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Langzeitversuche über 10 Jahre an Federkern-Metalldichtungen mit Aluminium- bzw. Silberummantelungen
(2023)
Federunterstützte Metalldichtungen mit Aluminium(Al)- oder Silber(Ag)-Ummantelung werden u.a. in Behältern für Wärme entwickelnde radioaktive Abfälle eingesetzt, da diese Dichtungen eine sehr gute Dichtheit gewährleisten sowie Langlebigkeit und Beständigkeit gegenüber erhöhten Temperaturen und radioaktiver Strahlung aufweisen. Auch wenn die Sicherheit solcher Behälter und der verwendeten Dichtungen vielfach belegt wurde, sind sie Gegenstand andauernder Forschung, etwa im Hinblick auf eine absehbar benötigte verlängerte Zwischenlagerdauer. Aus diesem Grund werden an der Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM) im Fachbereich 3.4 „Sicherheit von Lagerbehältern“ seit über 20 Jahren Versuche an solchen Metalldichtungen durchgeführt. Dabei sollen zusätzliche Erkenntnisse hinsichtlich der Sicherheitsreserven der Dichtungen in unterstellten Störfallszenarien (axiale Bewegung des Deckelsystems bzw. Aufweitung der Nutgeometrie) und insbesondere detailliertere Erkenntnisse zum Langzeitverhalten gewonnen werden.
Bei der Auswahl eines Standortes für ein Endlager für hochradioaktive Abfälle (Wärme entwickelnde radioaktive Abfälle und ausgediente Brennelemente) in Deutschland werden auf Grundlage des Standortauswahlgesetzes von 2017 die drei potenziellen Wirtsgesteine Steinsalz, Tonstein und Kristallingestein in Betracht gezogen. Die Auswahl eines konkreten Endlagerstandortes steht dabei in engem Zusammenhang mit den für die jeweiligen Wirtsgesteine geeignet erscheinender Endlagersystemen. Zentraler Bestandteil dieser Endlagersysteme sind die Endlagerbehälter, deren Gestaltung und Auslegung maßgeblich die Randbedingungen für die Transport- und Einlagerungstechnik vorgibt und zudem die Nachweise zur Betriebs- und Langzeitsicherheit entscheidend prägt. Daher ist es für die Behälterentwicklung erforderlich, die an Endlagerbehälter zu stellenden Anforderungen systematisch herzuleiten. Auf dieser Grundlage können anforderungsgerechte Endlagerbehälter zielgerichtet für die jeweils zu untersuchenden Endlagerstandorte in unterschiedlichen Wirtsgesteinen entwickelt werden.
Dieser Beitrag fasst die wesentlichen Ergebnisse des von BAM und BGE TECHNOLOGY GmbH im Zeitraum 2017 bis 2020 bearbeiteten und vom Bundesministerium für Wirtschaft und Energie (BMWi) geförderten Forschungsvorhabens KoBrA zusammen, die in einem Abschlussbericht und vier zugehörigen Teilberichten umfassend dokumentiert sind.
Im hier vorliegenden Bericht wurde im Rahmen einer umfassenden Literaturrecherche der nationale und internationale Stand von Wissenschaft und Technik hinsichtlich Behälterkonzepten und Behälteranforderungen erfasst. Dabei wurde eine umfangreiche Dokumentensammlung zusammengestellt und sortiert, die als Quellenbasis für alle weiteren Arbeiten zur Verfügung steht. Die Auswertung der gesammelten Informationen resultiert in einem Überblick über internationale Behälterentwicklungen sowie einer detaillierten Übersicht über die Behälterkonzepte und die ihnen zugrundeliegenden Anforderungskataloge aus elf fortgeschrittenen Endlagerprogrammen.
Der Bericht zum Arbeitspaket 3 baut auf den Ergebnissen der internationalen Recherche (AP1) sowie der Zusammenstellung der Randbedingungen und Beanspruchungsgrößen für die Endlagerbehälter (AP2) auf. Die Anforderungen an die Behälter – regulatorische, betriebliche sowie solche aus der Standortgeologie und den Einwirkungen und Prozessen, denen die Behälter ausgesetzt sind – werden hergeleitet und systematisch dargestellt.
