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Depth-Resolved Lithium Isotope Fractionation as a Diagnostic of Interphase Evolution and Degradation in Lithium Ion Batteries

  • Lithium isotopic fractionation is well-established in dynamic geochemical systems; however, its role in lithium-ion batteries (LIBs) remains uninvestigated. Herein, we report the first depth-resolved demonstration that isotopic separation occurs during Li-ion cell operation whose magnitude depends on the cycling history. Using depth-resolved glow discharge mass spectrometry, we monitored the 7Li/6Li ratio in LiNi0.333Mn0.333Co0.333O2 (NMC111)||graphite coin cell electrodes at defined life-cycle stages. Different charging rates were examined to get mechanistic insight into kinetic and thermodynamic control in the fractionation process. Although pristine electrodes exhibit a uniform isotopic ratio, cycled electrodes show a distinct 7Li enrichment in the positive electrode and a corresponding accumulation of 6Li at the surface of the negative electrode. The degree of isotopic separation varies with the charging rate. Isotopic signatures correlate with capacity fading, indicating lithiumLithium isotopic fractionation is well-established in dynamic geochemical systems; however, its role in lithium-ion batteries (LIBs) remains uninvestigated. Herein, we report the first depth-resolved demonstration that isotopic separation occurs during Li-ion cell operation whose magnitude depends on the cycling history. Using depth-resolved glow discharge mass spectrometry, we monitored the 7Li/6Li ratio in LiNi0.333Mn0.333Co0.333O2 (NMC111)||graphite coin cell electrodes at defined life-cycle stages. Different charging rates were examined to get mechanistic insight into kinetic and thermodynamic control in the fractionation process. Although pristine electrodes exhibit a uniform isotopic ratio, cycled electrodes show a distinct 7Li enrichment in the positive electrode and a corresponding accumulation of 6Li at the surface of the negative electrode. The degree of isotopic separation varies with the charging rate. Isotopic signatures correlate with capacity fading, indicating lithium isotope mapping as a sensitive diagnostic tool for tracking electrode degradation and the evolution of the electrode–electrolyte interphases in LIBs.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:Beatrice Battistella, Adam Revill, Cornel Venzago, Volker Hoffmann, Leonardo Agudo JácomeORCiD, Dominik Al-SabbaghORCiD, Sebastian Recknagel, Carlos Enrique Abad AndradeORCiD
Dokumenttyp:Preprint
Veröffentlichungsform:Graue Literatur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):ChemRxiv
Jahr der Erstveröffentlichung:2025
Organisationseinheit der BAM:1 Analytische Chemie; Referenzmaterialien
1 Analytische Chemie; Referenzmaterialien / 1.6 Anorganische Referenzmaterialien und Gasanalytik
6 Materialchemie
6 Materialchemie / 6.3 Strukturanalytik
Veröffentlichende Institution:Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Erste Seite:1
Letzte Seite:19
DDC-Klassifikation:Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie / Analytische Chemie
Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Angewandte Physik
Freie Schlagwörter:Depth profile; GD-MS; Li-ion batteries; Lithium isotopes; Mass spectrometry; Post-mortem analysis
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Chemie und Prozesstechnik
Chemie und Prozesstechnik / Chemische Charakterisierung und Spurenanalytik
Energie
Energie / Elektrische Energiespeicher und -umwandlung
DOI:10.26434/chemrxiv-2025-5rvlk
URN:urn:nbn:de:kobv:b43-651287
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei für die Öffentlichkeit verfügbar ("Open Access")
Datum der Freischaltung:15.12.2025
Referierte Publikation:Nein
Schriftenreihen ohne Nummerierung:Preprints der BAM
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