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Sortierrückstände, Faserreststoffe und Schlämme aus der Altpapieraufbereitung und dem Deinking werden gegenwärtig entweder deponiert oder einer energetischen Verwertung zugeführt. Es gibt Bemühungen, die Reststoffe kontrolliert bei Temperaturen zwischen 700 °C und 800 °C zu calcinieren, um dadurch direkt einen metakaolinhaltigen puzzolanisch wirkenden Zementbestandteil oder Beton-zusatzstoff herzustellen. Üblicherweise erfolgt die Verbrennung der Papier-reststoffe aber beim Papierrecycler bzw. –hersteller in dezentralen Heizkraftwerken, in denen mittels Kraft-Wärme-Kopplung Strom, Wärme und Dampf erzeugt werden. Der auf die Strom- und Wärmeerzeugung optimierte Prozess verläuft bei Temperaturen von 950°C bis 1000 °C. Dabei bilden sich aus dem amorphen Metakaolin bereits wieder inerte Verbindungen. Pro Tonne verbranntem Papierrest-stoff fallen etwa 240 kg Papierasche (PA) in Form einer Mischung aus Kessel- und Elektrofilteraschen an. Die Papierasche wird etwa zu 16 % in der Ziegel-herstellung und zu 52 % in der Rohmehlproduktion der Zementindustrie kostenpflichtig entsorgt. Mit 26 % werden große Anteile der Papierasche deponiert. Mit den Zielen der Anhebung der Verwertungsquote der Papierasche, der Re-duzierung der Entsorgungskosten und einer qualitativ höherwertigen Verwendung der Asche unter Ausnutzung ihrer spezifischen Eigenschaften, stehen Papieraschen im Mittelpunkt verschiedener Forschungsarbeiten.
Die in den Untersuchungen verwendete Papierasche liegt als feinkörniges Material in einem breiten Kornband mit Partikelgrößen zwischen 0,5 µm und 100 µm vor. In Abhängigkeit von der Materialcharge beträgt die Feststoffdichte der Asche 2,63-2,67 g/cm³ und ihre spezifische Oberfläche liegt bei 2,6-5,0 m²/g. Die Papierasche kommt mit den Anteilen der Hauptoxide von 49-59 M.-% CaO, 22-28 M.-% SiO2 und 13-14 M.-% Al2O3 der Zusammensetzung eines Portlandzements nahe, sie ist jedoch etwas kalkärmer und tonerdereicher. In Abhängigkeit von der Herstellungs- und Lagerungshistorie enthält sie zwischen 3 M.-% und 15 M.-% Freikalk (CaO). Mittels Röntgenbeugungsanalyse werden Calcit (CaCO3), Gehlenit (Ca2Al(AlSi)O7), Portlandit (Ca(OH)2) und Belit (Ca2SiO4), Quarz (SiO2) und Talk Mg3Si4O10(OH)2 als Hauptmineralphasen der Papierasche identifiziert. In einigen PA-Chargen werden zusätzlich Freikalk (CaO), Tricalciumaluminat (Ca3Al2O6) und geringe amorphe Anteile gefunden. Aufgrund dieser Eigenschaften werden von der Papierasche auch hydraulische Eigenschaften erwartet, die eine Verwendung als Bindemittel allein oder Bindemittelkomponente im Gemisch mit Portlandzement oder anderen Zusatzstoffen nahe legen.
Erste Untersuchungen an der Papierasche dienten der mineralogischen, chemischen, umweltanalytischen und betontechnologischen Charakterisierung der Papierasche, von Zement-PA- und Flugasche-PA-Gemischen sowie der PA als Bodenverfestigungsmittel. Eine umfangreiche Studie befasste sich mit dem Einsatz von Papierasche als Bindemittel. Untersucht wurde die Mineralphasen- und Festigkeitsentwicklung nach einer Aktivierung mit Wasser oder 2 mol/l NaOH- bzw. KOH-Lösungen.
