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Mononuclear Fe ions ligated by nitrogen (FeNx) dispersed on nitrogen-doped carbon (Fe-N-C) serve as active centers for electrocatalytic O2 reduction and thermocatalytic aerobic oxidations. Despite their promise as replacements for precious metals in a variety of practical applications, such as fuel cells, the discovery of new Fe-N-C catalysts has relied primarily on empirical approaches. In this context, the development of quantitative structure−reactivity relationships and benchmarking of catalysts prepared by different synthetic routes and by different laboratories would be facilitated by the broader adoption of methods to quantify atomically dispersed FeNx active centers. In this study, we develop a kinetic probe reaction method that uses the aerobic oxidation of a model hydroquinone substrate to quantify
the density of FeNx centers in Fe-N-C catalysts. The kinetic method is compared with low-temperature Mössbauer spectroscopy, CO pulse chemisorption, and electrochemical reductive stripping of NO derived from NO2 − on a suite of Fe-N-C catalysts prepared by diverse routes and featuring either the exclusive presence of Fe as FeNx sites or the coexistence of aggregated Fe species in addition to FeNx. The FeNx site densities derived from the kinetic method correlate well with those obtained from CO pulse chemisorption and Mössbauer spectroscopy. The broad survey of Fe-N-C materials also reveals the presence of outliers and challenges associated with each site quantification approach. The kinetic method developed here does not require pretreatments that may alter active-site distributions or specialized equipment beyond reaction vessels and standard analytical instrumentation.
The challenge of the project ASHES is focused on the recycling of nutrients from residues of thermochemical processing of by-products of sugar cane industry (bagasse/straw) in Brazil to increase the energy efficiency of thermal conversion and to enable the recycling of process ashes as fertilisers. Dry lignocellulosic biomass (straw, bagasse) are combusted, gasified and subsequently combined with post-thermochemical treatment in the AshDec process to increase the plant availability of phosphorus. Different fertilizer formulations are granulated/pelletized and tested regarding their storage/handling characteristics.
Jährlich entstehen in Brasilien ca. 2 bis 10 Millionen Tonnen Aschen aus der Verbrennung von Zuckerrohrbagasse. Die Aschen enthalten schwankende Zusammensetzungen an mineralischen Nährelementen und könnten daher zu Düngezwecken verwendet werden.
Allerdings ist (i) die Nährstoffverfügbarkeit gering, (ii), die entsprechende Nährstoffzusammensetzung nicht optimal für die Nutzung der Aschen als Düngemittel für die Hauptanbaukulturen in Brasilien und (iii) weisen die Aschen aufgrund häufig schlechter Verbrennungsqualitäten hohe organische Kohlenstoffgehalte auf. Im Rahmen des Forschungsprojekts ASHES („Rückführung von Nährstoffen aus Aschen von thermochemischen Prozessen mit Bagasse bzw. Zuckerrohrstroh“), arbeiten 7 deutsche und 4 brasilianische Partner an der Optimierung der thermochemischen Verwertung von Rückständen aus der Zuckerproduktion in Brasilien, inklusive der Formulierung von optimierten Düngemischungen auf Basis der generierten Aschen. In dieser Veröffentlichung wird die Verarbeitung dieser optimierten Mischungen zu Pellets und Granulaten unter Verwendung verfügbarer regionaler Reststoffe wie Filterkuchen (Vinasse-Presskuchen) sowie Hühnertrockenkot beschrieben. Zur Untersuchung der Handlingeigenschaften wurden die produzierten Pellets und Granulate hinsichtlich ihrer mechanischen Stabilität und des Wasseraufnahmevermögens untersucht. Dafür wurden geeignete Prüfverfahren angepasst und entsprechende Versuche durchgeführt.