Die für das Endlagersystem zu betrachtenden Nutzungsphasen werden aus den regulatorischen Anforderungen hergeleitet und charakterisiert. Die Einwirkungen auf die Behälter in den drei potenziellen Wirtsgesteinen sowie die sich für die Erfüllung der Sicherheitsfunktionen des Behälters als Teil des Endlagersystems ergebenden Behälterfunktionen werden ebenfalls wirtsgesteins- und zeitphasenabhängig betrachtet. Schließlich werden aus den Einwirkungen auf die Behälter und den Anforderungen an die Behälterfunktionen auch quantifizierbare Behälterfunktionen für alle drei potenziellen Wirtsgesteine abgeleitet.
Eine Aufgabe des Fachbereichs 3.4 Sicherheit von Lagerbehältern der Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM) ist es, die Sicherheit von Behältern zur Lagerung von radioaktivem Abfall mit vernachlässigbarer Wärmeentwicklung zu bewerten. Da solche Behälter vor der Entsorgung transportiert und gelagert werden, ist während dieser Zeit ein sicherer Einschluss des radioaktiven Inhalts von größter Bedeutung. Zur Abdichtung dieser Behälter sind Elastomer-O-Ringe weit verbreitet. Um für solche, wie auch für viele andere Anwendungen, eine Voraussage über die Lebensdauer dieser Komponenten treffen zu können, ist es unerlässlich zu verstehen, welchen Einfluss der durch Alterung hervorgerufene Abbau auf Dauer auf die Elastomerdichtungen hat. In einem Langzeittest wurden drei Kautschukarten (EPDM und FKM, die für die Anwendung relevant sind, und HNBR als Vergleich) über mehrere Jahre untersucht. Dabei wurden die Veränderungen der mechanischen Eigenschaften (z. B. Härte und Bruchdehnung) bei vier verschiedenen Alterungstemperaturen (75 °C, 100 °C, 125 °C und 150 °C) sowie das Dichtungsverhalten betrachtet. Um den Einfluss von Vernetzung und Kettenspaltung auf die beobachteten Alterungseffekte zu bestimmen, wurden Messungen zur kontinuierlichen und intermittierenden Druckspannungsrelaxation durchgeführt. Dadurch konnten Erkenntnisse über Kinetik und Mechanismus der Abbaureaktionen
gewonnen werden. Zur Einschätzung des Dichtungsverhaltens wurden Durckverformungsrest und Leckagerate gemessen. Die Ergebnisse zeigen, dass die O-Ringe unter statischen Bedingungen auch dann dicht halten, wenn die Werte für Druckverformungsrest, Druckspannungsrelaxation und mechanische Eigenschaften schon auf einen fortgeschrittenen Alterungsabbau hindeuten. Aus diesem Grund wurde ein modifizierter Dichtigkeitsversuch mit einer geringen und schnellen teilweisen Entlastung der Dichtung entwickelt, mit dessen Hilfe sich ein Lebensdauerkriterium bestimmen lässt, das eine Sicherheitsspanne für thermische Schrumpfung und Vibrationen beinhaltet.
Im Forschungsvorhaben KoBrA werden Anforderungen an Endlagerbehälter für hochradioaktive Abfälle erstmals systematisch und unter Berücksichtigung des internationalen Standes von Wissenschaft und Technik hergeleitet. Parallel werden die behälterrelevanten Randbedingungen und Beanspruchungsgrößen für Endlagerbehälter in den drei potenziellen Wirtsgesteinen Steinsalz, Tonstein und Kristallingestein ermittelt. Darauf aufbauend werden die zur Erfüllung der Anforderungen unter den gegebenen Einwirkungen und Beanspruchungen notwendigen Behälterfunktionen bestimmt und erste Konzeptideen für zukünftige Endlagerbehälter diskutiert bzw. entwickelt.
