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Unravelling the crystal structure of Nd5.8WO12-d and Nd5.7W0.75Mo0.25O12-d mixed ionic electronic conductors

  • Mixed ionic electronic conducting ceramics Nd6-yWO12-d (d is the Oxygen deficiency) provide excellent stability in harsh environments containing strongly reactive gases such as CO2, CO, H2, H2O or H2S. Due to this chemical stability, they are promising and cost-efficient candidate materials for gas separation, catalytic membrane reactors and protonic ceramic fuel cell technologies. As in La6-yWO12-d, the ionic/electronic transport mechanism in Nd6-yWO12-d is expected to be largely controlled by the crystal structure, the conclusive determination of which is still lacking. This work presents a crystallographic study of Nd5.8WO12-d and molybdenum-substituted Nd5.7W0.75Mo0.25O12-d prepared by the citrate complexation route. High-resolution synchrotron and neutron powder diffraction data were used in combined Rietveld refinements to unravel the crystal structure of Nd5.8WO12-d and Nd5.7W0.75Mo0.25O12-d. Both investigated samples crystallize in a defect fluorite crystal structure with spaceMixed ionic electronic conducting ceramics Nd6-yWO12-d (d is the Oxygen deficiency) provide excellent stability in harsh environments containing strongly reactive gases such as CO2, CO, H2, H2O or H2S. Due to this chemical stability, they are promising and cost-efficient candidate materials for gas separation, catalytic membrane reactors and protonic ceramic fuel cell technologies. As in La6-yWO12-d, the ionic/electronic transport mechanism in Nd6-yWO12-d is expected to be largely controlled by the crystal structure, the conclusive determination of which is still lacking. This work presents a crystallographic study of Nd5.8WO12-d and molybdenum-substituted Nd5.7W0.75Mo0.25O12-d prepared by the citrate complexation route. High-resolution synchrotron and neutron powder diffraction data were used in combined Rietveld refinements to unravel the crystal structure of Nd5.8WO12-d and Nd5.7W0.75Mo0.25O12-d. Both investigated samples crystallize in a defect fluorite crystal structure with space group Fm3m and doubled unit-cell parameter due to cation ordering. Mo replacesWat bothWyckoff sites 4a and 48h and is evenly distributed, in contrast with La6-yWO12-d. X-ray absorption spectroscopy as a function of partial pressure pO2 in the near-edge regions excludes oxidation state changes of Nd (Nd3+) and W(W6+) in reducing conditions: the enhanced hydrogen permeation, i.e. ambipolar conduction, observed in Mo-substituted Nd6-yWO12-d is therefore explained by the higher Mo reducibility and the creation of additional – disordered – oxygen vacancies.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:T. Scherb, Andrea FantinORCiD, S. Checcia, Christiane Stephan-ScherbORCiD, S. Escolástico, A. Franz, J. Seeger, W. A. Meulenberg, F. d'Acapito, J. M. Serra
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Journal of Applied Crystallography
Jahr der Erstveröffentlichung:2020
Organisationseinheit der BAM:5 Werkstofftechnik
5 Werkstofftechnik / 5.0 Abteilungsleitung und andere
Veröffentlichende Institution:Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Jahrgang/Band:53
Erste Seite:1471
Letzte Seite:1483
DDC-Klassifikation:Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie / Analytische Chemie
Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Angewandte Physik
Freie Schlagwörter:Mixed conductors; Powder diffraction; X-ray absorption spectroscopy
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Chemie und Prozesstechnik
Energie
Material
DOI:10.1107/S1600576720012698
URN:urn:nbn:de:kobv:b43-514607
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei für die Öffentlichkeit verfügbar ("Open Access")
Datum der Freischaltung:26.10.2020
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:28.12.2020
Schriftenreihen ohne Nummerierung:Wissenschaftliche Artikel der BAM
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