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Fluorescence Quantum Yield and Single-Particle Emission of CdSe

  • The fluorescence quantum yield (QY) of CdSe dot/CdS rod (DR) nanoparticle ensembles is dependent on the Shell growth and excitation wavelength. We analyze the origin of this dependency by comparing the optical properties of DR ensembles to the results obtained in single-particle experiments. On the Ensemble level, we find that the QY of DRs with shell lengths shorter than 40 nm exhibits no dependence on the excitation wavelength, whereas for DRs with shell lengths longer than 50 nm, the QY significantly decreases for excitation above the CdS band gap. Upon excitation in the CdSe core, the ensemble QY, the fluorescence wavelength, and the fluorescence blinking behavior of individual particles are only dependent on the radial CdS shell thickness and not on the CDs shell length. If the photogenerated excitons can reach the CdSe core region, the fluorescence properties will be dependent only on the surface passivation in close vicinity to the CdSe core. The change in QY upon excitationThe fluorescence quantum yield (QY) of CdSe dot/CdS rod (DR) nanoparticle ensembles is dependent on the Shell growth and excitation wavelength. We analyze the origin of this dependency by comparing the optical properties of DR ensembles to the results obtained in single-particle experiments. On the Ensemble level, we find that the QY of DRs with shell lengths shorter than 40 nm exhibits no dependence on the excitation wavelength, whereas for DRs with shell lengths longer than 50 nm, the QY significantly decreases for excitation above the CdS band gap. Upon excitation in the CdSe core, the ensemble QY, the fluorescence wavelength, and the fluorescence blinking behavior of individual particles are only dependent on the radial CdS shell thickness and not on the CDs shell length. If the photogenerated excitons can reach the CdSe core region, the fluorescence properties will be dependent only on the surface passivation in close vicinity to the CdSe core. The change in QY upon excitation above the band gap of CdS for longer DRs cannot be explained by nonradiative particles because the ratio of emitting DRs is found to be independent of the DR length. We propose a model after which the decrease in QY for longer CdS shells is due to an increasing fraction of nonradiative exciton recombination within the elongated shell. This is supported by an effective-mass-approximation-based calculation, which suggests an optimum length of DRs of about 40 nm, to combine the benefit of high CdS absorption cross section with a high fluorescence QY.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:A. Hirsch, S.-H. Lohmann, C. Strelow, T. Kipp, Christian WürthORCiD, Daniel GeißlerORCiD, A. Komoski, C. Wolter, H. Weller, Ute Resch-GengerORCiD, A. Mews
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Physical Chemistry
Jahr der Erstveröffentlichung:2019
Organisationseinheit der BAM:1 Analytische Chemie; Referenzmaterialien
1 Analytische Chemie; Referenzmaterialien / 1.2 Biophotonik
Verlag:ACS Publications
Jahrgang/Band:123
Ausgabe/Heft:39
Erste Seite:24338
Letzte Seite:24346
DDC-Klassifikation:Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie / Analytische Chemie
Freie Schlagwörter:CdS shell; CdSe; Ensemble measurements; Fluorescence; Mechanism; Photophysics; Quantum dot; Quantum yield; Single particle spectroscopy; Theory
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Chemie und Prozesstechnik
DOI:10.1021/acs.jpcc.9b07957
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei im Netzwerk der BAM verfügbar ("Closed Access")
Datum der Freischaltung:18.11.2019
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:18.11.2019
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