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Die Kombination aus elektrogenerierter Chemilumineszenz (ECL) und Aptamer-gesteuerter Indikatorfreisetzung (gAID) aus magnetischen mesoporösen Silica-Nanopartikeln, die in mit Poly(ethylenglycol) und N-(3-Triethoxysilylpropyl) diethanolamin funktionalisiertes Glasfaserpapier eingebettet sind, ermöglichte die Entwicklung eines Schnelltests, mit dem sich Penicillin direkt in verdünnter Milch bis auf 50 +/- 9 ppt in <5 min nachweisen lässt. Die kovalente Bindung der Aptamer-Kappe an das Siliciumdioxid-Gerüst ermöglichte den Verschluss der Poren durch nicht-kovalente elektrostatische Wechselwirkungen mit Oberflächen-Aminogruppen. Die Bindung von Penicillin führte zu einer Faltung des Aptamers, wodurch der zuvor in das Material geladene ECL-Reporter Ru(bpy)32+ freigesetzt wurde und nach lateralem Fluss von einer Smartphone-Kamera nach elektrochemischer Anregung mit einer in einen 3D-gedruckten Halter eingesetzten Siebdruckelektrode detektiert wird. Der Ansatz ist einfach, generisch und bietet Vorteile hinsichtlich Empfindlichkeit, Messunsicherheit und Robustheit gegenüber konventioneller Fluoreszenz- oder elektrochemischer Detektion, insbesondere für Point-of-Need-Analysen anspruchsvoller Matrices und Analyten im Ultraspurenbereich.
Mercury is a highly toxic, bioaccumulative heavy metal that can cause serious health problems even at low concentrations, thus presenting a major threat for the natural water resources. Its high toxicity entails low MCL values (e.g., 2 ppb),[1] requiring at best materials that cannot only selectively detect Hg2+ at trace levels but also effectively remove it. Various such dual functional materials have been developed in the past.[2] However, most of these approaches have limitations with respect to sensitivity and selectivity, show slow responses or require complex instrumentation.
Here we report the development of mesoporous silica materials containing boron-dipyrromethene (BODIPY) probes in their pore systems that allow for the sensitive and selective detection of Hg2+ in water via fluorescence enhancement while at the same time efficiently scavenging the toxic heavy metal. For this purpose, we adopted an earlier strategy[3] and prepared a refined BODIPY probe which was directly adsorbed on the surface of SBA-15-type silica having been functionalized with different organic moieties. Of all the materials tested, SBA-15 expressing propyl chains responded best, allowing for an excellent discrimination against Ag+ and other metals as well as a high sensitivity for Hg2+ with a limit of detection of 1.5 ppb.
The performance of the hybrids with regard to sensing and scavenging was validated by ICP-OES measurements before and after exposure of the materials to Hg2+-containing solutions, allowing retentions of 0.07 g Hg2+ g solid-1. Control studies revealed that while the fluorescent probe is responsible for the very sensitive indication at low Hg2+ concentrations, the majority of the toxic metal ion is scavenged at the walls of the silica material. Current work is directed at the incorporation of these sensor particles into filtration systems for monitoring purposes.
Vor dem Hintergrund der einzigartigen Modularität, hohen Empfindlichkeit und Selektivität von Antikörper‐gesteuerten Indikatorfreisetzungssystemen (gAID‐Systemen) wurde hier ein Multiplex‐Assay für drei organische Explosivstoffmoleküle (TATP, TNT, PETN) entwickelt, der es erlaubt, die Analyten gleichzeitig in flüssiger Phase mit einem einzelnen Teststreifen und einem Fluoreszenzlesegerät bzw. Smartphone als Detektor in Konzentrationen bis in den unteren ppb‐Bereich in <5 min nachzuweisen. Alle drei Systeme, darunter die hier neu entwickelten Systeme für TNT und PETN, tolerieren zudem nicht nur gepufferte wässrige Modelllösungen, sondern auch komplexere Matrices. Neben einem konventionellen Teststreifen mit einem Kanal erlaubte uns die Anwendung von Wachsdrucktechnologie das Herstellen von mehrkanaligen Streifen mit vergleichbarer analytischer Leistungsfähigkeit, was das enorme Potenzial der modular aufgebauten, hybriden Biosensormaterialien im Hinblick auf eine für den Endanwender maßgeschneiderte Vor‐Ort‐Analytik unterstreicht.