Angewandte Physik
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Druckbehälter werden vor ihrer Inbetriebnahme obligatorisch einer hydraulischen Prüfung bis zum sog. Prüfdruck belastet. Damit sollen fehlerhaft gefertigte Individuen erkannt und ausgesondert werden. Mit dieser Prüfung werden aber auch diejenigen Einzelbehälter ausgesondert, die ohne einem nachvollziehbaren Fertigungsfehler, nur auf Basis der statistischen Streuung ggf. eine Festigkeit unterhalb des Prüfdrucks aufweisen.
Da der Prüfdruck im Fall der Wasserstoffspeicher mindestens 20% über dem maximal zulässigem Betriebsdruck liegt, wäre damit ein Versagen im Betrieb ausgenommen, gäbe es die verschiedenen Alterungs- bzw. Ermüdungseffekt nicht.
Um den Einfluss der erstmaligen Prüfung auf eine angenommene ausfallfreie Zeit bewerten zu können, wird hier die Alterung und die erstmalige Prüfung in Kombination analysiert. Hierzu wird auf Basis der Restfestigkeitsdaten aus einer umfangreichen Prüfkampagne ein Ansatz für die Beschreibung der Alterung ermittelt und auf andere Lastzustände übertragen.
So kann für das Baumuster, das der o.g. Prüfkampagne zugrunde lag, mithilfe einer Monte-Carlo-Simulation gezeigt werden, dass mindestens 10.000 LW vor einem ersten Alterungsversagen mit 1 aus 1 Mio. In Abhängigkeit der Anzahl der Individuen, die bei der erstmaligen Prüfung versagen, und der Streuung der gesamten Population, kann diese Mindestfestigkeit auf realistisch 50.000 Lastwechsel steigen.
Damit ist gezeigt, dass aufgrund der erstmaligen Prüfung eine Mindestfestigkeit erzeugt wird, die stark vom Alterungsverhalten abhängt. Im Ergebnis heißt dies, dass in den Vorschriften aktuell die Bedeutung des Mindestberstdrucks in der Baumusterprüfung überschätzt und die möglichst betriebsbegleitende Erfassung der Alterung unterschätzt sind.
At BAM, which is a federal institute for materials research and testing in Germany, it is one of our tasks to evaluate the safety of casks designed for transport and/or storage of radioactive material. This includes assessment of elastomeric seals applied in the containers. Besides examining the low-temperature behaviour and irradiation effects of elastomeric seals, it is our goal to evaluate the service lifetime of the seals with regard to the requirements for long-term safety (40 years and more) of the containers. Therefore, we started an accelerated ageing programme with selected rubbers often used in seals (HNBR, EPDM and FKM) which are aged at four different temperatures (75 °C, 100 °C, 125 °C and 150 °C) up to 1.5 years. In order to assess sealability, O-rings are aged in compression by 25 % (corresponding to the compression during service) between plates as well as in flanges that allow leakage rate measurements. For comparison, uncompressed O-rings are aged as well. Further methods characterising seal performance are compression stress relaxation (CSR) reflecting the loss of sealing force of a compressed seal over time, and compression set (CS) which represents the recovery behaviour of a seal after release from compression. In order to understand the underlying ageing mechanisms in each material, the change in material properties is examined using thermal and mechanical analysis. The experimental results indicate that while material properties, CSR and CS show considerable degradation effects, the leakage rate stays constant or even decreases until shrinkage and the loss of resilience of the aged seal leads to the formation of a leakage path. This indicates that static leakage rate, which is the most relevant criterion for seal performance, has only limited sensitivity for the degradation of the seal material.