In einer Arbeit zur Herstellung eines zementfreien reststoffbasierten Bindemittels wurde unter anderem die CaO-reiche Papierasche als Ausgangsmaterial ausgewählt. Durch eine hydrothermale Behandlung von PA-Wasser-Gemischen mit anschließender Calcinierung wird die Asche hydraulischen aktiviert. Dabei bildet sich als Zwischenprodukt Calciumsilcathydrat (CSH), das durch die nachfolgende Calcinierung zu hydraulisch aktivem Belit dehydratisiert.
In einem anderen Anwendungspfad dient die Papierasche als alleiniger Ausgangsstoff oder als Kalklieferant im Gemisch Papierasche/Mauerwerkbruch zur Herstellung leichter Granulate mit Rohdichten von 1,5-2,0 g/cm³. Dabei erfolgt nach einer Granulierung des Ausgangsmehls eine Erhärtung in einem Autoklav bei 200 °C und 1,6 MPa in gesättigter Wasserdampfatmosphäre. Während des hydrothermalen Prozesses bilden sich CSH-Phasen, die die beim Granulieren vorgeprägte Mikrostruktur der Granulate weiter beeinflussen. Neben der Verwendung als leichte Gesteinskörnung wird auch eine Anwendung als Speicher-medium, Filtermaterial oder Adsorptions- bzw. Puffermittel getestet.
Im Vortrag werden die wesentlichen Ergebnisse der Forschungsarbeiten vorgestellt und die Einsatzmöglichkeiten der Papierasche als Baustoff im Hinblick auf ihre technologische und nachhaltigkeitsbezogene Eignung bewertet.
Sortierrückstände, Faserreststoffe und Schlämme aus der Altpapieraufbereitung und dem Deinking werden gegenwärtig entweder deponiert oder einer energetischen Verwertung zugeführt. Es gibt Bemühungen, die Reststoffe kontrolliert bei Temperaturen zwischen 700 °C und 800 °C zu calcinieren, um dadurch direkt einen metakaolinhaltigen puzzolanisch wirkenden Zementbestandteil oder Betonzusatzstoff herzustellen. Üblicherweise erfolgt die Verbrennung der Papierreststoffe aber beim Papierrecycler bzw. –hersteller in dezentralen Heizkraftwerken, in denen mittels Kraft-Wärme-Kopplung Strom, Wärme und Dampf erzeugt werden. Der auf die Strom- und Wärmeerzeugung optimierte Prozess verläuft bei Temperaturen von 950°C bis 1000 °C. Dabei bilden sich aus dem amorphen Metakaolin bereits wieder inerte Verbindungen. Pro Tonne verbranntem Papierreststoff fallen etwa 240 kg Papierasche (PA) in Form einer Mischung aus Kessel- und Elektrofilteraschen an. Die Papierasche wird etwa zu 16 % in der Ziegelherstellung und zu 52 % in der Rohmehlproduktion der Zementindustrie kostenpflichtig entsorgt. Mit 26 % werden große Anteile der Papierasche deponiert. Mit den Zielen der Anhebung der Verwertungsquote der Papierasche, der Reduzierung der Entsorgungskosten und einer qualitativ höherwertigen Verwendung der Asche unter Ausnutzung ihrer spezifischen Eigenschaften, stehen Papieraschen im Mittelpunkt verschiedener Forschungsarbeiten.
Die in den Untersuchungen verwendete Papierasche liegt als feinkörniges Material in einem breiten Kornband mit Partikelgrößen zwischen 0,5 µm und 100 µm vor. In Abhängigkeit von der Materialcharge beträgt die Feststoffdichte der Asche 2,63-2,67 g/cm³ und ihre spezifische Oberfläche liegt bei 2,6-5,0 m²/g. Die Papierasche kommt mit den Anteilen der Hauptoxide von 49-59 M.-% CaO, 22-28 M.-% SiO2 und 13-14 M.-% Al2O3 der Zusammensetzung eines Portlandzements nahe, sie ist jedoch etwas kalkärmer und tonerdereicher. In Abhängigkeit von der Herstellungs- und Lagerungshistorie enthält sie zwischen 3 M.-% und 15 M.-% Freikalk (CaO). Mittels Röntgenbeugungsanalyse werden Calcit (CaCO3), Gehlenit (Ca2Al(AlSi)O7), Portlandit (Ca(OH)2) und Belit (Ca2SiO4), Quarz (SiO2) und Talk Mg3Si4O10(OH)2 als Hauptmineralphasen der Papierasche identifiziert. In einigen PA-Chargen werden zusätzlich Freikalk (CaO), Tricalciumaluminat (Ca3Al2O6) und geringe amorphe Anteile gefunden. Aufgrund dieser Eigenschaften werden von der Papierasche auch hydraulische Eigenschaften erwartet, die eine Verwendung als Bindemittel allein oder Bindemittelkomponente im Gemisch mit Portlandzement oder anderen Zusatzstoffen nahe legen.
