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Oxidkeramische Werkstoffe und Folien für thermoelektrische Multilayergeneratoren

  • Thermoelektrische Effekte beschreiben die direkte Verknüpfung von thermischer Energie und elektrischer Energie in Festkörpern. Durch Thermodiffusionsströme entsteht direkt, ohne beweg¬liche Teile, ein elektrisches Feld als Folge einer Temperaturdifferenz. Diese Material-eigenschaft wird durch den Seebeckkoeffizienten beschrieben. Je nach Art der Ladungs¬träger sind die indu¬zierte Spannung und der Seebeckkoeffizient positiv (p-Typ) oder negativ (n-Typ). Thermo¬elek¬trische Effekte lassen sich beispielsweise in Thermo¬elementen zur Temperatur-messung, in Pel¬tierelementen zum Kühlen oder Heizen und in thermo¬elektrischen Generatoren zur Umwandlung von thermischer Energie in elektrische Energie nutzen. In thermoelektrischen Generatoren werden Schenkel aus p-Typ- und n-Typ-Materialien elek-trisch in Reihe und thermisch parallel verschaltet. Konventionell werden einzelne Schenkel aus Bismut¬tellurid auf ein metallisiertes Substrat gelötet. Man spricht vom π-Typ-Design. AufgrundThermoelektrische Effekte beschreiben die direkte Verknüpfung von thermischer Energie und elektrischer Energie in Festkörpern. Durch Thermodiffusionsströme entsteht direkt, ohne beweg¬liche Teile, ein elektrisches Feld als Folge einer Temperaturdifferenz. Diese Material-eigenschaft wird durch den Seebeckkoeffizienten beschrieben. Je nach Art der Ladungs¬träger sind die indu¬zierte Spannung und der Seebeckkoeffizient positiv (p-Typ) oder negativ (n-Typ). Thermo¬elek¬trische Effekte lassen sich beispielsweise in Thermo¬elementen zur Temperatur-messung, in Pel¬tierelementen zum Kühlen oder Heizen und in thermo¬elektrischen Generatoren zur Umwandlung von thermischer Energie in elektrische Energie nutzen. In thermoelektrischen Generatoren werden Schenkel aus p-Typ- und n-Typ-Materialien elek-trisch in Reihe und thermisch parallel verschaltet. Konventionell werden einzelne Schenkel aus Bismut¬tellurid auf ein metallisiertes Substrat gelötet. Man spricht vom π-Typ-Design. Aufgrund auf¬wendiger Fertigung und nicht optimaler Flächennutzung stellt dieses Design nicht die best-mög¬liche Lösung dar. Neben Telluriden gibt es noch andere vielversprechende thermoelektrische Material¬systeme wie die oxidischen Thermoelektrika. Im Temperatur¬bereich oberhalb von 700 °C können oxidische thermoelektrische Materialien mit nichtoxidischen konkurrieren. Zudem sind sie oxidationsbeständig und können aus weniger toxischen und besser verfügbaren Rohstoffen her¬ge¬stellt werden. Da es sich um keramische Materialien handelt, können unter Nutzung der Multi¬layer¬technologie (auch Vielschicht- oder Mehrlagentechnik) Generatoren im Multilayer¬design hergestellt werden. Keramische Multi¬layer¬generatoren sind aufgrund der höheren Leis¬tungs¬dichte, der Möglichkeit der gezielten Texturierung und des hohen möglichen Auto¬mati¬sierungs¬grades des Herstellungs¬prozesses eine viel¬versprechende Alternative zu konven¬tionellen π-Typ-Generatoren. Alle Lagen werden in einem Schritt co-gesintert. Die beiden zum jetzigen Zeit¬punkt wohl viel¬versprechendsten oxi¬dischen Thermoelektrika sind Calcium-cobaltit Ca3Co4O9 als p-Typ und Calciummanganat CaMnO3 als n-Typ. Die Sinter¬tem¬peratur von Ca3Co4O9 ist durch eine Phasenumwandlung bei 926 °C beschränkt. Texturiertes, dichtes Ca3Co4O9 mit einer hohen Festigkeit kann nur über Hei߬pressen hergestellt werden. Das Co-Sintern von Ca3Co4O9 und CaMnO3 war wegen der Tem¬pera¬tur¬differenz von 350 K zwischen den jeweiligen Sinterintervallen bisher nicht möglich. Ziel dieser Arbeit war deshalb die Ent¬wick¬lung von kompatiblen oxidkeramischen Werkstoffen und Folien für thermoelektrische Multilayer-generatoren auf der Basis von Ca3Co4O9 und