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Nucleation and Crystallization of Ferrous Phosphate Hydrate via an Amorphous Intermediate

  • The fundamental processes of nucleation and crystallization are widely observed in systems relevant to material synthesis and biomineralization; yet most often, their mechanism remains unclear. In this study, we unravel the discrete stages of nucleation and crystallization of Fe3(PO4)2·8H2O (vivianite). We experimentally monitored the formation and transformation from ions to solid products by employing correlated, time-resolved in situ and ex situ approaches. We show that vivianite crystallization occurs in distinct stages via a transient amorphous precursor phase. The metastable amorphous ferrous phosphate (AFEP) intermediate could be isolated and stabilized. We resolved the differences in bonding environments, structure, and symmetric changes of the Fe site during the transformation of AFEP to crystalline vivianite through synchrotron X-ray absorption spectroscopy at the Fe K-edge. This intermediate AFEP phase has a lower water content and less distorted local symmetry, compared toThe fundamental processes of nucleation and crystallization are widely observed in systems relevant to material synthesis and biomineralization; yet most often, their mechanism remains unclear. In this study, we unravel the discrete stages of nucleation and crystallization of Fe3(PO4)2·8H2O (vivianite). We experimentally monitored the formation and transformation from ions to solid products by employing correlated, time-resolved in situ and ex situ approaches. We show that vivianite crystallization occurs in distinct stages via a transient amorphous precursor phase. The metastable amorphous ferrous phosphate (AFEP) intermediate could be isolated and stabilized. We resolved the differences in bonding environments, structure, and symmetric changes of the Fe site during the transformation of AFEP to crystalline vivianite through synchrotron X-ray absorption spectroscopy at the Fe K-edge. This intermediate AFEP phase has a lower water content and less distorted local symmetry, compared to the crystalline end product vivianite. Our combined results indicate that a nonclassical, hydration-induced nucleation and transformation driven by the incorporation and rearrangement of water molecules and ions (Fe2+ and PO4 3−) within the AFEP is the dominating mechanism of vivianite formation at moderately high to low vivianite supersaturations (saturation index ≤ 10.19). We offer fundamental insights into the aqueous, amorphous-to-crystalline transformations in the Fe2+−PO4 system and highlight the different attributes of the AFEP, compared to its crystalline counterpart.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:A. PaskinORCiD, T. CouasnonORCiD, J. P. H. PerezORCiD, S. S. Lobanov, R. BlukisORCiD, Stefan ReinschORCiD, L. G. BenningORCiD
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Journal of the American Chemical Society
Jahr der Erstveröffentlichung:2023
Organisationseinheit der BAM:5 Werkstofftechnik
5 Werkstofftechnik / 5.6 Glas
Veröffentlichende Institution:Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Verlag:ACS Publications
Jahrgang/Band:145
Ausgabe/Heft:28
Erste Seite:15137
Letzte Seite:15151
DDC-Klassifikation:Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Freie Schlagwörter:Crystallization; Ferrous phosphate hydrate; Nucleation; Vivianite
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Material
DOI:10.1021/jacs.3c01494
URN:urn:nbn:de:kobv:b43-580696
ISSN:0002-7863
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei für die Öffentlichkeit verfügbar ("Open Access")
Lizenz (Deutsch):License LogoCreative Commons - CC BY - Namensnennung 4.0 International
Datum der Freischaltung:14.08.2023
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:14.08.2023
Schriftenreihen ohne Nummerierung:Wissenschaftliche Artikel der BAM
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