Erste Untersuchungen an der Papierasche dienten der mineralogischen, chemischen, umweltanalytischen und betontechnologischen Charakterisierung der Papierasche, von Zement-PA- und Flugasche-PA-Gemischen. Anschließende Studien befassten sich mit dem Einsatz von Papierasche als Zementzumahlstoff, Zusatz in erdfeuchten Betonen und als Bodenverfestigungsmittel.
Im Vortrag werden die wesentlichen Ergebnisse der Forschungsarbeiten vorgestellt und die Einsatzmöglichkeiten der Papierasche als Baustoff im Hinblick auf ihre technologische und nachhaltigkeitsbezogene Eignung bewertet.
Jährlich fallen in Deutschland ca. 56 Mio. t mineralischer Bauschutt an, der eine vielfältig einsetzbare sekundäre Rohstoffquelle darstellt. Trotz hoher Verwertungsquoten werden Bau- und Abbruchabfälle zum Teil deponiert, weil geeignete und rentable Verwertungswege fehlen. Der Reststoff Mauerwerkbruch ist ein heterogenes SiO2-reiches Gemisch aus Ziegel, Beton- und Leichtbetonsteinen, Kalksandstein, Porenbeton, Putz und Mörtel. Die un-einheitliche Zusammensetzung und mehr als 50 % Feinanteile durch die mechanische Aufbereitung verhindern meist eine unmittelbare Wiederverwertung als RC-Gemisch. Eine Möglichkeit der effektiven Verwertung von Mauerwerkbruchmehlen stellt das rohstoffliche Recycling über einen hydrothermalen Stoffumwandlungsprozess dar, bei dem poröse Granulate entstehen. Aus den Granulateigenschaften, insbesondere der Porenstruktur, ergeben sich Anwendungen als Filter- oder Speichermaterial, d. h. auch in Bereichen, die über den Bausektor hinausgehen. Hierbei können die Granulate leichte Gesteinskörnungen natürlichen Ursprungs, z. B. Lavasand oder Blähtone, ersetzen und somit einen Beitrag zur Schonung natürlicher Ressourcen leisten.
Im Fokus des aktuellen ZIM-Projekts HYTEGRA steht die Entwicklung eines solchen hydrothermalen Herstellungsprozesses und die umfassende Charakterisierung der hergestellten Hydrothermalgranulate. Als sekundäre Rohstoffquelle wird neben SiO2-reichem Mauerwerkbruch aus Bau- und Abbruchabfällen auch CaO-reiche Papierasche eingesetzt. Die-se Asche aus dem Altpapierrecycling weist ebenfalls ein erhebliches Verwertungsdefizit auf. Ihr Freikalk ermöglicht den Einsatz als Kalksubstitut. Die Herstellung der Hydrothermalgranulate erfolgt in einem mehrstufigen mechanischen Prozess mit abschließender hydrothermaler Behandlung. Das konventionell mechanisch aufbereitete Abbruchmaterial (RC-Gemisch < 32 mm) wird mittels Kugelmühle zu einem Mehl (< 120 µm) verarbeitet, welches im Intensivmischer unter Zugabe von Kalk und Wasser granuliert wird. Die Härtung der Grüngranulate erfolgt hydrothermal unter erhöhtem Druck in gesättigter Wasserdampfatmosphäre bei Temperaturen von etwa 200 °C. Während des Härtungsprozesses bilden sich aus Quarz (SiO2), Kalk (CaO) und Wasser Calciumsilicathydrat-Phasen, die für die benötigte Festigkeit und Porosität der Hydrothermalgranulate sorgen. Durch die Variation der Syntheseparameter Temperatur, Druck, Zeit und SiO2-CaO-Mischungsverhältnis während der hydrothermalen Härtung, aber auch durch die Prozessführung der Granulierung, wird die Variation und gezielte Einstellung der Eigenschaften der Hydrothermalgranulate ermöglicht. In Kooperation mit Industriepartnern werden die hergestellten Hydrothermalgranulate in verschiedenen Applikationsbereichen getestet, z.B. in Bodenfiltern zur Abwasserbehandlung sowie als temporärer Wasserspeicher zur inneren Nachbehandlung von hochfestem Beton und in Pflanzsubstraten.
