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Detailed and Direct Observation of Sulfur Crystal Evolution During Operando Analysis of a Li-S Cell with Synchrotron Imaging

  • Herein, we present a detailed investigation of the electrochemically triggered formation and dissolution processes of α- and β-sulfur crystals on a monolithic carbon cathode using operando high-resolution synchrotron radiography (438 nm/pixel). The combination of visual monitoring with the electrical current response during cyclic voltammetry provides valuable insights into the sulfur formation and dissolution mechanism. Our observations show that the crystal growth process is mainly dictated by a rapid equilibrium between long-chain polysulfides on one side and solid sulfur/short-chain polysulfides on the other side, which is consistent with previous studies in this field. The high temporal and spatial resolution of synchrotron imaging enables the observation of different regimes during the sulfur formation and dissolution process. The appearance of short-chain polysulfides after the first anodic CV peak initiates a rapid dissolution process of α-sulfur crystals on the cathode. TheHerein, we present a detailed investigation of the electrochemically triggered formation and dissolution processes of α- and β-sulfur crystals on a monolithic carbon cathode using operando high-resolution synchrotron radiography (438 nm/pixel). The combination of visual monitoring with the electrical current response during cyclic voltammetry provides valuable insights into the sulfur formation and dissolution mechanism. Our observations show that the crystal growth process is mainly dictated by a rapid equilibrium between long-chain polysulfides on one side and solid sulfur/short-chain polysulfides on the other side, which is consistent with previous studies in this field. The high temporal and spatial resolution of synchrotron imaging enables the observation of different regimes during the sulfur formation and dissolution process. The appearance of short-chain polysulfides after the first anodic CV peak initiates a rapid dissolution process of α-sulfur crystals on the cathode. The increase in the long-chain lithium polysulfide concentration at the cathode surface during charge results in an increased crystal growth rate, which in turn produces imperfections in α- and β-sulfur crystals. There are strong indications that these defects are fluid inclusions, which may trap dissolved polysulfides and therefore reduce the electrochemical cell capacity.zeige mehrzeige weniger

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  • 2020_Risse_JPhyChemLett_Direct_Obsevation_S-crystal_formation_Synchrotron.pdf
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Metadaten
Autor*innen:S. Risse, A. Juhl, S. Mascotto, T. Arlt, Henning MarkötterORCiD, A. Hilger, I. Manke, M. Fröba
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):The Journal of Pysical Chemistry Letters
Jahr der Erstveröffentlichung:2020
Organisationseinheit der BAM:8 Zerstörungsfreie Prüfung
8 Zerstörungsfreie Prüfung / 8.5 Röntgenbildgebung
Jahrgang/Band:11
Ausgabe/Heft:14
Erste Seite:5674
Letzte Seite:5679
DDC-Klassifikation:Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Angewandte Physik
Freie Schlagwörter:LiS battery; Radiography; Synchrotron Imaging
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Energie
Energie / Elektrische Energiespeicher und -umwandlung
DOI:10.1021/acs.jpclett.0c01284
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei im Netzwerk der BAM verfügbar ("Closed Access")
Datum der Freischaltung:12.08.2020
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:12.08.2020
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