Dieser Bericht untersucht die im ersten Arbeitspaket ermittelten vorhandenen bzw. entwickelten Behälterkonzepte dahingehend, inwieweit die jeweiligen Behälterfunktionen unter den im zweiten und dritten Arbeitspaket ermittelten Randbedingungen und Einwirkungen den im dritten Arbeitspaket ermittelten Anforderungen an endlagerfähige Behälter in einem deutschen Endlager genügen. Zum anderen sollen, basierend auf den im zweiten Arbeitspaket ermittelten Randbedingungen und den im dritten Arbeitspaket hergeleiteten und zusammengestellten Anforderungen an die Endlagerbehälter, Vorschläge für mögliche generische Endlagerbehälter in den drei potenziellen Wirtsgesteinen Steinsalz, Tonstein und Kristallingestein erarbeitet werden. Die im ersten Arbeitspaket recherchierten Behälterkonzepte, deren Entwicklungslinien und zugrundeliegende Behälteranforderungen bilden hier den Ausgangspunkt für weitergehende Überlegungen hinsichtlich ihrer potenziellen Eignung für ein zukünftiges deutsches Endlager und zur Skizzierung generischer Konzepte für zukünftige Endlagerbehälter.
Einfluss der Alterung auf dichtungsrelevante Eigenschaften von FKM-, VMQ- und EPDM-Elastomeren
(2017)
Da Elastomere in vielfältigen Dichtungsanwendungen eingesetzt werden und dabei teilweise großen Einfluss auf die Funktionsfähigkeit und Sicherheit haben, ist der Einfluss der Alterung auf dichtungsrelevante Eigenschaften relevant. Eine strukturierte Untersuchung des Einflusses von verschiedenen Mischungsrezepturen auf die Bauteileigenschaften, das Alterungsverhalten und die Funktion wird vorgestellt.
Unsere Aufgabe im Fachbereich 3.4 der Bundesanstalt für Materialforschung und prüfung (BAM) ist die sicherheitstechnische Begutachtung von Transport- und Lagerbehältern für radioaktiven Abfall, die für langfristige Zwischenlagerung ausgelegt sind. Ein Arbeitsschwerpunkt ist die Bewertung der Lebensdauer von Metall- und Elastomerdichtungen in den Behältern im Hinblick auf die Anforderungen für langfristige Behältersicherheit (min. 40 Jahre in Deutschland). Um die Eigenschaftsänderungen der Elastomerdichtungen während einer beschleunigten Alterung über lange Zeiträume (bis zu fünf Jahre) untersuchen zu können, wurde ein Alterungsprogramm an ausgewählten Elastomeren (HNBR, EPDM, FKM) begonnen.
Im Gegensatz zu Normalterungsverfahren altern wir keine Normteile, sondern O-Ringe im unverpressten sowie verpressten Zustand. Diese Vorgehensweise ermöglicht die Bewertung des Einflusses der Verpressung auf die Alterung sowie die Untersuchung des Bauteilversagens mittels Leckageratenmessungen unter anwendungsnahen Bedingungen. Weitere Charakterisierungsmethoden sind Härtemessung, dynamisch-mechanische Analyse (DMA), Thermogravimetrie (TGA), Druckspannungsrelaxation, Druckverformungsrest (DVR), Dichtebestimmung und Zugversuch. Das Ziel ist, die Leckagerate mit anderen Eigenschaften bzw. Methoden zu korrelieren, um so ein aussagekräftiges und leichter zu bestimmendes Lebensdauerkriterium für elastomere O-Ringe abzuleiten.
Während der Alterung können in Abhängigkeit von Material sowie Alterungsdauer und –temperatur Inhomogenitäten aufgrund von diffusionsbegrenzter Oxidation auftreten, durch die sich unterschiedliche Eigenschaften an der Oberfläche und im Volumen der Dichtung ergeben, was zu falschen Lebensdauerabschätzungen führen kann. Mittels Mikrohärtemessung über den Querschnitt werden diese Effekte charakterisiert und bei der Extrapolation mittels Zeit-Temperatur-Verschiebung und Arrheniusgraph berücksichtigt. Bisher liegen Daten von bis zu einem Jahr bei vier verschiedenen Temperaturen (75 °C, 100 °C, 125 °C und 150 °C) gealterten Proben vor. Nach 100 Tagen bei 150 °C weisen HNBR und EPDM schon einen DVR von über 80 % auf, aber noch keinen signifikanten Anstieg der Leckagerate. Diese sinkt zunächst während der Alterung, da die Permeabilität aufgrund von Vernetzungsreaktionen sinkt. Bei HNBR ist dies aufgrund der dominanteren Vernetzungsreaktionen während der Alterung noch stärker ausgeprägt als bei EPDM.