Im Tagungsbeitrag wird das Projekt HYTEGRA vorgestellt, insbesondere der hydrothermale Verwertungsweg unter Verwendung von Mauerwerkbruch und Papierasche im Labor- und Technikumsmaßstab sowie die Anwendung der hergestellten porösen Granulate als Filter- und Speichermaterial.
Jährlich fallen in Deutschland etwa 75 Mio. t mineralische Bau- und Abbruchabfälle an, die eine vielfältig einsetzbare sekundäre Rohstoffquelle darstellen. Trotz hoher Verwertungsquoten werden Bau- und Abbruchabfälle zum Teil deponiert oder nur in Anwendungen mit geringen Qualitätsanforderungen eingesetzt, weil geeignete hochwertige Verwertungswege für solche sehr heterogen zusammengesetzte Körnungen mit hohem Feinanteil fehlen. Der Reststoff Mauerwerkbruch ist ein heterogenes SiO2-reiches Gemisch aus Ziegel-, Beton- und Leichtbeton-, Kalksandstein- und Porenbetonbruch sowie Putz- und Mörtelanhaftungen. Die uneinheitliche Zusammensetzung und mehr als 50 % Feinanteile durch die mechanische Aufbereitung verhindern eine unmittelbare Wiederverwertung als rezyklierte Gesteinskörnung. Eine Möglichkeit der effektiven Verwertung von Mauerwerkbruch stellt das rohstoffliche Recycling über einen hydrothermalen Stoffumwandlungsprozess dar, bei dem poröse Granulate entstehen. Aus den Eigenschaften der Hydrothermalgranulate, insbesondere ihrer Porenstruktur, ergeben sich Anwendungsmöglichkeiten als Filter- oder Speichermaterial, d. h. auch in Bereichen, die über den Bausektor hinausgehen. Hierbei können die Granulate Gesteinskörnungen natürlichen Ursprungs, z. B. Lavasand und Bims, oder aus natürlichen Rohstoffen hergestellte Körnungen, z. B. Blähtone, ersetzen. Somit wird ein Beitrag zur Schonung natürlicher Ressourcen und zur Energieeinsparung im Vergleich zur Blähtonherstellung geleistet.
Ziel des ZIM-Kooperationsprojekts „HYTEGRA – Hydrothermalgranulate“ war die Entwicklung des Verfahrens zur Herstellung leichter Gesteinskörnungen durch die hydrothermale Behandlung eines Gemischs quarz- und kalkreicher Reststoffe. Als Ausgangsstoffe dienten ziegelhaltiger Mauerwerkbruch als SiO2-Träger und Papierasche aus dem Altpapierrecycling als CaO-Träger. Die vollständige Prozesskette von der mechanisch-physikalischen Aufbereitung der Reststoffe über die Formgebung der Grüngranulate bis zur hydrothermalen Härtung der Leichtgranulate wurde im Labormaßstab entwickelt und erprobt. Die Anwendung der Hydrothermalgranulate als Speichermaterial zur inneren Nachbehandlung von Beton und als Pflanzsubstrat sowie als Filtermaterial in Bodenfiltern zur Abwasserbehandlung wurde untersucht.
Im Vortrag wird ein Überblick über die Ergebnisse des erfolgreich abgeschlossenen Projekts „HYTEGRA“ gegeben.