Sanitär- und Kommunaltechnik; Umwelttechnik
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Schlagworte
- AHTN (1)
- Arsenolipide (1)
- Methyl mercury (1)
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The aim of this work is to develop measurement procedures to provide full traceability and robust uncertainty statements for dissolved elemental mercury (Hg(0)), inorganic mercury (Hg(II)) and methyl-mercury (MeHg) in freshwater and sea water, and inorganic mercury (Hg(II)) and methyl-mercury (MeHg) in biota. Accurate measurements with low uncertainties e.g. <50 % at the EQS level are required to assess concentration levels and trends in these important environmental reservoirs for mercury.
In particular this work aims to:
Develop and validate primary measurement procedures for Hg speciation (Hg(II), MeHg and Hg(0)) in fresh and sea waters at sub-ng levels in the presence of suspended particular matter and/or colloidal fractions,
Apply the developed IDMS procedures in water in order to evaluate possible artefacts associated with sample collection and preparation, preserving speciation and/or correcting for possible post-sampling interconversions,
Develop and validate primary measurement procedures for the accurate quantification of Hg(II) and MeHg in biota, using samples from the Federal Environmental Specimen Bank,
Apply the developed IDMS procedures in biota in order to evaluate the effect of different treatments for fish sample preparation.
Inhaltsstoffe von Personal Care Products können zunehmend in der aquatischen Umwelt nachgewiesen werden. Dabei handelt es sich um Inhaltsstoffe von Kosmetikartikeln, Medikamenten oder Reinigungsmitteln. Der Eintrag erfolgt größtenteils über kommunale Kläranlagen, die die Analyten nicht komplett zurückhalten können. Zu diesen Verbindungen zählen im Rahmen dieser Arbeit die Moschusdüfte 6-Acetyl-1,1,2,4,4,7-hexamethyltetraline (AHTN) und 1,3,4,6,7,8-Hexahydro-4,6,6,7,8,8-hexamethylcyclopenta-y-2-benzopyran (HHCB). Diese Analyten können im μg/L- bzw. ng/L-Bereich im Oberflächenwasser nachgewiesen werden.
Zur Desinfektion von Wasser für Schwimmbäder oder zur Gewinnung von Trinkwasser werden hypochlorithaltige Chemikalien oder Ozon eingesetzt, um Mikroorganismen zu vernichten, wobei unter anderem auch Desinfektionsnebenprodukte (DBP – Disinfection By-Products) von PCPs gebildet werden können. In dieser Arbeit werden erste neue DBPs präsentiert, die durch Ozonierung oder Chlorierung mittels Natriumhypochlorit aus den genannten Chemikalien in Modellreaktoren hervorgingen. Auch werden die dazu gehörigen Strategien zu deren Identifizerung und Charakterisierung vorgestellt. Hier kommen diverse chromatographische Verfahren, wie LC-MS/MS, LC-MSn, aber auch GC-MS und die 1H- bzw. 13C-NMR zum Einsatz. In einem zweiten Ansatz werden erste Phase-I-Metaboliten dieser Verbindungen gezeigt, die beim Umsatz in Modellsystemen mit Human- und Rattenleber-mikrosomen entstanden sind.
Seit 1968 wird durch Lunde vermutet, dass sich lipidlösliche Arsenverbindungen im Muskelgewebe fettreicher Fische, wie dem Hering (clupea harengus) anreichern. Obwohl marine Organismen ausgiebig untersucht worden sind, gibt es bisher wenige Arbeiten zur analytischen Charakterisierung dieser Spezies. In den 60iger Jahren konnte Gulbrand Lunde erstmalig den Arsengehalt in Fischölen von bis zu 20 mg/kg bestimmen. Seitdem wurden drei Klassen an Arsenolipiden identifiziert und in Ansätzen charakterisiert: Arsenokohlenwasserstoffe (As-HC), Arsenofettsäuren (As-FA) und die Arsenozuckerphospholipide (As-SugPL). In der vorzustellenden Arbeit konnten erstmalig mehr als 20 fettlösliche Arsenolipide in Heringsfilet mittels der Kopplungen HPLC-ICP-MS und ESI-Q-TOF-MS identifiziert und semiquantifiziert werden. Dabei erfolgte die strukturelle Zuordnung über die exakten Massen und durch gezielte MS-MS-Experimente, deren Fragmente eine eindeutige Charakterisierung ermöglichten. Es konnten bisher unbekannte Arsenolipide im Hering nachgewiesen werden. Eine Untersuchung weiterer Fischarten ergab, dass diese Arsenverbindungen in unterschiedlichen marinen Speisefischen weiter verbreitet sind, als bisher angenommen. In Stoffwechselstudien konnte gezeigt werden, dass es zu einer erhöhten Konzentration des kanzerogenen Dimethylarsinats (DMA) in menschlichem Urin nach dem Verzehr von Hering kommt. Weiterhin konnte aufgrund der Ergebnisse eventuell im Hering enthaltenes anorganisches Arsen, Monomethylarsonat und DMA als Ursache ausgeschlossen werden. Da Arsenobetain nachweislich nicht im menschlichen Körper metabolisiert wird, sind die in den durchgeführten Arbeiten erzielte Ergebnisse zweckdienlich, die These zu bestärken, dass die identifizierten Arsenolipide zu DMA abgebaut werden können.