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Elastomerdichtungen finden als Bauteil oder Maschinenelement vielseitige Verwendung. Jedoch war trotz ihrer zentralen Bedeutung die untere Temperaturgrenze, bis zu der solche Dichtungen eingesetzt werden können, bisher nicht tiefgehend verstanden. Dieser Umstand erschwert die entsprechende notwendige sicherheitsrelevante Beurteilung. Mit der vorliegenden Arbeit ist deshalb das Ziel verfolgt worden, dass Materialverhalten repräsentativer Elastomerwerkstoffe in Abhängigkeit von der Temperatur zu verstehen und daraus dann abzuleiten, bis zu welcher Temperatur eine daraus hergestellte Dichtung unter Berücksichtigung der jeweiligen Einsatzbedingungen ihre Funktion noch sicher erfüllen kann. Ausgehend von der in der Literatur beschriebenen Aussage, dass eine Dichtung auch unterhalb der „Glasübergangstemperatur“ funktionsfähig ist, wurde der Einfluss des Glas-Gummi-Übergangs auf das Dichtungsversagen untersucht. Zunächst wurden dazu die Glasübergangstemperaturen an einer Vielzahl von Elastomeren mit gebräuchlichen Verfahren bestimmt, um diese mit dem Verhalten der Dichtung vergleichen zu können. Weiterhin wurde im Rahmen der Arbeit eine neue Charakterisierungsmethode des Tieftemperaturverhaltens von Elastomeren entwickelt, die die bisher für Dichtungen eingesetzte Normprüfung des Druckverformungsrests nachstellt. Mit dieser Methode ist im Vergleich zur Normprüfung jedoch eine deutlich schnellere und automatisierbare Untersuchung des Materialverhaltens gegeben. Darüber hinaus ist durch eine modellgestützte Auswertung eine Extrapolation der Messdaten auf zusätzliche Temperaturen möglich, wodurch der experimentelle Aufwand weiter reduziert wird. Zur temperaturabhängigen Charakterisierung des Versagensvorgangs an realen Bauteilen wurde deren Dichtverhalten mittels eines dafür entwickelten Versuchsstandes untersucht. Die festgestellte Abhängigkeit der Versagenstemperatur vom Verpressgrad konnte unter Verwendung der Ergebnisse aller angewandten Charakterisierungsmethoden für die hier untersuchten statisch beanspruchten Dichtungen erklärt werden. Zudem lassen sich aus dem mit Hilfe des Zeit-Temperatur- Superpositionsprinzips gewonnenen Informationen zur Zeitabhängigkeit der Materialeigenschaften auch Aussagen zum Verhalten von dynamisch beanspruchten Dichtungen ableiten. Mit dem Ergebnis der Arbeit zum Verständnis des Verhaltens von Elastomerdichtungen bei tiefen Temperaturen wird die gezielte Beurteilung und Auswahl von sicherheitsrelevanten Dichtsystemen in Zukunft vereinfacht.
Due to their extreme high hydrogen contents, high molecular weight (HMW-) and ultra-high molecular weight (UHMW-) polyethylene (PE) are a comprehensible choice as neutron radiation shielding material in casks for storage and transport of radioactive materials. But as a direct consequence of inserting radioactive material in such casks, gamma radiation occurs. Hence, the impact of gamma radiation on the molecular structure of polyethylene has to be taken into consideration. Consequently, PE has to withstand any type of gamma radiation induced degradation affecting safety relevant aspects in order to be applicable for long term neutron radiation shielding purposes during the whole storage period (in Germany, for instance, up to 40 years). The scope of our investigation comprises an estimation of the impact of gamma radiation and temperature on the molecular and supra molecular structure of the two types of PE used as neutron radiation shielding cask components. A further point which is worth exploring is to what extent these changes are detectable by conventional analysis methods. Therefore, thermoanalytical measurements were performed such as differential scanning calorimetry (DSC), thermo mechanical analysis (TMA), dynamic mechanical analysis (DMA), and thermo gravimetric analysis (TGA). Additionally optical and weighing methods were applied. With those methods it is possible to detect structural changes in polyethylene induced by exposure to gamma radiation. The observed amounts of changes of the irradiated material are not safety relevant for the application of polyethylene as neutron radiation shielding material; moreover, some properties actually improve via irradiation.
The investigation of low temperature properties of elastomeric sealing materials by means of thermo-analytical methods is a sound way to get information about the glass transition process.
The breakdown temperature of the sealing function of O-ring seals was measured in a component test setup depending on material and degree of compression.
An in depth explanation of the observed component tests behaviour is currently in preparation. It requires the results of thermo-analytical methods and measurements as the compression set (not shown here). With that, a model was developed to describe the correlation between physical material parameters and observed component behaviour.
Ultra high molecular weight polyethylene (UHMW-PE) - due to its high hydrogen content - is used as neutron shielding material in casks for storage and transport of radioactive materials. Besides this, UHMW-PE - as a high-performance polymer - has been used for several years in medical technology due to its excellent slip and wear properties. Due to the special properties of UHMW-PE which result basically from its extreme chain lengths and its high degree of crystallinity, it is predestinated for the aforementioned applications.
In both cases, irradiation and its impact on the molecular structure of polyethylene play an important role. In the first case, irradiation exists as a by-product of inserting the radioactive material in the cask. Hence PE has to withstand any type of degradation affecting safety relevant aspects to be applicable for long term radiation shielding purposes for instance over a period of 40 years. In the second case irradiation is applied deliberately for purposes such as sterilization and crosslinking, leading to partial improvement of the mechanical properties (e.g. fracture toughness, crack propagation resistance, wear resistance) and better Chemical stability.
Specifically concerning their use in the field of medical technology, different types of UHMW-PE have been objects of numerous publications. It is generally accepted that two parallel and competitive processes, based on chain scission and reactions of Ccentered radicals and molecular fragments, occur in PE as a consequence of radiation: radical recombination accounts for crosslinking, together with some disproportionation, formation of low molecular weight fragments, and recrystallization. Furthermore, formation of oxygenated structures in the presence of traces of oxygen is an antagonist of the C-centered radicals. Radiation induced scission preferentially takes place in the amorphous phase and noncrystalline surface of the crystals. It is followed by folding of molecular fragments, crystallinity growth and increased perfection in the crystal lamellae [4, 5]. Chain scission results in shorter polymer molecules, fewer entanglements, and consequently, increased molecular mobility.
The scope of our investigation comprises an estimation of the radiation and thermal impact on the molecular and supra molecular structure of the two types of PE used for neutron shielding cask components. A further point which is worth to explore is to what extent these changes are detectable by thermo-analytical (TA) methods, such as Differential Scanning Calorimetry (DSC), Thermo Mechanical Analysis (TMA), Dynamic Mechanical Analysis (DMA) and Thermogravimetry (TG). Additionally FT-IR and solubility measurements have been performed.
In our studies we focused on the UHMW-PE material GUR 4120 which was y irradiated at RT and compared to the untreated material.