High-Resolution Atomic Absorption Spectrometry Combined With Machine Learning Data Processing for Isotope Amount Ratio Analysis of Lithium

  • An alternative method for lithium isotope amount ratio analysis based on a combination of high-resolution atomic absorption spectrometry and spectral data analysis by machine learning (ML) is proposed herein. It is based on the well-known isotope shift of approximately 15 pm for the electronic transition 22P←22S at around the wavelength of 670.8 nm, which can be measured by the state-of-the-art high-resolution continuum source graphite furnace atomic absorption spectrometry. For isotope amount ratio analysis, a scalable tree boosting ML algorithm (XGBoost) was employed and calibrated using a set of samples with 6Li isotope amount fractions, ranging from 0.06 to 0.99 mol mol–1, previously determined by a multicollector inductively coupled plasma mass spectrometer (MC-ICP-MS). The calibration ML model was validated with two certified reference materials (LSVEC and IRMM-016). The procedure was applied toward the isotope amount ratio determination of a set of stock chemicals (Li2CO3,An alternative method for lithium isotope amount ratio analysis based on a combination of high-resolution atomic absorption spectrometry and spectral data analysis by machine learning (ML) is proposed herein. It is based on the well-known isotope shift of approximately 15 pm for the electronic transition 22P←22S at around the wavelength of 670.8 nm, which can be measured by the state-of-the-art high-resolution continuum source graphite furnace atomic absorption spectrometry. For isotope amount ratio analysis, a scalable tree boosting ML algorithm (XGBoost) was employed and calibrated using a set of samples with 6Li isotope amount fractions, ranging from 0.06 to 0.99 mol mol–1, previously determined by a multicollector inductively coupled plasma mass spectrometer (MC-ICP-MS). The calibration ML model was validated with two certified reference materials (LSVEC and IRMM-016). The procedure was applied toward the isotope amount ratio determination of a set of stock chemicals (Li2CO3, LiNO3, LiCl, and LiOH) and a BAM candidate reference material NMC111 (LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2), a Li-battery cathode material. The results of these determinations were compared with those obtained by MC-ICP-MS and found to be metrologically comparable and compatible. The residual bias was −1.8‰, and the precision obtained ranged from 1.9 to 6.2‰. This precision was sufficient to resolve naturally occurring variations, as demonstrated for samples ranging from approximately −3 to +15‰. To assess its suitability to technical applications, the NMC111 cathode candidate reference material was analyzed using high-resolution continuum source atomic absorption spectrometry with and without matrix purification. The results obtained were metrologically compatible with each other.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:Alexander WinckelmannORCiD, S. NowakORCiD, Silke RichterORCiD, Sebastian RecknagelORCiD, Jens RiedelORCiD, Jochen VoglORCiD, Ulrich PanneORCiD, Carlos Enrique Abad AndradeORCiD
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Analytical Chemistry
Jahr der Erstveröffentlichung:2021
Organisationseinheit der BAM:1 Analytische Chemie; Referenzmaterialien
1 Analytische Chemie; Referenzmaterialien / 1.1 Anorganische Spurenanalytik
1 Analytische Chemie; Referenzmaterialien / 1.3 Instrumentelle Analytik
1 Analytische Chemie; Referenzmaterialien / 1.6 Anorganische Referenzmaterialien
S Qualitätsinfrastruktur
S Qualitätsinfrastruktur / S.1 Qualität im Prüfwesen
MP Mitglied des Präsidiums
MP Mitglied des Präsidiums / PST Präsidiale Stabsstelle
Veröffentlichende Institution:Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Verlag:American Chemical Society
Verlagsort:Washington, DC, USA
Jahrgang/Band:93
Ausgabe/Heft:29
Erste Seite:10022
Letzte Seite:10030
DDC-Klassifikation:Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie / Analytische Chemie
Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Angewandte Physik
Freie Schlagwörter:AAS; Algorithms; Atomic Absorption Spectrometry; Isotope; Lithium; Machine learning; Reference material
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Energie
Energie / Elektrische Energiespeicher und -umwandlung
Chemie und Prozesstechnik
Chemie und Prozesstechnik / Chemische Charakterisierung und Spurenanalytik
DOI:10.1021/acs.analchem.1c00206
ISSN:1520-6882
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei im Netzwerk der BAM verfügbar ("Closed Access")
Datum der Freischaltung:28.07.2021
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:28.07.2021
Schriftenreihen ohne Nummerierung:Wissenschaftliche Artikel der BAM
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