Analytische Chemie
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Schlagworte
- Atmosphärendruck (2) (entfernen)
Since it´s first report in 2010, paper spray ionization mass spectrometry (PSI-MS),
has rapidly become a promising ionization method for ambient MS. It combines the simplicity
of direct analysis due to chromatographic retention of matrix elements and disposability
due to the usage of low-cost materials.
As a result the quantification of analytes out of complicated matrices, e.g. as of dried
blood spots is possible when internal standards are used. However, on the downside the
method exhibits a poor sensitivity and reproducibility. Especially the reproducibility suffers
from batch to batch fluctuations in the exact morphology and composition of the used
paper. Thus, so far the stability of consecutive measurements varies from tip to tip and
batch to batch.
This work shows the potentials of chemical modifications of cellulose chromatography paper
and their possible use for PSI-MS. The systematic comparison of the obtained data
exhibits a clear trend potentially paving the way of possibilities towards a future applicability
as a standard routine in analytical chemistry.
Die papierbasierte Massenspektrometrie (PB MS) ist ein vielversprechendes Ionisationsverfahren unter atmosphärischen Bedingungen, welches seit 2010 rege Forschungsinteressen erfährt. Die großen Vorteile der PB MS sind die Einfachheit der Umsetzung des Prinzips der Methode, auch bei komplexen Matrizes, und die geringen Kosten des verwendeten Materials.
Diese Arbeit enthält systematische Untersuchungen zu verschiedenen Einflussfaktoren der PB MS. Im Vordergrund standen dabei Erkenntnisse zur Reproduzierbarkeit und Standardisierung der Methode. Durch den Vergleich der Zeitverläufe des Ionenstroms und aus den daraus resultierenden Spektren, selbst unter gleichen Bedingungen, zeigte sich, dass die Reproduzierbarkeit einzelner Messverläufe und der daraus erhaltenen Ergebnissen verbessert werden muss. Dies betrifft sowohl Messungen unter gleichen Rahmenbedingungen, als auch solche mit unterschiedlichen experimentellen Aufbauten. Die Reproduzierbarkeit ist somit die aktuelle Herausforderung der PB MS Forschung, die einer universelleren Verwendung als Ionisierungsmethode der Wahl im Wege steht. Die Beschaffenheit, zufällige Anordnung und Ausrichtung der Papierfasern, genauer die Morphologie des Materials selbst spielt dabei eine erhebliche Rolle. Darüber hinaus stützen die in dieser Arbeit erhaltenen Daten die Vermutung, dass der zu Grunde liegende Mechanismus der PB MS auf den Antenneneffekten jener Faserenden beruht. Die zufällige Verteilung der Faserenden ist ein Unsicherheitsfaktor, der durch die Verwendung strukturmodifizierter Papiere ausgeglichen werden soll. Die Unterschiede zwischen den Papieren ergeben sich neben der verschiedenen chemische Modifikation auch aus den morphologischen Details des jeweiligen Papiers. Diese umfassen neben den oben genannten Einflussgrößen auch die Starrheit des Papieres selbst.
Es ist durch die Vielzahl der voneinander unabhängigen Einflussgrößen schwierig, allgemeingültige und optimale Konditionen für die PB MS zu entwickeln. Jedoch konnten Einblicke in den Spray- und Ionisationsvorgang gewonnen werden. Als Konsequenz dieser Erkenntnisse konnten verschiedene Möglichkeiten der Signalverstärkung und Verbesserung der Reproduzierbarkeit getestet werden, die vielversprechende Ergebnisse lieferten, jedoch weiterer Optimierung bedürfen.