Für Anwendungen, bei denen Elastomerdichtungen ihre Dichtheit über sehr lange Zeiträume (z. B. Jahrzehnte) behalten müssen, ohne dass ein Austausch praktikabel wäre, ist es nötig, die Lebensdauer solcher Dichtungen zuverlässig bestimmen zu können. Aus diesem Grund wurden Alterungsversuche an O-Ring-Dichtungen sowie Flachproben auf Basis von hydriertem Acrylnitril-Butadien-Kautschuk (HNBR), Ethylen-Propylen-Dien-Kautschuk (EPDM) und Fluorkautschuk (FKM) über bis zu zwei Jahre bei mehreren Temperaturen durchgeführt. Zur Untersuchung der auftretenden Eigenschaftsveränderungen wurden u. a. Härtemessungen, Zugversuche, dynamisch-mechanische und thermogravimetrische Analysen durchgeführt. Zur Beurteilung des Relaxations- und Rückstellverhaltens der alternden Dichtungen wurden außerdem Druckspannungsrelaxations- und Druckverformungsrestmessungen durchgeführt. Darüber hinaus wurde die Leckagerate gemessen, um ein Versagen der Dichtung zu detektieren. Durch die Untersuchung der gealterten Proben wurden sowohl die auftretenden Eigenschaftsveränderungen charakterisiert wie auch die damit zusammenhängenden Alterungsmechanismen diskutiert. Anhand der großen Datenmenge aus Ergebnissen von verschiedenen Untersuchungsmethoden, die für mehrere Alterungszeiten und -temperaturen durchgeführt wurden, sollte zusätzlich die günstigste Vorgehensweise für Lebensdauervorhersagen ermittelt werden. Dies beinhaltete auch die Bestimmung eines Lebensdauerkriteriums, das mit dem Auftreten von Leckage und damit dem Versagen der Dichtung zusammenhängt. Hinsichtlich der Eigenschaftsänderungen und Alterungsmechanismen wurde beim HNBR eine starke Versprödung aufgrund dominanter Vernetzungsreaktionen während der Alterung festgestellt. Diese resultierten auch darin, dass die Sauerstoffpermeabilität abnahm, so dass der Sauerstofftransport ins Innere der Probe (hauptsächlich bei den dickeren O-Ringen) behindert wurde. Dies führte dazu, dass diffusionsbegrenzte Oxidationseffekte (DLO-Effekte) auftraten, d. h. dass das Probeninnere weniger stark alterte als oberflächennahe Bereiche. Während der Alterung von EPDM traten sowohl Kettenspaltungen wie auch Vernetzungsreaktionen auf, was sich vor allem in einer Verschlechterung der Zugeigenschaften und einer Abnahme der Druckkraft sowie in einem steigenden Druckverformungsrest äußerte. Bei sehr stark gealterten Proben dominierten ebenfalls Vernetzungsreaktionen, was sich auch in deutlichen DLO-Effekten äußerte. Aufgrund seiner ausgeprägten Oxidations- und Hochtemperaturbeständigkeit wies FKM vergleichsweise geringe Degradationserscheinungen auf. Nur mit Druckspannungsrelaxation und Druckverformungsrest waren nennenswerte Änderungen ersichtlich. Messungen der statischen Leckagerate ergaben, dass die O-Ringe erst bei sehr weit fortgeschrittener Degradation undicht wurden und bis zu diesem Zeitpunkt kein allmählicher Anstieg der Leckagerate beobachtet werden konnte. Aus diesem Grund wurden Leckagemessungen mit einem modifizierten Versuchsaufbau durchgeführt, bei dem die Dichtung während der Messung leicht entlastet wird. Da dieser Test eine dynamische Rückstellung der Dichtung erfordert und damit höhere Ansprüche an die Dichtung stellt, wurde am geprüften EPDM-O-Ring ein früheres Versagen beobachtet. Der entsprechende Alterungszeitpunkt wurde als Versagenszeitpunkt definiert. Dieser wurde anhand der Daten verschiedener Messmethoden mit dem Degradationszustand korreliert und entspricht beispielsweise einem Druckverformungsrest von 80 %. Auf der Grundlage dieses Kriteriums konnten Lebensdauern mittels Zeit-Temperatur-Verschiebung bestimmt werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden zahlreiche Erkenntnisse darüber gewonnen, worauf bei beschleunigten Alterungsversuchen und Lebensdauerprognosen von O-Ringen zu achten ist und welche Fehlerquellen vermieden werden sollten. Dies wird zusammen mit Empfehlungen für eine bestmögliche Versuchsdurchführung ausführlich diskutiert.
Ein wesentliches sicherheitstechnisches Kriterium für Transport und Lagerbehälter ist das Langzeitverhalten von verschraubten Deckel-Dichtsystemen unter Verwendung von Metall- und Elastomerdichtungen sowie von im Behälterkörper integrierten Polyethylenen zur Neutronen¬abschirmung.
Die ordnungsgemäße Funktion der Metalldichtungen ist Voraussetzung für die Einhaltung der geforderten Dichtheit des Deckelsystems, während die Elastomerdichtungen für die Messung der Leckagerate an den Metalldichtungen benötigt werden. Darüber hinaus kommen Elastomer-dichtungen als Primärdichtungen in Behältern für radioaktive Abfälle mit vernachlässigbarer Wärmeentwicklung zum Einsatz.
Zur Bewertung des Dichtungsverhaltens sind die alterungsabhängige verbleibende Rückstellkraft für die Metall- und Elastomerdichtungen sowie die sog. nutzbare Rückfederung bei Metalldichtungen von entscheidender Bedeutung. Für Elastomerdichtungen ist zusätzlich eine radiologisch bedingte Materialdegradation zu bewerten.
In Bezug auf das Alterungsverhalten von Polyethylen zur Neutronenabschirmung sind neben zeit- und temperaturabhängigen Materialveränderungen insbesondere auch durch Gammastrahlung induzierte Degradationseffekte wie Wasserstoffabspaltung, Vernetzung und Abbau der Polymer¬moleküle zu berücksichtigen. Über die eigentliche Bewertung der Abschirmeigenschaften hinaus sind somit zusätzlich Auswirkungen von Degradationsprodukten auf andere Behälterkomponenten zu diskutieren.
Die an der BAM im Fachbereich 3.4 Sicherheit von Lagerbahältern durchgeführten und aktuell laufenden Untersuchungen werden vorgestellt und diskutiert.