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Structure and performance of zeolite supported Pd for complete methane oxidation

  • The influence of zeolite support materials and their impact on CH4 oxidation activity was studied utilizing Pd supported on H-beta and H-SSZ-13. A correlation between CH4 oxidation activity, Si/Al ratio (SAR), the type of zeolite framework, reduction-oxidation behaviour, and Pd species present was found by combining catalytic activity measurements with a variety of characterization methods (operando XAS, NH3-TPD, SAXS, STEM and NaCl titration). Operando XAS analysis indicated that catalysts with high CH4 oxidation activity experienced rapid transitions between metallic- and oxidized-Pd states when switching between rich and lean conditions. This behaviour was exhibited by catalysts with dispersed Pd particles. By contrast, the formation of ion-exchanged Pd2+ and large Pd particles appeared to have a detrimental effect on the oxidation-reduction behaviour and the conversion of CH4. The formation of ion-exchanged Pd2+ and large Pd particles was limited by using a highly siliceous betaThe influence of zeolite support materials and their impact on CH4 oxidation activity was studied utilizing Pd supported on H-beta and H-SSZ-13. A correlation between CH4 oxidation activity, Si/Al ratio (SAR), the type of zeolite framework, reduction-oxidation behaviour, and Pd species present was found by combining catalytic activity measurements with a variety of characterization methods (operando XAS, NH3-TPD, SAXS, STEM and NaCl titration). Operando XAS analysis indicated that catalysts with high CH4 oxidation activity experienced rapid transitions between metallic- and oxidized-Pd states when switching between rich and lean conditions. This behaviour was exhibited by catalysts with dispersed Pd particles. By contrast, the formation of ion-exchanged Pd2+ and large Pd particles appeared to have a detrimental effect on the oxidation-reduction behaviour and the conversion of CH4. The formation of ion-exchanged Pd2+ and large Pd particles was limited by using a highly siliceous beta zeolite support with a low capacity for cation exchange. The same effect was also found using a small-pore SSZ-13 zeolite due to the lower mobility of Pd species. It was found that the zeolite support material should be carefully selected so that the well-dispersed Pd particles remain, and the formation of ion-exchanged Pd2+ is minimized.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:I. Friberg, A. H. Clark, P. Ho, N. Sadokhina, Glen Jacob SmalesORCiD, J. Woo, X. Auray, D. Ferri, M. Nachtegaal, O. Krocher, L. Olsson
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Catalysis Today
Jahr der Erstveröffentlichung:2021
Organisationseinheit der BAM:6 Materialchemie
6 Materialchemie / 6.5 Synthese und Streuverfahren nanostrukturierter Materialien
Veröffentlichende Institution:Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Verlag:Elsevier B.V.
Jahrgang/Band:382
Erste Seite:3
Letzte Seite:12
DDC-Klassifikation:Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie / Analytische Chemie
Freie Schlagwörter:Catalysis; Methane Oxidation; SAXS; XAS; Zeolites
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Chemie und Prozesstechnik
DOI:10.1016/j.cattod.2020.11.026
URN:urn:nbn:de:kobv:b43-529606
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei für die Öffentlichkeit verfügbar ("Open Access")
Lizenz (Deutsch):License LogoCreative Commons - CC BY - Namensnennung 4.0 International
Datum der Freischaltung:14.07.2021
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:28.10.2021
Schriftenreihen ohne Nummerierung:Wissenschaftliche Artikel der BAM
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