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Multiscale structural control of linked metal–organic polyhedra gel by aging-induced linkage-reorganization

  • Assembly of permanently porous metal–organic polyhedra/cages (MOPs) with bifunctional linkers leads to soft supramolecular networks featuring both porosity and processability. However, the amorphous nature of such soft materials complicates their characterization and thus limits rational structural control. Here we demonstrate that aging is an effective strategy to control the hierarchical network of supramolecular gels, which are assembled from organic ligands as linkers and MOPs as junctions. Normally, the initial gel formation by rapid gelation leads to a kinetically trapped structure with low controllability. Through a controlled post-synthetic aging process, we show that it is possible to tune the network of the linked MOP gel over multiple length scales. This process allows control on the molecular-scale rearrangement of interlinking MOPs, mesoscale fusion of colloidal particles and macroscale densification of the whole colloidal network. In this work we elucidate theAssembly of permanently porous metal–organic polyhedra/cages (MOPs) with bifunctional linkers leads to soft supramolecular networks featuring both porosity and processability. However, the amorphous nature of such soft materials complicates their characterization and thus limits rational structural control. Here we demonstrate that aging is an effective strategy to control the hierarchical network of supramolecular gels, which are assembled from organic ligands as linkers and MOPs as junctions. Normally, the initial gel formation by rapid gelation leads to a kinetically trapped structure with low controllability. Through a controlled post-synthetic aging process, we show that it is possible to tune the network of the linked MOP gel over multiple length scales. This process allows control on the molecular-scale rearrangement of interlinking MOPs, mesoscale fusion of colloidal particles and macroscale densification of the whole colloidal network. In this work we elucidate the relationships between the gel properties, such as porosity and rheology, and their hierarchical structures, which suggest that porosity measurement of the dried gels can be used as a powerful tool to characterize the microscale structural transition of their corresponding gels. This aging strategy can be applied in other supramolecular polymer systems particularly containing kinetically controlled structures and shows an opportunity to engineer the structure and the permanent porosity of amorphous materials for further applications.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:Z. Wang, C. Villa Santos, A. Legrand, F. Haase, Y. Hara, K. Kanamori, T. Aoyama, K. Urayama, C. M. Doherty, Glen Jacob SmalesORCiD, Brian Richard PauwORCiD, Y. J. Colon, S. Furukawa
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Chemical science
Jahr der Erstveröffentlichung:2021
Organisationseinheit der BAM:6 Materialchemie
6 Materialchemie / 6.5 Synthese und Streuverfahren nanostrukturierter Materialien
Veröffentlichende Institution:Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Verlag:Royal Society of Chemistry
Verlagsort:Cambridge
Jahrgang/Band:12
Ausgabe/Heft:38
Aufsatznummer:02883a
Erste Seite:NIL_1
Letzte Seite:NIL_9
DDC-Klassifikation:Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie / Analytische Chemie
Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Freie Schlagwörter:Metal-organic polyhedra; SAXS; Structural control
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Chemie und Prozesstechnik
Material
Material / Materialdesign
DOI:10.1039/d1sc02883a
URN:urn:nbn:de:kobv:b43-532309
ISSN:1478-6524
ISSN:1742-2183
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei für die Öffentlichkeit verfügbar ("Open Access")
Lizenz (Deutsch):License LogoCreative Commons - CC BY-NC - Namensnennung - Nicht kommerziell 4.0 International
Datum der Freischaltung:16.09.2021
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:22.09.2021
Schriftenreihen ohne Nummerierung:Wissenschaftliche Artikel der BAM
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