculated polarization curves up to 5 A/cm² have been validated by own experimental data. The results show that, the temperature and pressure, water flowrate and thickness of the PTL are the critical parameters for mitigating mass transport limitation. It was found that, for the size of the cells studied (25 cm² active area each), when both cells are operating at the same temperature of 60 °C, alternative design will have a comparable performance to the conventional designed cell even at 5 A/cm² current density when; the operating pressure is ≥ 5 bar, the feed water flowrate is ≥ 0.024l/min∙cm², PTL porosity is 50 %, PTL pore size is ≥ 11 µm and PTL thickness is 0.5 mm. At these operating, design and micro-structural conditions, the predicted difference between the polarizations of both cells will be only ~10 mV at 5 A/cm² operating current density. N2 - Die PEM Wasser Elektrolyse gilt als effiziente Technologie zur Herstellung von sauberem Wasserstoff zur Energiespeicherung. Trotz der vielen Vorteile führen hohe Kosten für die Produktion konventioneller Komponenten und Stacks zu einer nicht konkurrenzfähigen Technologie. Ein alternatives und kostengünstiges Zelldesign wurde vorgestellt, das, verglichen mit einem konventionellen Design, einen Kostenvorteil von bis zu 25 % hervorbringt. Bei diesem alternativen Zelldesign wird die Platte mit Strömungskanälen, die den größten Kostenanteil birgt, durch eine 3-D poröse Struktur (PTL) ersetzt. Bei hohen Stromdichten zeigt aber ein Design ohne Strömungskanäle niedrigere Leistungsdaten, was durch eine gesteigerte Limitierung des Massentransportes erklärt werden kann. Da sich die industrielle und kommerzielle Wasserstoffproduktion in Richtung hoher Stromdichten (> 3 A/cm²) entwickelt, scheint das erforderliche Verständnis von Massentransporteffekten offensichtlich das kosteneffiziente Design gegenüber dem konventionellen Design voran zu treiben. Diese Arbeit versucht den Ursprung von Massentransportlimitierung des kostengünstigen Zelldesigns zu verstehen und zu eliminieren. Um diese Zielvorgabe zu erreichen, wurden 2-D nicht-isotherme, semi-empirische, vollständig gekoppelte Modelle beider Zelldesigns entwickelt und experimentell validiert. Die entwickelten und validierten Modelle wurden als Werkzeug zur Simulation und Vorhersage der am besten geeigneten Betriebs- und Designparameter, sowie Eigenschaften der Mikrostrukur der PTL verwendet. Die hierin entwickelten Modelle basieren auf einem multiphysikalischen Ansatz, worin thermodynamische, elektrische und thermische Effekte sowie Massentransportuntermodelle gekoppelt und gelöst wurden, um sowohl die Zellpolarisation und individuelle Überpotentiale vorherzusagen, als auch Wärme- und Wassermanagement zu adressieren. Das Alleinstellungsmerkmal dieser Arbeit ist jedoch die Entwicklung von semi-empirischen Gleichungen, um die Überpotentiale der Massentransporthemmung, ausgehend von Gasblasen, vorhersagen zu können. Ebenso wurden zum ersten Mal berechnete PEM Wasser Elektrolyse Polarisationskurven bis zu einer Stromdichte von 5 A/cm² mit eigenen Daten validiert. Die Ergebnisse zeigen, dass Temperatur und Druck, sowie Wasserflußrate und Dicke der PTL die kritischen Parameter sind, um Massentransportlimitierung zu vermeiden. Es wurde sogar gezeigt, dass bei der verwendeten Zellgröße (aktive Fläche = 25 cm²) vergleichbare Leistungsdaten bei 60 °C und 5 A/cm² erreicht werden können, sofern der Betriebsdruck 5 bar übersteigt, die Wasserflussrate größer als 0.024 l/min ist, die Porosität der PTL 50 % übersteigt, die Porendurchmesser größer als 11 µm sind und die PTL Dicke bei 0.5 mm liegt. Bei diesen Parametern wurden Unterschiede zwischen den beiden Zelldesigns von etwa 10 mV bei 5 A/cm² vorhergesagt. KW - PEM Electrolysis KW - Porous Transport Layer KW - Mass Transport KW - Modelling KW - Experimental Validation KW - PEM-Elektrolyse KW - Poröse Transportschicht KW - Massentransport KW - Modellierung KW - Experimentelle Validierung KW - Polymer-Elektrolytmembran-Brennstoffzelle KW - Strömungsmechanik KW - Stoffübertragung KW - Kanalströmung Y1 - 2018 UR - https://opus4.kobv.de/opus4-btu/frontdoor/index/index/docId/4650 UR - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-46504 ER -