CaMnO3. Daraus resultieren vier wesentliche Arbeitspakete. Zunächst die Materialentwicklungen von Ca3Co4O9 (p-Typ) und CaMnO3 (n-Typ) für ein Co-Sintern bei 900 °C mit akzeptablen thermoelek¬trischen Eigenschaften, dann die Entwicklung der weiteren im Generator benötigten Kompo¬nenten wie der Isolationsschicht und abschließend die Fertigung und Bewertung von Demonstra¬toren im Multi¬layer¬design. Foliengießen und druckunterstütztes Sintern ermöglichen die Herstellung von dichtem, tex-turier¬tem Ca3Co4O9 mit hoher Festigkeit und hohem Leistungsfaktor. Letzterer ist das Produkt der elek¬trischen Leitfähigkeit und dem Quadrat des Seebeckkoeffizienten. Für die elektrische Leit¬fähigkeit zeigte sich in dieser Arbeit ein kombinierter Einfluss von Sinterdichte und Textur. Die thermo¬elektrischen Eigen¬schaften lassen sich somit über die Einstellung der Mikrostruktur gezielt steuern. Durch die Optimierung der Pulversynthese, die Einführung des Sinteradditives CuO und die Kombi¬nation mit dem druckunterstützten Sintern (7,5 MPa) konnte die Sintertemperatur des CaMnO3 bei gleichbleibendem Leistungsfaktor von 1250 °C auf 950 °C gesenkt werden. Druck-unter¬stütztes Sintern von CaMnO3 ist bei 900 °C möglich, führt aber zu einem Werkstoff mit geringerem Leistungsfaktor, geringerer Dichte und ungenügender Festigkeit. Zur elektrischen Isolation der beiden thermoelektrischen Materialien wurde ein Glas-Keramik-Kompo¬sit mit hohem Volumenwiderstand und angepasstem Wärmeausdehnungs¬koef¬fizienten ent¬wickelt. Aus den zu Folien vergossenen thermoelektrischen Materialien, der siebgedruckten Iso¬lations-schicht und der siebgedruckten Metallisierung wurden mittels Multilayertech¬nologie De¬mons-tratoren hergestellt. Neben dem pn-Generator aus Ca3Co4O9 und CaMnO3 wurden auch Unileg-generatoren aus Ca3Co4O9 gefertigt. Bei Unileggeneratoren wird die Komplexität des Aufbaus durch die Verwendung von nur einem thermoelektrischen Material verringert. Die Simulation der Demonstratoren zeigte, dass der pn-Generator aus Ca3Co4O9 und CaMnO3 keine höheren Leis-tungsdichten erbringt als der aus nur Ca3Co4O9 bestehende Unileg¬generator. Auf¬grund des ge-ringen Leistungsfaktors und der geringen Festigkeit des bei 900 °C gesinterten CaMnO3 er¬scheint die Fertigung von pn-Multilayer¬generatoren aus Ca3Co4O9 und CaMnO3 derzeit nicht sinn¬voll. Die Unileg¬generatoren aus Ca3Co4O9 erreichen mit sehr hoher Reproduzier¬barkeit 2 mW/cm² bei einer Temperaturdifferenz von 230 K, dies entspricht 80 % der simulierten elektrischen Leistung. Es handelt sich hierbei um den ersten Machbarkeits¬nachweis zur Herstellung von Multilayer-generatoren auf Basis von texturiertem Ca3Co4O9 mit hohem thermoelektrischem Leistungsfaktor, hoher Dichte und hoher Festigkeit. Solch thermoelektrische Multilayergeneratoren könnten zukünftig Systeme mit geringen elek-trischen Leistungsanforderungen wie Sensoren autark und nachhaltig mit elektrischer Energie ver¬sorgen.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:Sophie BreschORCiD
Dokumenttyp:Vortrag
Veröffentlichungsform:Präsentation
Sprache:Deutsch
Jahr der Erstveröffentlichung:2022
Organisationseinheit der BAM:5 Werkstofftechnik
5 Werkstofftechnik / 5.4 Multimateriale Fertigungsprozesse
DDC-Klassifikation:Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Freie Schlagwörter:Calciumcobaltit; Calciummanganat; Foliengießen; Sintertemperatur
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Energie
Material
Veranstaltung:Promotionskolloquium
Veranstaltungsort:Bayreuth, Germany
Beginndatum der Veranstaltung:25.04.2022
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei im Netzwerk der BAM verfügbar ("Closed Access")
Datum der Freischaltung:02.05.2022
Referierte Publikation:Nein
Eingeladener Vortrag:Nein
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